The effect of inhomogenities on single molecule imaging by hard XFEL pulses

We study the local distortion of the atomic structure in small biological samples illuminated by x-ray free electron laser (XFEL) pulses. We concentrate on the effect of inhomogenities: heavy atoms in a light matrix and non-homogeneous spatial distribution of atoms. In biological systems we find both. Using molecular-dynamics type modeling it is shown that the local distortions about heavy atoms are larger than the average distortion in the light matrix. Further it is also shown that the large spatial density fluctuations also significantly alter the time evolution of atomic displacements as compared to samples with uniform density. This fact has serious consequences on single particle imaging. This is discussed and the possibility of a correction is envisaged.Comment: Movies: http://www.szfki.hu/~jurek/art2009_1/index.htm

Mire jó a röntgenvonalzó? | What is the Use of an X-ray Ruler? Determining Atomic Structure with the Use of X-ray Radiation

A mai technikai civilizációnkban mind több és mind kifinomultabb eszközt használunk. Az ezeket felépítő anyagok tulajdonságait egyre pontosabban kell ismerni, és képesnek kell lenni arra, hogy ezeket az igényekhez igazítsuk. A tulajdonságokat alapvetően az alkotó atomok milyensége és térbeli rendje, vagyis az atomi szerkezet határozza meg. E szerkezet pontos ismerete elengedhetetlen ahhoz, hogy jó és megbízható gépkocsikat, elektronikus eszközöket vagy éppen orvosságokat állítsunk elő. A kérdés fontosságát talán az is mutatja, hogy az elmúlt száz évben számos módszert dolgoztak ki az atomi szerkezet meghatározására. Ezek közül a legszélesebb körben elterjedt a röntgensugárzással való szerkezetmeghatározás. Az ezzel kapcsolatos kísérleti és elméleti munkákért kilenc Nobel-díjat adtak. Az előadás keretében bemutatjuk a röntgensugárzással való atomi szerkezetmeghatározás alapelveit, nehézségeit, és kitérünk a jövőbeli lehetőségekre is. | Our technical civilization is based on an increasing number of more and more sophisticated tools. To tailor these to our needs we have to know their properties with high precision. Most of the characteristics of the materials are determined by the type and arrangement of the atomic constituent, i.e. the atomic structure. The knowledge of this structure allows us to construct high quality, reliable cars, electronic devices or medicines. However, to do all these we need methods to determine the atomic order. We learn why waves are suitable for measuring distances, and why x-rays are used for determination of atomic distances. We also learn how to produce x-rays (traditional x-ray tube and synchrotron source) and how the atomic structure is actually determined by x-ray. The power of x-ray structure determination is illustrated through examples. Theoretical and practical problems of the structure determination are outlined. Solutions to these problems are given, including the experimental possibilities offered by the new type of future x-ray sources, the x-ray free electron lasers. Beside the practical importance of structure determination, the aim of the research in this field is to obtain qualitatively new information and to understand how nature works

Dynamics in a cluster under the influence of intense femtosecond hard x-ray pulses

In this paper we examine the behavior of small cluster of atoms in a short (10-50 fs) very intense hard x-ray (10 keV) pulse. We use numerical modeling based on the non-relativistic classical equation of motion. Quantum processes are taken into account by the respective cross sections. We show that there is a Coulomb explosion, which has a different dynamics than one finds in classical laser driven cluster explosions. We discuss the consequences of our results to single molecule imaging by the free electron laser pulses.Comment: 14 pages, 13 figure

The effect of tamper layer on the explosion dynamics of atom clusters

The behavior of small samples in very short and intense hard x-ray pulses is studied by molecular dynamics type calculations. The main emphasis is put on the effect of various tamper layers about the sample. This is discussed from the point of view of structural imaging of single particles, including not only the distortion of the structure but also the background conditions. A detailed picture is given about the Coulomb explosion, with explanation of the tampering mechanism. It is shown that a thin water layer is efficient in slowing down the distortion of the atomic structure, but it gives a significant contribution to the background

Measurement of synchrotron-radiation-excited Kossel patterns

Kossel line patterns contain information on the crystalline structure, such as the magnitude and the phase of Bragg reflections. For technical reasons, most of these patterns are obtained using electron beam excitation, which leads to surface sensitivity that limits the spatial extent of the structural information. To obtain the atomic structure in bulk volumes, X-rays should be used as the excitation radiation. However, there are technical problems, such as the need for high resolution, low noise, large dynamic range, photon counting, twodimensional pixel detectors and the small spot size of the exciting beam, which have prevented the widespread use of Kossel pattern analysis. Here, an experimental setup is described, which can be used for the measurement of Kossel patterns in a reasonable time and with high resolution to recover structural information

Rugalmas röntgenszórás a szerkezetkutatásban = Elastic x-ray scattering in structural research

Kutatásaink az atomi szerkezet röntgensugárzással való vizsgálatát célozták. Ezen belül kutatásunk három fő irányban folyt: 1. Megvizsgáltuk, hogy a közeljövőben épülő lineáris gyorsítókon alapuló szabad elektron lézer típusú röntgenforrásokkal (Free Electron Laser, FEL) lesz-e lehetőség egyedi, kis, nem-periodikus részecskék atomi szintű szerkezet-meghatározására. Megállapítottuk, hogy a sikeres szerkezet-meghatározáshoz a tervezetnél rövidebb impulzushosszal rendelkező forrásokra lesz szükség. Megmutattuk, hogy a folytonos szórásképből a "Fineup input-output" algoritmus egy módosított változatával rekonstruálható az eredeti atomi szerkezet. Részletesen diszkutáltuk, hogy a teljes 3D szóráskép előállításához szükséges klasszifikációs eljárás milyen feltételek között működik. 2. A holografikus módszerekkel rokon mérési eljárások elméleti és gyakorlati megvalósításán dolgoztunk. Szélesítettük a röntgen fluoreszcens holográfia alkalmazási területét, két új anyag vizsgálatával (ThAs Se Kondo rendszer és La1-xSrxMnO3 mágneses kolosszális mágneses ellenállást mutató rendszer). Egy új mérési eljárást vezettünk be, a szögintegrált rugalmas szórást, amely számos előnyös tulajdonsággal rendelkezik a hagyományos szerkezet-meghatározó mérésekkel összehasonlítva. 3. Hagyományos röntgendiffrakciós módszerekkel vizsgáltuk ismeretlen, új anyagok szerkezetét. Meghatároztuk, fullerén és kubán molekulák alkotta vegyületek szerkezetét, és tanulmányoztuk a hőmérsékletváltozás eredményeként létrejövő fázisátalakulásokat. | We worked on atomic level structure determination by x-rays. Our research was centered on three main points: 1. We examined the possibility of structure reconstruction of small, non-periodic single particles using x-ray free electron laser type sources. We have shown that the pulse length has to be significantly shortened (compared to present day planes) for successful reconstruction. Further, we illustrated that a modified version of the Fineup input-output algorithm can be used to reconstruct the original atomic structure. We also discussed in detail the conditions in which the classification process could work. 2. We worked on theoretical and practical sides of holographic and related methods. We applied x-ray fluorescent holography to a Kondo system (ThAsSe) and a colossal magnetic resistivity material (La1-xSrxMnO3), this way widening the application of holography. We introduced a new measuring method (the angular integrated elastic scattering), which has several advantages compared to classical methods. 3. Using traditional x-ray diffraction techniques we investigated the atomic structure of new compounds. We determined the structure of new fullerene-cubane compounds and studied the phase transitions as a function of the temperature

Holografikus módszerek a szerkezetkutatásban = Holographic methods in structural research

Az atomi felbontású röntgen holográfia elméleti alapjait 1991-ben dolgoztuk ki és néhány ével később végeztük el az első sikeres kísérletet. Jelen pályázat fő célja az atomi felbontású röntgen holográfia és egy új, a holográfiával rokon mérési módszer, a szögátlagolt rugalmas szórás továbbfejlesztése és alkalmazása volt. Holográfia mérések segítségével kimutattuk, hogy a La0.7Sr0.3MnO3 kristály fázisátalakulásánál nem lép fel statikus Jahn-Teller torzulás, ahogy korábban feltételezték. Kísérleti adatokból megmutattuk, hogy a szögátlagolt szórás eredményeként kapott kép ugyanazt az információt hordozza, mint a hagyományos egykristály diffrakció során egyenként összegyűjtött intenzitás adatok. Megvalósítottunk egy újfajta elektron holográfia mérést egy erre a célra átépített pásztázó elektron mikroszkóp segítségével. Eredményeket értünk el a holografikus és diffrakciós kiértékelési módszerek továbbfejlesztése terén. Kidolgoztunk egy eljárást a kis intenzitású szórásképek osztályozására a röntgen szabadelektron lézereknél egyedülálló molekulákon végzendő szóráskísérletekhez. | The theoretical foundations of atomic resolution x-ray holography were developed in 1991, and followed by the first successful experiment a few years later. The aim of the present project was the further development and application of the atomic resolution x-ray holography and a new related method, the angular integrated elastic scattering. Based on holography measurements, we have shown that in spite of earlier predictions, no static Jahn-Teller distortion occurs at the phase transition of the La0.7Sr0.3MnO3 crystal. We have shown from experimental data that the angular integrated elastic scattering pattern contains the same information as the intensity data of the conventional x-ray diffraction experiments. A novel electron holography experiment was realized using a scanning electron microscope modified for this purpose. Further development of holographic and diffraction evaluation methods was achieved. We have also developed a new method for the classification of low-intensity diffraction patterns for the single molecule imaging experiments of the x-ray free electron lasers