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    Topologie de la polarisation ferroélectrique à la surface (001) de BaTiO3 par calculs ab initio et microscopie-spectroscopie d'électrons

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    At a surface or interface of a ferroelectric material, the polarization can be destabilized and even suppressed by the depolarizing field which arises from uncompensated polarization charge. In the absence of external (adsorbates, electrodes) or internal (defects, dopants) screening mechanisms, domain ordering is the most natural way for a system to remain ferroelectric and minimize its electrostatic energy. This thesis focuses on the study of the stability of various possible domain configurations, and on how it depends and interplays on size, chemical and elastic factors, at the (001) surface of BaTiO3.First-principles calculations, based on density functional theory, have been performed to enlighten the influence of surface terminations, in-plane strain, system thickness and domain size in ultrathin films on the polarization in different ferroelectric phases. The effect of surface oxygen vacancies on the polarization and electronic structure has also been investigated. Low Energy electron microscopy (LEEM) and photoemission electron microscopy (PEEM) have been used to study the surface properties of ferroelectric polarization in reduced BaTiO3 single crystals, allowing to address the influence of oxygen vacancies on the ferroelectric polarization from experimental approaches, supporting the calculations results.À la surface ou à l’interface d’un matériau ferroélectrique, la polarisation peut être déstabilisée voire même annulée par le champ dépolarisation qui résulte de charges de polarisation non compensées. En l’absence de mécanismes d’écrantage extrinsèques (adsorbats, électrodes) ou intrinsèques (défauts, dopants), l’ordonnancement en domaines est le moyen le plus naturel dont un système a recourt pour rester ferroélectrique et minimiser son énergie électrostatique. Cette thèse se concentre sur l’étude de la stabilité de multiples configurations en domaines, ainsi que de la façon dont elle dépend de facteurs géométriques, chimiques et élastiques, à la surface du BaTiO3(001).Des calculs ab initio, fondés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité, ont été menés pour éclaircir l’influence de la terminaison de surface, de la contrainte parallèle à la surface, de l’épaisseur du système et de la taille des domaines sur la polarisation de différentes phases ferroélectriques dans des couches ultraminces. L’effet de lacunes d’oxygène en surface sur la polarisation et sur la structure électronique a aussi été étudié. La microscopie d’électrons lents (LEEM) et la microscopie d’électrons photoémis (PEEM) ont été utilisées pour étudier les propriétés de la polarisation à la surface de monocristaux de BaTiO3 réduit, afin d’examiner l’influence des lacunes d’oxygène sur la polarisation ferroélectrique par une approche expérimentale, renforçant ainsi les résultats de calculs

    Surface polarization, rumpling, and domain ordering of strained ultrathin BaTiO 3 (001) films with in-plane and out-of-plane polarization

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    International audienceBaTiO 3 ultrathin films (thickness ≈ 1.6 nm) with in-and out-of-plane polarization are studied by first-principles calculations. Out-of-plane polarization is simulated using the method proposed by Shimada et al. [Phys. Rev. B 81, 144116 (2010)], which consists in building a supercell containing small domains with alternating up and down polarization. This allows one to investigate the properties of defect free BaTiO 3 ultrathin films with polarization perpendicular to the surface, as a function of in-plane lattice constant, i.e., epitaxial strain. The configurations with polarization perpendicular to the surface (c phase) are found stable under compressive strain, while under tensile strain, the polarization tends to lie in-plane (aa phase), along [110]. In the c phase, the most stable domain width is predicted to be 1 to 2 lattice constants, and the magnitude of the surface rumpling varies according to the direction of the polarization (upwards versus downwards), though its sign is unchanged, the oxygen anions pointing in all cases outwards. Finally, all the surfaces studied are found to be insulating. Analysis of the atom-projected electronic density of states gives insight into the surface contributions to the electronic structure. An important reduction of the Kohn-Sham band gap is predicted at TiO 2 terminations in the c phase (≈ 1 eV with respect to the aa phase). The Madelung potential at the surface plays the dominant role in modifications of the surface electronic structure
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