5 research outputs found
Ătude des performances et de la dĂ©sactivation par empoisonnement au soufre du catalyseur spinelle Ni-UGSO : cas du reformage autothermique du mĂ©thane
Lâutilisation des Ă©nergies fossiles est de plus en plus croissante et du fait que ces rĂ©serves soient Ă©puisables, le monde se tourne de plus en plus vers dâautres sources dâĂ©nergie, dans le but de diversifier les sources et ralentir la consommation des sources fossiles.
La production et lâutilisation de lâhydrogĂšne sâinscrivent dans ce mouvement de transition Ă©nergĂ©tique. Ayant diverses applications, lâhydrogĂšne est de plus en plus utilisĂ© et reprĂ©sente un Ă©lĂ©ment important dans le secteur Ă©nergĂ©tique. Si divers procĂ©dĂ©s permettent de produire cette molĂ©cule, le reformage Ă la vapeur du mĂ©thane reste Ă lâheure actuelle le procĂ©dĂ© qui permet de produire 94% de lâhydrogĂšne mondial.
Les travaux rĂ©alisĂ©s ont pour but de produire lâhydrogĂšne pour diverses applications, parmi lesquelles les piles Ă combustible. Le reformage du mĂ©thane peut se faire de plusieurs façons : Ă la vapeur, Ă sec ou par oxydation partielle. Aussi, ces procĂ©dĂ©s nĂ©cessitent lâusage de catalyseur afin dâamĂ©liorer la cinĂ©tique et la productivitĂ© de la rĂ©action.
Les scientifiques mĂšnent des recherches autour de divers catalyseurs afin de trouver ceux qui couteraient moins chers et prĂ©senteraient de bonnes performances catalytiques lors du reformage du mĂ©thane. Câest dans cette optique que sâinscrivent les travaux rĂ©alisĂ©s tout au long de ce doctorat.
Un rĂ©sidu minier nommĂ© UGSO (Upgraded Slag Oxides) constituant un dĂ©chet provenant dâune unitĂ© de production de scorie de titane nommĂ©e UGS (Upgraded Slag), a Ă©tĂ© utilisĂ© pour prĂ©parer un catalyseur en y ajoutant du nitrate de nickel hexahydratĂ©, par la mĂ©thode de prĂ©paration Ă lâĂ©tat solide amĂ©liorĂ©e. Le catalyseur obtenu, nommĂ© Ni-UGSO (brevetĂ©) a montrĂ© des propriĂ©tĂ©s remarquables lors de divers procĂ©dĂ©s de reformage du mĂ©thane ou dâhuiles pyrolytiques.
Le premier objectif des travaux de cette recherche consistait Ă dĂ©terminer les conditions autothermiques pour lesquelles le Ni-UGSO prĂ©senterait de bonnes performances catalytiques. Aussi, il convenait dâapporter une explication prĂ©liminaire Ă lâactivitĂ© observĂ©e du catalyseur. Le deuxiĂšme objectif consistait Ă Ă©tudier la dĂ©sactivation du catalyseur Ni-UGSO et diverses mĂ©thodes de rĂ©gĂ©nĂ©ration de ce catalyseur.
Il en ressort des expĂ©riences quâaux conditions autothermiques : 850°C, pression atmosphĂ©rique, CH4/CO2 = 3 et CH4/O2 = 2 (ratios molaires), dĂ©bit volumique des rĂ©actifs de 4500+/- 100 ml/(h.gcat), le catalyseur prĂ©sente une bonne activitĂ© et une stabilitĂ© sur 2 jours de rĂ©action. Le mĂ©thane est converti Ă 99% et des rendements de 98% et 95% en H2 et CO respectivement sont obtenus. De façon prĂ©liminaire, lâactivitĂ© du catalyseur serait liĂ©e Ă un effet synergĂ©tique du nickel mĂ©tallique, de la solution solide NiO-MgO, des oxydes NiO et MgO et du spinelle MgAl2O4. Ces Ă©lĂ©ments constituent le Ni-UGSO aux conditions autothermiques dĂ©terminĂ©es. LâĂ©tude de la dĂ©sactivation du Ni-UGSO a montrĂ© que comparĂ© aux catalyseurs rapportĂ©s dans la littĂ©rature, le Ni-UGSO, exposĂ© Ă 275 ppm de H2S ne se dĂ©sactive pas complĂštement (la conversion du mĂ©thane dĂ©croit de 99 Ă 40%). Une fois le catalyseur dĂ©sactivĂ©, la mĂ©thode de rĂ©gĂ©nĂ©ration permettant de rĂ©cupĂ©rer intĂ©gralement lâactivitĂ© initiale du catalyseur est la calcination Ă 900 °C, en prĂ©sence dâoxygĂšne. Celle-ci reforme les spinelles initiaux du Ni-UGSO, en assurant une distribution atomique du nickel
Ătude des performances et de la dĂ©sactivation par empoisonnement au soufre du catalyseur spinelle Ni-UGSO : cas du reformage autothermique du mĂ©thane
Lâutilisation des Ă©nergies fossiles est de plus en plus croissante et du fait que ces rĂ©serves soient Ă©puisables, le monde se tourne de plus en plus vers dâautres sources dâĂ©nergie, dans le but de diversifier les sources et ralentir la consommation des sources fossiles.
La production et lâutilisation de lâhydrogĂšne sâinscrivent dans ce mouvement de transition Ă©nergĂ©tique. Ayant diverses applications, lâhydrogĂšne est de plus en plus utilisĂ© et reprĂ©sente un Ă©lĂ©ment important dans le secteur Ă©nergĂ©tique. Si divers procĂ©dĂ©s permettent de produire cette molĂ©cule, le reformage Ă la vapeur du mĂ©thane reste Ă lâheure actuelle le procĂ©dĂ© qui permet de produire 94% de lâhydrogĂšne mondial.
Les travaux rĂ©alisĂ©s ont pour but de produire lâhydrogĂšne pour diverses applications, parmi lesquelles les piles Ă combustible. Le reformage du mĂ©thane peut se faire de plusieurs façons : Ă la vapeur, Ă sec ou par oxydation partielle. Aussi, ces procĂ©dĂ©s nĂ©cessitent lâusage de catalyseur afin dâamĂ©liorer la cinĂ©tique et la productivitĂ© de la rĂ©action.
Les scientifiques mĂšnent des recherches autour de divers catalyseurs afin de trouver ceux qui couteraient moins chers et prĂ©senteraient de bonnes performances catalytiques lors du reformage du mĂ©thane. Câest dans cette optique que sâinscrivent les travaux rĂ©alisĂ©s tout au long de ce doctorat.
Un rĂ©sidu minier nommĂ© UGSO (Upgraded Slag Oxides) constituant un dĂ©chet provenant dâune unitĂ© de production de scorie de titane nommĂ©e UGS (Upgraded Slag), a Ă©tĂ© utilisĂ© pour prĂ©parer un catalyseur en y ajoutant du nitrate de nickel hexahydratĂ©, par la mĂ©thode de prĂ©paration Ă lâĂ©tat solide amĂ©liorĂ©e. Le catalyseur obtenu, nommĂ© Ni-UGSO (brevetĂ©) a montrĂ© des propriĂ©tĂ©s remarquables lors de divers procĂ©dĂ©s de reformage du mĂ©thane ou dâhuiles pyrolytiques.
Le premier objectif des travaux de cette recherche consistait Ă dĂ©terminer les conditions autothermiques pour lesquelles le Ni-UGSO prĂ©senterait de bonnes performances catalytiques. Aussi, il convenait dâapporter une explication prĂ©liminaire Ă lâactivitĂ© observĂ©e du catalyseur. Le deuxiĂšme objectif consistait Ă Ă©tudier la dĂ©sactivation du catalyseur Ni-UGSO et diverses mĂ©thodes de rĂ©gĂ©nĂ©ration de ce catalyseur.
Il en ressort des expĂ©riences quâaux conditions autothermiques : 850°C, pression atmosphĂ©rique, CH4/CO2 = 3 et CH4/O2 = 2 (ratios molaires), dĂ©bit volumique des rĂ©actifs de 4500+/- 100 ml/(h.gcat), le catalyseur prĂ©sente une bonne activitĂ© et une stabilitĂ© sur 2 jours de rĂ©action. Le mĂ©thane est converti Ă 99% et des rendements de 98% et 95% en H2 et CO respectivement sont obtenus. De façon prĂ©liminaire, lâactivitĂ© du catalyseur serait liĂ©e Ă un effet synergĂ©tique du nickel mĂ©tallique, de la solution solide NiO-MgO, des oxydes NiO et MgO et du spinelle MgAl2O4. Ces Ă©lĂ©ments constituent le Ni-UGSO aux conditions autothermiques dĂ©terminĂ©es. LâĂ©tude de la dĂ©sactivation du Ni-UGSO a montrĂ© que comparĂ© aux catalyseurs rapportĂ©s dans la littĂ©rature, le Ni-UGSO, exposĂ© Ă 275 ppm de H2S ne se dĂ©sactive pas complĂštement (la conversion du mĂ©thane dĂ©croit de 99 Ă 40%). Une fois le catalyseur dĂ©sactivĂ©, la mĂ©thode de rĂ©gĂ©nĂ©ration permettant de rĂ©cupĂ©rer intĂ©gralement lâactivitĂ© initiale du catalyseur est la calcination Ă 900 °C, en prĂ©sence dâoxygĂšne. Celle-ci reforme les spinelles initiaux du Ni-UGSO, en assurant une distribution atomique du nickel
Corrigendum to âAutothermal dry reforming of methane with a nickel spinellized catalyst prepared from a negative value metallurgical residueâ [Renew. Energy 138 (2019) 1329â1249]
Conversion of actual flue gas CO2 via cycloaddition to propylene oxide catalyzed by a single-site, recyclable zirconium catalyst
A reusable zirconium-based catalyst for the cycloaddition of CO2 to propylene oxide (PO) was prepared by the surface organometallic chemistry (SOMC) methodology. Accordingly, well-defined amounts of the ZrCl4.(OEt2)(2) precursor were grafted on the surface of silica dehydroxylated at 700 degrees C (SiO2-700) and at 200 degrees C (SiO2-200) in order to afford surface coordination compounds with different podality and chemical environment. The identity of the surface complexes was thoroughly investigated by FT-IR, elemental microanalysis and solid state NMR and applied as a recoverable and reusable heterogeneous catalyst for the title reaction using pure CO2 and flue gas samples from a cement factory. The observed catalytic activity for the isolated zirconium complexes is rationalized by means of systematic DFT calculations