Magnetowiderstandseffekte in Silberselenid-Schichten

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde ein Hochfeld-Meßsystem aufgebaut, in dem MR-Messungen an Silberselenid-Schichten durchgeführt wurden. Generell gilt, daß sich in den hier untersuchten Schichten eine durchaus große Abweichung von der Stöchiometrie findet (Ag2+Se, > 10-2 – für Bulk-Proben dieser Konzentration findet Beck einen großen positiven MR-Effekt, der dem OMR ähnelt, aber wegen seines großen linearen Anteils nicht mehr exakt mit dem Zwei-Band-Modell beschrieben werden kann), die aber nicht zu kettenförmigen Ausscheidungen wie in den Bulk-Proben führt. Nicht zuletzt war die schwankende Silberkonzentration in den Schichten ein limitierender Faktor hinsichtlich der Reproduzierbarkeit der Proben, da es nicht möglich war, Schichten mit gezielt vorgegebenem Silberüber- oder -unterschuß herzustellen. Zunächst wurden Messungen an Silberselenid-Schichten, die durch thermisches Verdampfen hergestellt wurden, durchgeführt. Da Selen in diesem Prozeß deutlich schneller verdampft als Silber, erhielt man auf diese Weise Proben sehr unterschiedlicher Zusammensetzung, was das ausführliche Studium der Abhängigkeit des Magnetowiderstands von der Silberkonzentration erlaubte. Hier zeigte sich, daß in leicht unter-/ überstöchiometrischen Schichten die von Xu et al. gefundenen Effekte nicht reproduziert werden konnten: Zum einen erreicht der Magnetowiderstand nicht die in [5] beobachteten hohen Werte, zum anderen tritt in den hier durchgeführten Meßreihen kein ausschließlich linearer MR-Effekt auf, sondern für Felder bis zu wenigen Tesla findet man wie andere Arbeitsgruppen auch [11 – 14] stets ein quadratisches MR-Verhalten. Darüber hinaus zeigte sich, daß der Probenwiderstand nicht nur von B sondern auch von der Temperatur abhängt. Insbesondere weisen silberreiche Schichten einen auf Phononen-Streuung basierenden linearen Anstieg des Widerstandes mit der Temperatur auf. In Schichten mit geringem Silberüberschuß beobachtet man dagegen einen Metall-Halbleiter-Übergang bei einer Erhöhung der Temperatur. Nichtsdestotrotz konnten die von Abrikosov bzgl. des QMR hergeleiteten Abhängigkeiten quantifiziert werden: Für eine verschwindende Temperaturabhängigkeit des Widerstandes findet man ein bei immer niedrigeren Feldwerten beginnendes lineares MR-Verhalten der Silberselenid-Schichten. Bzgl. der beobachteten starken Streuung im Magnetowiderstand der Schichten konnte gezeigt werden, daß diese nicht alleine auf die schwankende Silberkonzentration zurückzuführen ist, sondern auch auf die doch sehr unterschiedliche Struktur der Schichten. Insbesondere die variierende Kornstruktur der Schichten, die aufgrund der verschiedenen Oberflächen zu unterschiedlichen Silberausscheidungen führt, hat einen entscheidenden Einfluß auf die Änderung des elektrischen Widerstands im Magnetfeld. Abschließend wurden PLD-Proben untersucht. Hier handelte es sich um sehr dichte Schichten mit einer Silberkonzentration am Rande des Phasengebietes. An diesen Proben wurde der Einfluß des Size-Effektes auf den Magnetowiderstand untersucht. Trotz einer starken Streuung des spezifischen Widerstandes aufgrund der unterschiedlichen Mikrostruktur und Silberkonzentration findet man in diesen Proben eine relativ gute Übereinstimmung mit dem klassischen Size-Effekt. Dies gilt insbesondere nach einer Korrektur der Meßwerte bzgl. der Silberkonzentration. Hierdurch konnte die Streuung um die anhand von Literaturdaten berechnete Kurve deutlich reduziert, wenn auch nicht vollständig eliminiert werden. Aus diesen Daten und der klassischen Size-Effekt-Theorie kann nun die mittlere freie Weglänge in den Silberselenid-Schichten zu 140 nm ermittelt werden, was in derselben Größenordnung wie die in der Literatur angegebene liegt (Damodara Das: l = 128 nm, [25]). Die nach wie vor vorhandene Streuung der Widerstandswerte ist auch hier wieder auf eine unterschiedliche Mikrostruktur der Proben zurückzuführen. In Analogie zu den durch thermisches Verdampfen hergestellten Schichten findet man ein mit der Literatur übereinstimmendes R(T)-Verhalten. Wieder beobachtet man den bereits beschriebenen Metall-Halbleiter-Übergang bei TC. Die Übergangstemperatur hängt hier allerdings nicht nur von der Silberkonzentration sondern auch von der Schichtdicke ab. Dazu wurden zwei Deutungsmöglichkeit aufgezeigt, von denen die Annahme einer kleiner werdenden Bandlücke mit abnehmender Schichtdicke nach Damodara Das [66] wahrscheinlicher ist, da eine Verschiebung der Übergangstemperatur aufgrund einer höheren Silberkonzentration in den Schichten auch eine Abnahme des spezifischen Widerstandes der Proben beinhalten müßte, während in den hier durchgeführten Messungen eine Erhöhung des Widerstandes mit geringer werdender Schichtdicke gefunden wurde. Das MR-Verhalten der PLD-Schichten entspricht dem in den bis dahin untersuchten Verdampfungs-Proben. Überdies beobachtet man hier mit zunehmender Schichtdicke einen starken Anstieg des MR-Effektes: Während der MR-Effekt für dünne Schichten (d 1µm durchaus Werte von über 100 %, d.h. der MR-Effekt nähert sich hier langsam dem in Bulk-Proben gemessenen (Xu: 370 % bei 5,5 T und 4,5 K, Beck: 200 % bei 8 T und 2 K). Dennoch kann die beobachtete Abhängigkeit nicht mit der klassischen Theorie des Magneto-Size- Effektes erklärt werden: Obwohl die Proben einen Zyklotronradius von rC = 17 nm haben, d.h. ein angelegtes Magnetfeld sollte, da rC d bzw. rC d in sehr dünnen Schichten, den Einfluß des Size-Effektes auf den spezifischen Widerstand vollständig aufheben, passiert dies definitiv nicht. In sehr dünnen Schichten (d < 20 nm) unterscheidet sich das MR-Verhalten signifikant von dem bisher beobachteten: Statt des positiven MR-Effektes zeigen diese Proben einen mit steigender Temperatur zunehmend negativeren Magnetowiderstand. Dabei kann, wie Verkippungs-Messungen belegen, ausgeschlossen werden, daß es sich hier um Anisotropie-Effekte handelt. Dieses MR-Verhalten wie auch der in Schichten mit d < 0 = 140 nm bei 4,2 K beobachtete \u27low-field\u27-MR-Effekt lassen sich klassisch nicht mehr erklären. In einem ersten Erklärungsversuch wurde deshalb zur Beschreibung dieser Phänomene der Einfluß der schwachen Lokalisierung auf den elektrischen Widerstand in dünnen Schichten diskutiert. Dies führte zu der Schlußfolgerung, daß diese durchaus für die hier beobachteten Effekte verantwortlich sein kann

Oberflächenmodifikation von Surface Acoustic Wave (SAW) Biosensoren für biomedizinische Anwendungen

Im Rahmen dieser Arbeit wurden Oberflächenfunktionalisierungen für Surface Acoustic Wave (SAW) Sensoren entwickelt, die deren Anwendung im biomedizinischen Bereich ermöglichen sollten. Im Fokus der Arbeit lagen der Nachweis des Antibiotikums Penicillin G und die Konzentrationsbestimmung von zwei Proteinmarkern für Brustkrebs. Es ist gelungen Konzentrationen im unteren Nanogramm/Milliliter-Bereich dieser Verbindungen mittels der entwickelten Protokolle nachzuweisen

The magnetoresistance of homogeneous and heterogeneous silver-rich silver selenide

The magnetoresistance (MR) effect of the low-temperature phase of silver selenide (-Ag2 + Se) is measured as a function of composition. Very small composition variations in the order of = 10–6 are achieved by coulometric titration and can be performed simultaneously during the MR measurement. A homogeneous Ag2 + Se shows an ordinary magnetoresistance (OMR) effect, which can be well described by the two-band model. For silver selenide with a heterogenous silver excess, we found quite a different MR behavior. Up to a minor silver excess of 1×10–4 10–2) shows again an OMR effect

Long-Term Stability of Polymer-Coated Surface Transverse Wave Sensors for the Detection of Organic Solvent Vapors

Arrays with polymer-coated acoustic sensors, such as surface acoustic wave (SAW) and surface transverse wave (STW) sensors, have successfully been applied for a variety of gas sensing applications. However, the stability of the sensors’ polymer coatings over a longer period of use has hardly been investigated. We used an array of eight STW resonator sensors coated with different polymers. This sensor array was used at semi-annual intervals for a three-year period to detect organic solvent vapors of three different chemical classes: a halogenated hydrocarbon (chloroform), an aliphatic hydrocarbon (octane), and an aromatic hydrocarbon (xylene). The sensor signals were evaluated with regard to absolute signal shifts and normalized signal shifts leading to signal patterns characteristic of the respective solvent vapors. No significant time-related changes of sensor signals or signal patterns were observed, i.e., the polymer coatings kept their performance during the course of the study. Therefore, the polymer-coated STW sensors proved to be robust devices which can be used for detecting organic solvent vapors both qualitatively and quantitatively for several years

Oberflächenmodifikation von Surface Acoustic Wave (SAW) Biosensoren für biomedizinische Anwendungen

Im Rahmen dieser Arbeit wurden Oberflächenfunktionalisierungen für Surface Acoustic Wave (SAW) Sensoren entwickelt, die deren Anwendung im biomedizinischen Bereich ermöglichen sollten. Im Fokus der Arbeit lagen der Nachweis des Antibiotikums Penicillin G und die Konzentrationsbestimmung von zwei Proteinmarkern für Brustkrebs. Es ist gelungen Konzentrationen im unteren Nanogramm/Milliliter-Bereich dieser Verbindungen mittels der entwickelten Protokolle nachzuweisen