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Importance of the dielectric contrast for the polarization of excitonic transitions in single GaN nanowires
We investigate the polarization of excitonic transitions of single dispersed GaN nanowires with a diameter of about 50 nm. We observe donor-bound exciton transitions with a linewidth narrower than 250 ÎŒeV at 10 K, whereas the luminescence from free excitons exhibits a width of up to 5 meV. This broadening is larger than that observed for free excitons in the as-grown nanowire ensemble and is the result of inhomogeneous strain introduced by the nanowire dispersion. This strain lowers the symmetry of the lattice structure and allows A excitons to emit light polarized parallel to the nanowire axis. The polarization anisotropy of A excitons, however, is found to largely vary from one nanowire to another. In addition, the various bound-exciton lines in a given nanowire do not show the same polarization anisotropies. These findings can be explained by the dielectric contrast between the nanowire and its environment, but only when taking into account the strong variations of the dielectric function of GaN at the near band-edge
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Recombination dynamics in (In,Ga)N/GaN heterostructures: Influence of localization and crystal polarity
(In,Ga)N/GaN-Leuchtdioden wurden vor mehr als 10 Jahren kommerzialisiert, dennoch ist das VerstĂ€ndnis ĂŒber den Einfluss von Lokalisierung auf die Rekombinationsdynamik in den (In,Ga)N/GaN QuantengrĂ€ben (QG) unvollstĂ€ndig. In dieser Arbeit nutzen wir die temperaturabhĂ€ngige stationĂ€re und zeitaufgelöste Spektroskopie der Photolumineszenz (PL), um diesen Einfluss in einer typischen Ga-polaren, planaren (In,Ga)N/GaN-QG-Struktur zu untersuchen. ZusĂ€tzlich dehnen wir unsere Studie auf N-polare, axiale (In,Ga)N/GaN Quantumscheiben, nichtpolare Kern/Mantel GaN/(In,Ga)N ”-DrĂ€hte und Ga-polare, submonolage InN/GaN Ăbergitter aus. WĂ€hrend wir einen einfach exponentiellen Abfall der PL-IntensitĂ€t in den nichtpolaren QG beobachten (Hinweise auf die Rekombination von Exzitonen), folgen die PL-Transienten in polaren QG asymptotisch einem Potenzgesetz. Dieses Potenzgesetz weist auf eine Rekombination zwischen individuell lokalisierten, rĂ€umlich getrennten Elektronen und Löchern hin. FĂŒr einen solchen Zerfall kann keine eindeutige PL-Lebensdauer definiert werden, was die SchĂ€tzung der internen Quanteneffizienz und die Bestimmung einer DiffusionslĂ€nge erschwert. Um nĂŒtzliche Rekombinationsparameter und DiffusivitĂ€ten fĂŒr die polaren QG zu extrahieren, analysieren wir die PL-Transienten mit positionsabhĂ€ngigen Diffusionsreaktionsgleichungen, die durch einen Monte-Carlo-Algorithmus effizient gelöst werden. Aus diesen Simulationen ergibt sich, dass das asymptotische Potenzgesetz auch bei effizienter nichtstrahlender Rekombination (z. B. in den NanodrĂ€hten) erhalten bleibt. Zudem stellen wir fest, dass sich die InN/GaN Ăbergitter elektronisch wie konventionelle (In,Ga)N/GaN QG verhalten, aber mit starkem, thermisch aktiviertem nichtstrahlenden Kanal. Des Weiteren zeigen wir, dass das VerhĂ€ltnis von Lokalisierungs- und Exzitonenbindungsenergie bestimmt, dass die Rekombination entweder durch das Tunneln von Elektronen und Löchern oder durch den Zerfall von Exzitonen dominiert wird.(In,Ga)N/GaN light-emitting diodes have been commercialized more than one decade ago. However, the knowledge about the influence of the localization on the recombination dynamics and on the diffusivity in the (In,Ga)N/GaN quantum wells (QWs) is still incomplete. In this thesis, we employ temperature-dependent steady-state and time-resolved photoluminescence (PL) spectroscopy to investigate the impact of localization on the recombination dynamics of a typical Ga-polar, planar (In,Ga)N/GaN QW structure. In addition, we extend our study to N-polar, axial (In,Ga)N/GaN quantum disks, nonpolar core/shell GaN/(In,Ga)N ”-rods, and Ga-polar, sub-monolayer InN/GaN superlattices. While we observe a single exponential decay of the PL intensity in the nonpolar QWs, indicating the recombination of excitons, the decay of the PL intensity in polar QWs asymptotically obeys a power law. This power law reveals that recombination occurs between individually localized, spatially separated electrons and holes. No unique PL lifetime can be defined for such a decay, which impedes the estimation of the internal quantum efficiency and the determination of a diffusion length. In order to extract useful recombination parameters and diffusivities for the polar QWs, we analyze the PL transients with position-dependent diffusion-reaction equations, efficiently solved by a Monte Carlo algorithm. From these simulations, we conclude that the power law asymptote is preserved despite efficient nonradiative recombination in the nanowires. Moreover, we find that the InN/GaN superlattices behave electronically as conventional (In,Ga)N/GaN QWs, but with a strong, thermally-activated nonradiative channel. Furthermore, we demonstrate that the ratio of localization and exciton binding energy, both of which are influenced by the magnitude of the internal electric fields in the QWs, determines the recombination mechanism to be either dominated by tunneling of electrons and holes or by the decay of excitons
Recombination Dynamics in (In,Ga)N/GaN Heterostructures: Influence of Localization and Crystal Polarity
(In,Ga)N/GaN-Leuchtdioden wurden vor mehr als 10 Jahren kommerzialisiert, dennoch ist das VerstĂ€ndnis ĂŒber den Einfluss von Lokalisierung auf die Rekombinationsdynamik in den (In,Ga)N/GaN QuantengrĂ€ben (QG) unvollstĂ€ndig. In dieser Arbeit nutzen wir die temperaturabhĂ€ngige stationĂ€re und zeitaufgelöste Spektroskopie der Photolumineszenz (PL), um diesen Einfluss in einer typischen Ga-polaren, planaren (In,Ga)N/GaN-QG-Struktur zu untersuchen. ZusĂ€tzlich dehnen wir unsere Studie auf N-polare, axiale (In,Ga)N/GaN Quantumscheiben, nichtpolare Kern/Mantel GaN/(In,Ga)N ”-DrĂ€hte und Ga-polare, submonolage InN/GaN Ăbergitter aus. WĂ€hrend wir einen einfach exponentiellen Abfall der PL-IntensitĂ€t in den nichtpolaren QG beobachten (Hinweise auf die Rekombination von Exzitonen), folgen die PL-Transienten in polaren QG asymptotisch einem Potenzgesetz. Dieses Potenzgesetz weist auf eine Rekombination zwischen individuell lokalisierten, rĂ€umlich getrennten Elektronen und Löchern hin. FĂŒr einen solchen Zerfall kann keine eindeutige PL-Lebensdauer definiert werden, was die SchĂ€tzung der internen Quanteneffizienz und die Bestimmung einer DiffusionslĂ€nge erschwert. Um nĂŒtzliche Rekombinationsparameter und DiffusivitĂ€ten fĂŒr die polaren QG zu extrahieren, analysieren wir die PL-Transienten mit positionsabhĂ€ngigen Diffusionsreaktionsgleichungen, die durch einen Monte-Carlo-Algorithmus effizient gelöst werden. Aus diesen Simulationen ergibt sich, dass das asymptotische Potenzgesetz auch bei effizienter nichtstrahlender Rekombination (z. B. in den NanodrĂ€hten) erhalten bleibt. Zudem stellen wir fest, dass sich die InN/GaN Ăbergitter elektronisch wie konventionelle (In,Ga)N/GaN QG verhalten, aber mit starkem, thermisch aktiviertem nichtstrahlenden Kanal. Des Weiteren zeigen wir, dass das VerhĂ€ltnis von Lokalisierungs- und Exzitonenbindungsenergie bestimmt, dass die Rekombination entweder durch das Tunneln von Elektronen und Löchern oder durch den Zerfall von Exzitonen dominiert wird
Radial Stark Effect in (In,Ga)N Nanowires
We study the luminescence of unintentionally
doped and Si-doped
In<sub><i>x</i></sub>Ga<sub>1â<i>x</i></sub>N nanowires with a low In content (<i>x</i> < 0.2) grown
by molecular beam epitaxy on Si substrates. The emission band observed
at 300 K from the unintentionally doped samples is centered at much
lower energies (800 meV) than expected from the In content measured
by X-ray diffractometry and energy dispersive X-ray spectroscopy.
This discrepancy arises from the pinning of the Fermi level at the
sidewalls of the nanowires, which gives rise to strong radial built-in
electric fields. The combination of the built-in electric fields with
the compositional fluctuations inherent to (In,Ga)N alloys induces
a competition between spatially direct and indirect recombination
channels. At elevated temperatures, electrons at the core of the nanowire
recombine with holes close to the surface, and the emission from unintentionally
doped nanowires exhibits a Stark shift of several hundreds of meV.
The competition between spatially direct and indirect transitions
is analyzed as a function of temperature for samples with various
Si concentrations. We propose that the radial Stark effect is responsible
for the broadband absorption of (In,Ga)N nanowires across the entire
visible range, which makes these nanostructures a promising platform
for solar energy applications