Évolution microstructurale et compréhension des mécanismes de déformation d'un acier austénitique stabilisé au titane pour les réacteurs de quatrième génération

The fourth generation of nuclear reactors must meet new requirements for safety, energy efficiency, and integration into the nuclear fuel cycle. The CEA is a primary actor in this field and is developing new concepts for sodium-cooled fast reactors. The fuel cladding material being considered for these reactors is 15-15Ti AIM1 steel (Austenitic Improved Material #1), which is an advanced austenitic stainless steel containing 15-wt% chromium and 15-wt% nickel, Ti-stabilized and slightly cold-worked. This steel exhibits a singular loss of ductility between 20 and 200°C: the uniform and total elongations (UE and TE) are reduced by a factor of 3 in this temperature range. In addition, the effect of thermal aging on the microstructure and mechanical behavior is poorly known in the lowest operating conditions that are between 400 and 600°C. In this context, the objectives of this Ph.D. thesis are: -Increase our knowledge of the deformation mechanisms involved in the singular behavior at 200°C ; -Study the influence of a thermal aging between 400 and 600°C on the microstructural evolutions and on the mechanical behavior, with particular attention on the singularity at 200°C. Examining the relation between the singular behavior at 200°C and the related deformation mechanisms required a multi-scale approach combining techniques such as tensile tests, Electron Backscatter Diffraction (EBSD), and Transmission electron Microscopy (TEM). The analyses revealed: -A coexistence of twinning and perfect slip at 20°C;-An extinction of twinning replaced by a predominance of perfect slip associated with cross-slip at 200°C;-A continuous increase of the Stacking Fault Energy (SFE) from 20 to 200°C. In particular, the measured values are respectively 27 mJ/m² and 46 mJ/m². The evolution of the deformation mechanisms of 15-15Ti AIM can be explained by a competition between twinning and cross-slip for releasing the strain energy of the material. At 20°C, both dislocation glide and twinning are active, and the twinning produces a “Dynamic Hall-Petch Effect”, which produces continual strain hardening of the microstructure even at high strains, which leads to high ductility. On the other hand, the stacking fault energy is high at 200°C, so twinning no longer occurs, but cross-slip becomes active. Thus, little strain hardening occurs at 200°C, which leads to the rapid onset of strain localization and reduced ductility.Samples that were aged between 400 and 600°C for 1000 hours exhibit no evidence of material recovery. However, TEM observations established a new threshold for the precipitation of nanometric titanium carbides after an isothermal treatment at 500°C for 5000 hours. Concerning the tensile properties, the aged states present a gain both in strength (especially in Ultimate Tensile Strength) and in ductility (UE, TE) compared to the initial cold-worked state. This gain in ductility is observed for all of the temperatures tested (between 20 and 400°C) and is accompanied by an increase of the strain hardening rate of the material. One plausible hypothesis to explain this improvement of the mechanical behavior relies on the nanometric titanium carbides formed during the aging process. These precipitates could prevent by pinning the initially present dislocations to recombine or annihilate with the dislocations introduced by the tensile test.Les futurs réacteurs nucléaires de IVème Génération doivent répondre à de nouvelles exigences en matière de sureté, d’efficacité énergétique, et d’intégration dans le cycle du combustible nucléaire. Pour répondre à cette demande, le CEA développe de nouveaux concepts de réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium. Le matériau de gainage combustible candidat pour le cœur de ces réacteurs est l’acier 15-15Ti AIM1 (Austenitic Improved Material #1). Il s’agit d’un acier inoxydable austénitique avancé contenant 15% de chrome et 15% de nickel en masse, stabilisé au titane et utilisé à l’état faiblement écroui.Cet acier présente une singularité marquée de comportement : sa ductilité diminue fortement entre 20 et 200°C, ce qui se traduit par une diminution d’un facteur proche de 3 des allongements homogène et à rupture dans cet intervalle de température. Par ailleurs, l’effet du vieillissement thermique sur sa microstructure et son comportement mécanique reste peu connu aux températures les plus basses des conditions de service en réacteur, c’est-à-dire entre 400 et 600°C. Dans ce contexte, le but de cette thèse est double :- Améliorer notre compréhension des mécanismes de déformation responsables de la singularité de comportement constatée à 200°C ; - Etudier l’influence d’un vieillissement hors flux dans une gamme de température comprise entre 400 et 600°C sur les évolutions microstructurales et sur le comportement en traction incluant la singularité de comportement.Elucider l’origine de la singularité de comportement en lien avec les mécanismes de déformation a requis une approche multi-échelle regroupant des techniques comme les essais de traction, la diffraction des électrons rétrodiffusés (EBSD) et la Microscopie Electronique en Transmission (MET). Elles ont permis de révéler :-Une coexistence du maclage et du glissement de dislocations parfaites à 20°C ;-Une prédominance du glissement de dislocations parfaites associée à du glissement dévié à 200°C ;-Une hausse continue de l’Energie de Défaut d’Empilement (EDE) entre 20 et 200°C, avec des valeurs respectivement de 27 mJ/m² et de 46 mJ/m².Ainsi, nous avons pu établir que l’évolution des mécanismes de déformation entre 20 et 200°C s’explique par une compétition entre le maclage et le glissement dévié pour minimiser l’énergie totale du matériau. Il apparaît que l’activation du maclage à 20°C conduit à un durcissement important de la microstructure par effet Hall-Pech dynamique, ce qui se traduit par une ductilité élevée. Au contraire, l’activation du glissement dévié associée à la disparition du maclage à 200°C résulte en un durcissement limité de la microstructure responsable d’une localisation précoce de la déformation.Pour des vieillissements entre 400 et 600°C et des temps de maintien allant jusqu’à 1000 h, on ne perçoit pas d’indice notable de restauration. En revanche, des examens au MET permettent de déterminer un nouveau seuil d’apparition des carbures de titane (TiC) nanométriques pour un maintien isotherme de 5000 h à 500°C. En traction, on constate sur tous les états vieillis entre 400 et 600°C un gain à la fois en résistance mécanique (Rm) et en ductilité (Ag et At) par rapport à l’état initial écroui. Il est à noter que le gain très significatif en ductilité constatée sur toute la plage de température testée (entre 20 et 400°C) est couplé à une augmentation du coefficient d’écrouissage. Une hypothèse proposée pour expliquer cette évolution de comportement repose sur le rôle des TiC nanométriques (ou leurs précurseurs) susceptibles d’épingler les dislocations. Notamment, ils empêcheraient les dislocations initialement présentes dans l’acier de s’annihiler ou se recombiner avec les dislocations introduites par l’essai de traction

Microstructural evolution and understanding of deformation mechanisms of a Ti-stabilized austenitic stainless steel for fourth generation reactors

Les futurs réacteurs nucléaires de IVème Génération doivent répondre à de nouvelles exigences en matière de sureté, d’efficacité énergétique, et d’intégration dans le cycle du combustible nucléaire. Pour répondre à cette demande, le CEA développe de nouveaux concepts de réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium. Le matériau de gainage combustible candidat pour le cœur de ces réacteurs est l’acier 15-15Ti AIM1 (Austenitic Improved Material #1). Il s’agit d’un acier inoxydable austénitique avancé contenant 15% de chrome et 15% de nickel en masse, stabilisé au titane et utilisé à l’état faiblement écroui.Cet acier présente une singularité marquée de comportement : sa ductilité diminue fortement entre 20 et 200°C, ce qui se traduit par une diminution d’un facteur proche de 3 des allongements homogène et à rupture dans cet intervalle de température. Par ailleurs, l’effet du vieillissement thermique sur sa microstructure et son comportement mécanique reste peu connu aux températures les plus basses des conditions de service en réacteur, c’est-à-dire entre 400 et 600°C. Dans ce contexte, le but de cette thèse est double :- Améliorer notre compréhension des mécanismes de déformation responsables de la singularité de comportement constatée à 200°C ; - Etudier l’influence d’un vieillissement hors flux dans une gamme de température comprise entre 400 et 600°C sur les évolutions microstructurales et sur le comportement en traction incluant la singularité de comportement.Elucider l’origine de la singularité de comportement en lien avec les mécanismes de déformation a requis une approche multi-échelle regroupant des techniques comme les essais de traction, la diffraction des électrons rétrodiffusés (EBSD) et la Microscopie Electronique en Transmission (MET). Elles ont permis de révéler :- Une coexistence du maclage et du glissement de dislocations parfaites à 20°C ;- Une prédominance du glissement de dislocations parfaites associée à du glissement dévié à 200°C ;- Une hausse continue de l’Energie de Défaut d’Empilement (EDE) entre 20 et 200°C, avec des valeurs respectivement de 27 mJ/m² et de 46 mJ/m².Ainsi, nous avons pu établir que l’évolution des mécanismes de déformation entre 20 et 200°C s’explique par une compétition entre le maclage et le glissement dévié pour minimiser l’énergie totale du matériau. Il apparaît que l’activation du maclage à 20°C conduit à un durcissement important de la microstructure par effet Hall-Pech dynamique, ce qui se traduit par une ductilité élevée. Au contraire, l’activation du glissement dévié associée à la disparition du maclage à 200°C résulte en un durcissement limité de la microstructure responsable d’une localisation précoce de la déformation.Pour des vieillissements entre 400 et 600°C et des temps de maintien allant jusqu’à 1000 h, on ne perçoit pas d’indice notable de restauration. En revanche, des examens au MET permettent de déterminer un nouveau seuil d’apparition des carbures de titane (TiC) nanométriques pour un maintien isotherme de 5000 h à 500°C. En traction, on constate sur tous les états vieillis entre 400 et 600°C un gain à la fois en résistance mécanique (Rm) et en ductilité (Ag et At) par rapport à l’état initial écroui. Il est à noter que le gain très significatif en ductilité constatée sur toute la plage de température testée (entre 20 et 400°C) est couplé à une augmentation du coefficient d’écrouissage. Une hypothèse proposée pour expliquer cette évolution de comportement repose sur le rôle des TiC nanométriques (ou leurs précurseurs) susceptibles d’épingler les dislocations. Notamment, ils empêcheraient les dislocations initialement présentes dans l’acier de s’annihiler ou se recombiner avec les dislocations introduites par l’essai de traction.The fourth generation of nuclear reactors must meet new requirements for safety, energy efficiency, and integration into the nuclear fuel cycle. The CEA is a primary actor in this field and is developing new concepts for sodium-cooled fast reactors. The fuel cladding material being considered for these reactors is 15-15Ti AIM1 steel (Austenitic Improved Material #1), which is an advanced austenitic stainless steel containing 15-wt% chromium and 15-wt% nickel, Ti-stabilized and slightly cold-worked. This steel exhibits a singular loss of ductility between 20 and 200°C: the uniform and total elongations (UE and TE) are reduced by a factor of 3 in this temperature range. In addition, the effect of thermal aging on the microstructure and mechanical behavior is poorly known in the lowest operating conditions that are between 400 and 600°C. In this context, the objectives of this Ph.D. thesis are: - Increase our knowledge of the deformation mechanisms involved in the singular behavior at 200°C ; - Study the influence of a thermal aging between 400 and 600°C on the microstructural evolutions and on the mechanical behavior, with particular attention on the singularity at 200°C. Examining the relation between the singular behavior at 200°C and the related deformation mechanisms required a multi-scale approach combining techniques such as tensile tests, Electron Backscatter Diffraction (EBSD), and Transmission electron Microscopy (TEM). The analyses revealed: - A coexistence of twinning and perfect slip at 20°C;- An extinction of twinning replaced by a predominance of perfect slip associated with cross-slip at 200°C;- A continuous increase of the Stacking Fault Energy (SFE) from 20 to 200°C. In particular, the measured values are respectively 27 mJ/m² and 46 mJ/m². The evolution of the deformation mechanisms of 15-15Ti AIM can be explained by a competition between twinning and cross-slip for releasing the strain energy of the material. At 20°C, both dislocation glide and twinning are active, and the twinning produces a “Dynamic Hall-Petch Effect”, which produces continual strain hardening of the microstructure even at high strains, which leads to high ductility. On the other hand, the stacking fault energy is high at 200°C, so twinning no longer occurs, but cross-slip becomes active. Thus, little strain hardening occurs at 200°C, which leads to the rapid onset of strain localization and reduced ductility.Samples that were aged between 400 and 600°C for 1000 hours exhibit no evidence of material recovery. However, TEM observations established a new threshold for the precipitation of nanometric titanium carbides after an isothermal treatment at 500°C for 5000 hours. Concerning the tensile properties, the aged states present a gain both in strength (especially in Ultimate Tensile Strength) and in ductility (UE, TE) compared to the initial cold-worked state. This gain in ductility is observed for all of the temperatures tested (between 20 and 400°C) and is accompanied by an increase of the strain hardening rate of the material. One plausible hypothesis to explain this improvement of the mechanical behavior relies on the nanometric titanium carbides formed during the aging process. These precipitates could prevent by pinning the initially present dislocations to recombine or annihilate with the dislocations introduced by the tensile test

Fabrication and characterization of 15Cr-15Ni austenitic steel cladding tubes for sodium fast reactors

International audienceTwo fabrication routes requiring industrial facilities are being conducted to produce several hundred 15Cr-15Ni claddingtubes. The processing methods involve varying degrees of cold work and different heat treatment conditions. In order to ensure that the specifications are fulfilled, both batches of tubes are fully characterized regarding several aspects. The microstructure isobserved using optical and electron microscopy. A refinement of the grain size is detected in the inner diameter of one batch, which is caused by a nitrogen contamination revealed by glow discharge mass spectrometry analysis. The precipitates are also carefully analyzed. Selective dissolutions are performed on both batches to determine their mass fractions. The precipitates (TiC, TiN and Ti$_2$CS) are identified using X-ray diffraction. The titanium content in solid solution is measured and the resulting values are analyzed to assess the quality of the last solution annealing. The tensile properties measured at room temperature comply with those expected for this steel grade. On the basis of our results and considering past experience with cladding irradiated in Phenix reactor a good behavior in pile can be foreseen for these tubes