Role of proton irradiation and relative air humidity on iron corrosion

This paper presents a study of the effects of proton irradiation on iron corrosion. Since it is known that in humid atmospheres, iron corrosion is enhanced by the double influence of air and humidity, we studied the iron corrosion under irradiation with a 45% relative humidity. Three proton beam intensities (5, 10 and 20 nA) were used. To characterise the corrosion layer, we used ion beam methods (Rutherford Backscattering Spectrometry (RBS), Elastic Recoil Detection Analysis (ERDA)) and X-ray Diffraction (XRD) analysis. The corrosion kinetics are plotted for each proton flux. A diffusion model of the oxidant species is proposed, taking into account the fact that the flux through the surface is dependent on the kinetic factor K. This model provides evidence for the dependence of the diffusion coefficient, D, and the kinetic factor, K, on the proton beam intensity. Comparison of the values for D with the diffusion coefficients for thermal oxygen diffusion in iron at 300 K suggests an enhancement due to irradiation of 6 orders of magnitude

Modifications of oxidized Zircaloy-4 surface in contact with radiolysed wet air

International audienceIn the framework of radioactive waste geological disposal, the long term evolution of the nuclear wastes packages and the release of the radionuclides from the wastes have to be studied. Regarding compacted wastes (cladding tubes) coming from reprocessing of spent fuel, the Zircaloy-4 (zirconium alloy) cladding tubes have been activated and oxidized in reactors. In the disposal, the radioactive waste is exposed to humid air in a first phase and to water after the resaturation phase. In order to better assess the degradation process of these nuclear waste package, the influence of wet air proton radiolysis on the behavior of surface oxidized Zircaloy-4 has been investigated. Radiolysis experiments were performed using an irradiation cell which is associated to an extracted beam. Samples are exposed to wet air, under and without radiolysis, during 12 and 24 h. The water partial pressure has been fixed at 6 and 50 mbar in order to have, respectively, localized adsorbed water molecules and a thin film of adsorbed water. Before and after each treatment, sample surfaces were characterized by X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) in order to identify the elements at the topmost surface of the solid. The wet air radiolysis causes changes at the surface of oxidized Zircaloy-4 and influences the corrosion phenomenon. Indeed, an enrichment of tin and the presence of nitrogen species were observed. It could be due to the formation of tritin(II) tetrahydroxide dinitrate and a Zr4+ tetramer on the topmost oxide surface

Use of the point defect model to interpret the iron oxidation kinetics under proton irradiation

This article concerns the study of iron corrosion in wet air under mega-electron-volt proton irradiation for different fluxes at room temperature and with a relative humidity fixed to 45%. Oxidized iron sample surfaces are characterized by ion beam analysis (Rutherford backscattering spectrometry and elastic recoil detection analysis), for the elemental analysis. The structural and physicochemical characterization is performed using the x-ray photoelectron spectroscopy and transmission electron microscopy techniques. We have also measured the iron oxidation kinetics. Radiation enhanced diffusion and transport processes have been evidenced. The modeling of the experimental data shows that the apparent oxygen diffusion coefficient increases whereas the oxygen transport velocity decreases as function of flux. Finally, the point defect model has been used to determine the electric field value in the samples. Results have shown that the transport process can be attributed to the presence of an electrical potential gradient

Hydrogen production during the irradiation of gaseous organic compounds: advantage of an extracted beam

ACE, Accélérateur, NIMBInternational audienceThis paper presents a fundamental study of the radiolysis of gaseous organic molecules induced by proton beam. For that purpose, a specific extracted beam line associated with a gas irradiation cell was set up on the 4 MV facility of the Institut de Physique Nucléaire of Lyon. The first experiments have been performed with gaseous alkanes and alkenes. The gaseous species formed during irradiation are analysed by an on-line gas chromatography instrument equipped with two detectors. In order to test our experimental faiclity, we have studied the influence of irradiation parameters (duration, beam intensity, pressure) on the production of hydrogen. In the case of propane, the radiolytic yield value of hydrogen G(H$_2$) is equal to 3.7 for total does in the range of 0.4 to 2.3 MGy at atmospheric pressure

Du couplage des techniques d'analyse par faisceaux d'ions et des méthodes de caractérisation physico-chimique à l'étude des effets d'irradiation sur le comportement des matériaux

ACELa thématique générale de mes recherches est le suivi et l'interprétation de l'évolution des surfaces de matériaux soumis à différents traitements. Lors de mon travail de thèse et pendant mes recherches post - doctorales, le domaine visé était la tribologie. Depuis mon intégration au groupe « Aval du Cycle Electronucléaire » de l'Institut de Physique Nucléaire de Lyon, mes activités de recherche s'inscrivent dans le cadre du programme CNRS “ PACE ” (Programme sur l'Aval du Cycle Electronucléaire) et au sein du réseau ACTINET. Elles sont coordonnées par les GDR PARIS (Physico-chimie des actinides et autres radioéléments en solution et aux interfaces) et NOMADE (NOuveaux MAtériaux pour les DEchets) avec pour organismes partenaires l'ANDRA (Agence Nationale pour la gestion des Déchets RAdioactifs), EDF et l'IRSN (Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire). Mes travaux se sont tout d'abord focalisés sur l'étude de la migration des produits de fission et actinides dans des matériaux barrières envisagés pour assurer la pérennité des sites de stockage géologiques. La poursuite des recherches que j'ai menées jusqu'alors a nécessité le couplage des méthodes d'analyse par faisceaux d'ions et des techniques de caractérisation physico-chimique. Depuis quelques mois, mon intérêt se porte sur la compréhension des effets radiolytiques vis-à-vis du comportement des matériaux. Cette nouvelle orientation nous conduit à étendre le rôle des faisceaux d'ions à un moyen d'irradiation. Ces expériences d'irradiation sont mises en œuvre au sein de trois projets majeurs. L'étude du phénomène d'inhibition par le sulfure de cobalt de la production de gaz de radiolyse lors de l'irradiation de molécules organiques modèles. Il s'agit d'une collaboration avec l'IRSN, l'Institut de Recherche sur la Catalyse et l'Ecole Nationale Supérieure des Mines de Saint-Etienne. Une thèse, co - dirigée par M. Pijolat de l'ENSMSE et moi même débutera en octobre 2003 sur ce sujet. Les effets de la radiolyse de l'eau sur la corrosion du fer, dans le cas spécifique des surconteneurs de déchets vitrifiés voués au stockage géologique profond. Cette recherche est effectuée dans le cadre d'une thèse financée par l'ANDRA et que je co-encadre avec Nathalie Moncoffre. L'étude de la lixiviation de la zirconolite sous irradiation. Soutenue financièrement par le groupement de recherche NOMADE, cette collaboration est en train de se mettre en place autour de l'UMR Sciences Analytiques (UCBL), le Service Central d'Analyse du CNRS (Solaize) et le C.E.A. (Valhro).NI

Technetium migration in fluoroapatite during thermal annealing

AC