Polaritonic molecular clock for all-optical ultrafast imaging of wavepacket dynamics without probe pulses

Conventional approaches to probing ultrafast molecular dynamics rely on the use of synchronized laser pulses with a well-defined time delay. Typically, a pump pulse excites a molecular wavepacket. A subsequent probe pulse can then dissociate or ionize the molecule, and measurement of the molecular fragments provides information about where the wavepacket was for each time delay. Here, we propose to exploit the ultrafast nuclear-position-dependent emission obtained due to large light–matter coupling in plasmonic nanocavities to image wavepacket dynamics using only a single pump pulse. We show that the time-resolved emission from the cavity provides information about when the wavepacket passes a given region in nuclear configuration space. This approach can image both cavity-modified dynamics on polaritonic (hybrid light–matter) potentials in the strong light–matter coupling regime and bare-molecule dynamics in the intermediate coupling regime of large Purcell enhancements, and provides a route towards ultrafast molecular spectroscopy with plasmonic nanocavitiesThis work has been funded by the European Research Council grant ERC-2016-STG-714870 and the Spanish Ministry for Science, Innovation, and Universities—AEI grants RTI2018-099737-B-I00, PCI2018-093145 (through the QuantERA program of the European Commission), and CEX2018-000805-M (through the María de Maeztu program for Units of Excellence in R&D

Ympäristötekijöiden vaikutus tietojärjestelmien hankintaan, käyttöönottoon ja käyttöön koulutus- ja tutkimusorganisaatiossa

Abstract The object of this research was to analyze external and internal environments of information systems and to find factors that influence the acquisition, provisioning and utilization of information systems, and to identify the effects. The research object was to identify relations between the environmental factors’ impacts and information systems in an education and research organization. The empirical research was executed at the University of Oulu. In this research the qualitative method was utilized. The research data was gathered through interviewing the personnel of the university, altogether 35 persons, standing for four groups: administration, education and research, services and information system support. At first the environmental factors influencing on the information systems were identified and analyzed from related studies. Their impacts on an education and research organization’s information systems’ acquisition, provisioning and use were then empirically analyzed. The impacts of generic environmental factors, regulation factors, financial factors and internal environmental factors were evaluated. The internal environment’s factors had relatively intensive and plentiful influence, because also external factors influenced trough the internal environment. This research gives a rigorous conceptual view to information systems’ environmental factors and their impacts in an education and research organizations and provides perspectives to additional studies, too.Tiivistelmä Tämän tutkimuksen tarkoituksena oli analysoida tietojärjestelmien ulkoista ja sisäistä ympäristöä ja löytää tekijöitä, joilla on vaikutuksia niiden hankintaan, käyttöönottoon ja käyttöön samoin kuin tunnistaa niiden vaikutuksia. Tavoitteena oli kehittää malli, joka ilmentää ympäristövaikutusten suhteita tietojärjestelmiin koulutus- ja tutkimusorganisaatiossa. Tutkimus tehtiin Oulun yliopistossa. Tässä tutkimuksessa käytettiin laadullisen tutkimuksen menetelmiä. Tutkimusaineisto perustui Oulun yliopiston henkilökunnan haastatteluihin, joihin osallistui 35 henkilöä. He edustivat yliopiston johtoa, koulutus- ja tutkimushenkilöstöä, palveluyksiköitä sekä tietojärjestelmien parissa työsteleviä. Tietojärjestelmien käyttäjinä heistä monella oli suhteellisen monipuolinen ja vankka, mutta toisaalta joillakin kapea-alainen kokemus. Aikaisempia tutkimuksia ympäristötekijöiden vaikutuksista organisaatioihin on varsin paljon, mutta ei juurikaan suoranaisesti tietojärjestelmiin liittyen. Tässä tutkimuksessa jäsennettiin ympäristötekijöiden vaikutuksia tietojärjestelmiin ja analysoitiin empiirisesti, mitkä tekijöistä vaikuttivat koulutus- ja tutkimusorganisaatiossa tietojärjestelmien hankintaan, käyttöönottoon ja käyttöön. Työssä tutkittiin yleisten ympäristötekijöiden, sääntely-ympäristön, taloudellisten ja sisäisen ympäristön tekijöiden vaikutuksia. Sisäisen ympäristön tekijöiden vaikutukset olivat suhteellisen voimakkaita ja runsaslukuisia johtuen siitä, että ulkoisen ympäristön tekijät vaikuttavat myös sisäisen ympäristön kautta tietojärjestelmiin. Tutkimuksessa havaittiin useita ympäristötekijöiden vaikutuksia tietojärjestelmien elinkaaren eri vaiheissa. Tutkimus antaa kokonaiskuvan ympäristötekijöiden vaikutuksista koulutus- ja tutkimusorganisaatiossa ja tarjoaa myös näkökulmia jatkotutkimukselle

Sequential Photoinduced Energy and Electron Transfer Directed Improved Performance of the Supramolecular Solar Cell of a Zinc Porphyrin–Zinc Phthalocyanine Conjugate Modified TiO₂ Surface

Improved performance of a photosynthetic antenna–reaction center mimicking supramolecular solar cell is demonstrated. Toward this, porphyrin–phthalocyanine conjugates connected by amide linkers, as wide-band capturing solar energy harvesting materials, have been newly synthesized and characterized. Efficient singlet–singlet energy transfer from the zinc or free-base porphyrin to phthalocyanine is evidenced from steady-state emission and transient absorption studies in nonpolar and polar solvents. Further, the dyad was immobilized via axial coordination of zinc porphyrin of the dyad on semiconducting TiO₂ surface modified with axial coordinating ligand functionality, phenylimidazole. Photoelectrochemical studies revealed improved performance of this cell compared to either zinc porphyrin or zinc phthalocyanine only modified electrodes under similar experimental conditions. Transient absorption studies performed on the dyad immobilized on glass/TiO₂ surface suggested that upon excitation of the axially coordinated zinc porphyrin of the dyad singlet–singlet energy transfer to zinc phthalocyanine occurs within 0.2 ps instead of a competing charge injection reaction from the singlet excited zinc porphyrin to TiO₂. Further, sequential photoinduced electron transfer from the newly formed singlet excited zinc phthalocyanine to zinc porphyrin producing ZnP^•––ZnPc^•+ with a 2 ps time constant and followed by electron injection from the ZnP^•– to TiO₂ within 30 ps has been proposed as a mechanism of photocurrent generation in the biomimetic supramolecular photocell