Etude de systèmes frustrés par diffusion neutronique : Pr2Zr2o7 et Tb2Ti2o7 sont-ils des glaces de spin quantiques ?

This work is the neutron scattering study of the pyrochlores Tb2Ti2O7 and Pr2Zr2O7. These compounds where magnetic ions are Non-Kramers ions are expected to be quantum spin ices. In Pr2Zr2O7, the study of the elastic and inelastic response together with the study of the magnetic structures in applied magnetic field lead to the conclusion that the magnetic ground state is a mixing of the wave functions of the crystal-field ground state doublet because of quadrupolar terms in the Hamiltonian. These terms would originate from a coupling to the lattice. Using the mean-field approximation, a model based on a local structural distortion reproduces quite well our measurements. Despite strong differences with Pr2Zr2O7, our measurements provide evidence for a similar mechanism in Tb2Ti2O7. Again, this would be caused by multipolar terms in the Hamiltonian reflecting a strong coupling of the magnetic moments to the lattice. Then, these pyrochlores would not be quantum spin ices. Instead, the extreme sensibility to the environment characteristic of the Non-Kramers ions would lead to these fluctuations. Our measurements of samples slightly off-stoichiometry emphases the strong reactivity of the magnetic behavior of these compounds.Cette thèse est une étude par diffusion neutronique des pyrochlores Tb2Ti2O7 et Pr2Zr2O7. Ces composés, pour lesquels les ions magnétiques sont des ions Non-Kramers (NK), sont présentés comme de potentielles glaces de spin quantiques. Dans Pr2Zr2O7, l'étude des réponses élastique et inélastique et des structures induites sous champ nous amènent à conclure que l'état fondamental serait une recombinaison du doublet fondamental de champ cristallin (CEF) du fait de l'existence de termes multipolaires dans l'Hamiltonien. Ces termes seraient dus à un couplage magnéto-cristallin. Dans l'approximation de champ moyen, un modèle local de distorsion structurale semble en effet reproduire nos résultats. Dans Tb2Ti2O7, malgré de notables différences avec Pr2Zr2O7, nos mesures indiquent qu'un mécanisme semblable de mélange des fonctions d'onde du doublet fondamental de CEF a lieu. Ce mélange impliquerait des termes multipolaires également dus au couplage magnéto-cristallin et nous avons pu observer une signature directe de ce couplage. Les mécanismes en jeu dans ces systèmes ne seraient pas ceux proposés pour les glaces de spin quantiques mais dus à la sensibilité des ions NK à leur environnement. L'étude de composés non-st¿chiométriques montre la réactivité du magnétisme aux perturbations

Antiferro-quadrupolar correlations in the quantum spin ice candidate Pr2Zr2O7

We present an experimental study of the quantum spin ice candidate pyrochlore coumpound \przr\ by means of magnetization measurements, specific heat and neutron scattering up to 12 T and down to 60 mK. When the field is applied along the $[111]$ and $[1\bar{1}0]$ directions, ${\bf k}=0$ field induced structures settle in. We find that the ordered moment rises slowly, even at very low temperature, in agreement with macroscopic magnetization. Interestingly, for $H \parallel [1\bar{1}0]$, the ordered moment appears on the so called $\alpha$ chains only. The spin excitation spectrum is essentially {\it inelastic} and consists in a broad flat mode centered at about 0.4 meV with a magnetic structure factor which resembles the spin ice pattern. For $H \parallel [1\bar{1}0]$ (at least up to 2.5 T), we find that a well defined mode forms from this broad response, whose energy increases with $H$, in the same way as the temperature of the specific heat anomaly. We finally discuss these results in the light of mean field calculations and propose a new interpretation where quadrupolar interactions play a major role, overcoming the magnetic exchange. In this picture, the spin ice pattern appears shifted up to finite energy because of those new interactions. We then propose a range of acceptable parameters for \przr\, that allow to reproduce several experimental features observed under field. With these parameters, the actual ground state of this material would be an antiferroquadrupolar liquid with spin-ice like excitations

Neutron scattering study of frustrated systems : are Pr2Zr207 and Tb2Ti207 quantum spin ices ?

Cette thèse est une étude par diffusion neutronique des pyrochlores Tb2Ti2O7 et Pr2Zr2O7. Ces composés, pour lesquels les ions magnétiques sont des ions Non-Kramers (NK), sont présentés comme de potentielles glaces de spin quantiques. Dans Pr2Zr2O7, l'étude des réponses élastique et inélastique et des structures induites sous champ nous amènent à conclure que l'état fondamental serait une recombinaison du doublet fondamental de champ cristallin (CEF) du fait de l'existence de termes multipolaires dans l'Hamiltonien. Ces termes seraient dus à un couplage magnéto-cristallin. Dans l'approximation de champ moyen, un modèle local de distorsion structurale semble en effet reproduire nos résultats. Dans Tb2Ti2O7, malgré de notables différences avec Pr2Zr2O7, nos mesures indiquent qu'un mécanisme semblable de mélange des fonctions d'onde du doublet fondamental de CEF a lieu. Ce mélange impliquerait des termes multipolaires également dus au couplage magnéto-cristallin et nous avons pu observer une signature directe de ce couplage. Les mécanismes en jeu dans ces systèmes ne seraient pas ceux proposés pour les glaces de spin quantiques mais dus à la sensibilité des ions NK à leur environnement. L'étude de composés non-st¿chiométriques montre la réactivité du magnétisme aux perturbations.This work is the neutron scattering study of the pyrochlores Tb2Ti2O7 and Pr2Zr2O7. These compounds where magnetic ions are Non-Kramers ions are expected to be quantum spin ices. In Pr2Zr2O7, the study of the elastic and inelastic response together with the study of the magnetic structures in applied magnetic field lead to the conclusion that the magnetic ground state is a mixing of the wave functions of the crystal-field ground state doublet because of quadrupolar terms in the Hamiltonian. These terms would originate from a coupling to the lattice. Using the mean-field approximation, a model based on a local structural distortion reproduces quite well our measurements. Despite strong differences with Pr2Zr2O7, our measurements provide evidence for a similar mechanism in Tb2Ti2O7. Again, this would be caused by multipolar terms in the Hamiltonian reflecting a strong coupling of the magnetic moments to the lattice. Then, these pyrochlores would not be quantum spin ices. Instead, the extreme sensibility to the environment characteristic of the Non-Kramers ions would lead to these fluctuations. Our measurements of samples slightly off-stoichiometry emphases the strong reactivity of the magnetic behavior of these compounds