Bridging Nano and Micro-scale X-ray Tomography for Battery Research by Leveraging Artificial Intelligence

X-ray Computed Tomography (X-ray CT) is a well-known non-destructive imaging technique where contrast originates from the materials' absorption coefficients. Novel battery characterization studies on increasingly challenging samples have been enabled by the rapid development of both synchrotron and laboratory-scale imaging systems as well as innovative analysis techniques. Furthermore, the recent development of laboratory nano-scale CT (NanoCT) systems has pushed the limits of battery material imaging towards voxel sizes previously achievable only using synchrotron facilities. Such systems are now able to reach spatial resolutions down to 50 nm. Given the non-destructive nature of CT, in-situ and operando studies have emerged as powerful methods to quantify morphological parameters, such as tortuosity factor, porosity, surface area, and volume expansion during battery operation or cycling. Combined with powerful Artificial Intelligence (AI)/Machine Learning (ML) analysis techniques, extracted 3D tomograms and battery-specific morphological parameters enable the development of predictive physics-based models that can provide valuable insights for battery engineering. These models can predict the impact of the electrode microstructure on cell performances or analyze the influence of material heterogeneities on electrochemical responses. In this work, we review the increasing role of X-ray CT experimentation in the battery field, discuss the incorporation of AI/ML in analysis, and provide a perspective on how the combination of multi-scale CT imaging techniques can expand the development of predictive multiscale battery behavioral models.Comment: 33 pages, 5 figure

Modélisation du procédé de fabrication des batteries lithium-ion : impact de la mésostructure de l'électrode sur sa performance électrochimique

Ce projet de thèse s'inscrit dans le projet ERC ARTISTIC dont l'objectif est de développer une plateforme de simulation prédictive des procédés de fabrication des électrodes de batterie lithium ion. Cette thèse consiste à développer un simulateur dynamique avec résolution spatiale 3D de la performance électrochimique des électrodes de batterie lithium ion. Ce simulateur utilise des électrodes issues de simulations physiques, de générations stochastiques ou bien d'images tomographiques, et repose sur la méthode d'éléments finis dans le logiciel Comsol Multiphysics. L'ensemble des travaux a pour objectif d'établir des liens entre des observables de la mésostructure d'une électrode à ses performances électrochimiques. L'apport de cette thèse vis-à-vis de l'état de l’art consiste en la considération explicite de la phase carbone et binder au sein du système modélisé, ainsi qu'en l'étude de l'interphase se formant à l'interface entre le matériau actif et l'électrolyte. Plusieurs algorithmes ont été développés au cours de cette thèse pour répondre aux problématiques qui se posent lors de l'inclusion de manière explicite de la phase inactive dans un modèle électrochimique 3-D. En particulier une fonctionnalité permettant la génération stochastique d'électrodes avec un fin contrôle sur ses paramètres tels que la distribution de taille ou la morphologie des particules actives et la morphologie du domaine carbone et binder, ainsi qu'un algorithme permettant le maillage d'un nombre indéfini de phase ainsi que la sauvegarde du maillage en un format favorisant l'importation dans le logiciel Comsol Multiphysics. Toutes ces fonctionnalités ont été inclues dans une seule interface graphique afin de rendre leur utilisation plus intuitive. Enfin, des études portant sur le rôle de la phase inactive et l'impact de son emplacement sur la comportement d'une électrode en décharge ont été menées, ainsi que des travaux sur l'impact de certaines propriétés de la mésostructure sur la performance d'une batterie. L'interface solide électrolyte résultant de la décomposition de l'électrolyte a également été étudiée pour des matériaux actifs d'électrodes négatives et positives. Pour conclure, un modèle de batterie complète est présenté et démontre la pertinence des outils développés et présentés dans ce manuscrit pour réaliser des simulations au niveau voire au-delà de l'état-de-l'art. En effet, ce modèle est illustré à travers la décharge d'une batterie complète avec toutes les particules de matériaux actifs individuellement identifiés, ce qui permet donc d'avoir accès individuellement à leurs observables et de ce fait avoir un suivi plus fin de l'évolution de la batterie en fonctionnementThis Ph.D. project is within the scope of the ERC-ARTISTIC Project, which aims to correlate the fabrication process to the performance of lithium-ion batteries. To do so, the mesostructure of the electrode is either simulated with a 3-D physical model in accordance with the different fabrication parameters used, either stochastically generated, or reconstructed from tomography data. The mesostructure is imported and the partial differential equations are solved in Comsol Multiphysics, which relies on the finite element method. This Ph.D. investigations aim to unravel the link between structural observables and the performance of an electrode. The novelty of this study relies on the explicit consideration of the inactive phase of the electrode, as well as the investigations on the interphase that forms at the interface between the active material and the electrolyte.Several algorithms were developed during the course of this Ph.D. to address the obstacles to include the carbon binder phase explicitly in a 3-D electrochemical model. In particular, a stochastic generation functionality allowing a fine tuning over the electrode through the particle size distribution and shape, and the inactive phase morphology and a meshing algorithm enabling the meshing of an indefinite number of phase and saving into a format suitable to be imported into Comsol Multiphysics. All these tools were embedded into a single graphical user interface to increase their user-friendliness. Fine studies on the role of the inactive phase and its location were carried out, highlighting the importance of the explicit consideration of this phase. A particular focus was put on the calendering step and its impact on the mesostructure and the electrochemical performance to unravel the link between the properties of the mesostructure and the electrochemical behavior of a cell. Moreover, we investigated the impact of a heterogeneous layer arising from electrolyte decomposition at both the positive and negative electrodes, i.e. the cathode and solid electrolyte interphase. Finally, a full-cell model demonstrates the relevance of all the tools developed and presented in this work to achieve state-of-the-art studies. Indeed, a discharge of a full-cell with each particle individually identified in both electrodes illustrates the capability of the algorithms to allow fine investigations with the observables of each particles individually accessibl

Modélisation du procédé de fabrication des batteries lithium-ion : impact de la mésostructure de l'électrode sur sa performance électrochimique

This Ph.D. project is within the scope of the ERC-ARTISTIC Project, which aims to correlate the fabrication process to the performance of lithium-ion batteries. To do so, the mesostructure of the electrode is either simulated with a 3-D physical model in accordance with the different fabrication parameters used, either stochastically generated, or reconstructed from tomography data. The mesostructure is imported and the partial differential equations are solved in Comsol Multiphysics, which relies on the finite element method. This Ph.D. investigations aim to unravel the link between structural observables and the performance of an electrode. The novelty of this study relies on the explicit consideration of the inactive phase of the electrode, as well as the investigations on the interphase that forms at the interface between the active material and the electrolyte.Several algorithms were developed during the course of this Ph.D. to address the obstacles to include the carbon binder phase explicitly in a 3-D electrochemical model. In particular, a stochastic generation functionality allowing a fine tuning over the electrode through the particle size distribution and shape, and the inactive phase morphology and a meshing algorithm enabling the meshing of an indefinite number of phase and saving into a format suitable to be imported into Comsol Multiphysics. All these tools were embedded into a single graphical user interface to increase their user-friendliness. Fine studies on the role of the inactive phase and its location were carried out, highlighting the importance of the explicit consideration of this phase. A particular focus was put on the calendering step and its impact on the mesostructure and the electrochemical performance to unravel the link between the properties of the mesostructure and the electrochemical behavior of a cell. Moreover, we investigated the impact of a heterogeneous layer arising from electrolyte decomposition at both the positive and negative electrodes, i.e. the cathode and solid electrolyte interphase. Finally, a full-cell model demonstrates the relevance of all the tools developed and presented in this work to achieve state-of-the-art studies. Indeed, a discharge of a full-cell with each particle individually identified in both electrodes illustrates the capability of the algorithms to allow fine investigations with the observables of each particles individually accessibleCe projet de thèse s'inscrit dans le projet ERC ARTISTIC dont l'objectif est de développer une plateforme de simulation prédictive des procédés de fabrication des électrodes de batterie lithium ion. Cette thèse consiste à développer un simulateur dynamique avec résolution spatiale 3D de la performance électrochimique des électrodes de batterie lithium ion. Ce simulateur utilise des électrodes issues de simulations physiques, de générations stochastiques ou bien d'images tomographiques, et repose sur la méthode d'éléments finis dans le logiciel Comsol Multiphysics. L'ensemble des travaux a pour objectif d'établir des liens entre des observables de la mésostructure d'une électrode à ses performances électrochimiques. L'apport de cette thèse vis-à-vis de l'état de l’art consiste en la considération explicite de la phase carbone et binder au sein du système modélisé, ainsi qu'en l'étude de l'interphase se formant à l'interface entre le matériau actif et l'électrolyte. Plusieurs algorithmes ont été développés au cours de cette thèse pour répondre aux problématiques qui se posent lors de l'inclusion de manière explicite de la phase inactive dans un modèle électrochimique 3-D. En particulier une fonctionnalité permettant la génération stochastique d'électrodes avec un fin contrôle sur ses paramètres tels que la distribution de taille ou la morphologie des particules actives et la morphologie du domaine carbone et binder, ainsi qu'un algorithme permettant le maillage d'un nombre indéfini de phase ainsi que la sauvegarde du maillage en un format favorisant l'importation dans le logiciel Comsol Multiphysics. Toutes ces fonctionnalités ont été inclues dans une seule interface graphique afin de rendre leur utilisation plus intuitive. Enfin, des études portant sur le rôle de la phase inactive et l'impact de son emplacement sur la comportement d'une électrode en décharge ont été menées, ainsi que des travaux sur l'impact de certaines propriétés de la mésostructure sur la performance d'une batterie. L'interface solide électrolyte résultant de la décomposition de l'électrolyte a également été étudiée pour des matériaux actifs d'électrodes négatives et positives. Pour conclure, un modèle de batterie complète est présenté et démontre la pertinence des outils développés et présentés dans ce manuscrit pour réaliser des simulations au niveau voire au-delà de l'état-de-l'art. En effet, ce modèle est illustré à travers la décharge d'une batterie complète avec toutes les particules de matériaux actifs individuellement identifiés, ce qui permet donc d'avoir accès individuellement à leurs observables et de ce fait avoir un suivi plus fin de l'évolution de la batterie en fonctionnemen

An Invitation to Engage with Computational Modeling: User-Friendly Tool for In Silico Battery Component Generation and Meshing

International audienceWith the growing interest in battery computational modeling to work hand-in-hand with experiments, the lack of user-friendly software, in particular accessible for experimentalists, is an impediment to its development. In the battery field, time dependent 3D-resolved computational modeling is a more promising approach compared to trial and error to capture the impact of the mesostructure of components (e. g. electrode, separator) on the electrochemical and transport properties of the cell. In this Concept, we introduce and describe an application, freely accessible and usable through an internet browser, that allows to import, generate and mesh battery components suited for time dependent 3D-resolved electrochemical and transport process simulations

Deconvoluting the Impacts of the Active Material Skeleton and the Inactive Phase Morphology on the Performance of Lithium Ion Battery Electrodes

In order to extract the most capacity out of Li-ion battery (LIB) active materials, the optimization of the electrodes architectures at the mesoscale is essential. This work focuses on the morphology of the inactive phase (carbon additives and binder) through a 3-D modeling approach based on stochastic generation with realistic LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 particle size distributions. It was found that having the inactive phase as a film spread on the active material results in poorer performance in part due to the loss of active surface area when compared to an agglomerates morphology

Deconvoluting the impacts of the active material skeleton and the inactive phase morphology on the performance of lithium ion battery electrodes

International audienceIn order to extract the most capacity out of Li-ion battery (LIB) active materials, the optimization of the electrodes architectures at the mesoscale is essential. This work focuses on the morphology of the inactive phase (carbon additives and binder) through a 3-D modeling approach based on stochastic generation of electrode mesostructures with realistic LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 particle size distributions. It was found that having the inactive phase as a film spread on the active material results in poorer performance in part due to the loss of active surface area when compared to an agglomerate-like morphology

Heterogeneous Solid-Electrolyte Interphase in Graphite Electrodes Assessed by 4D-Resolved Computational Simulations

International audienceGraphite is one of the most used active materials in lithium-ion battery negative electrodes thanks to its high specific capacity and low equilibrium potential. For over 40 years, one of the most discussed issues with this material revolves around the complex formation mechanism of the solid-electrolyte interphase (SEI), which acts as a protective layer against electrolyte decomposition but causes capacity losses. Due to the difficulties to experimentally observe the SEI (air sensibility, low contrast and nanometric size), its impact on the performance of graphite-based porous electrodes has never been spatially assessed in regards of the three-dimensional features of the electrodes. We report here a new 4D (3D+time) resolved computational model which gives insights about the SEI heterogeneity within such porous electrodes. The model is applied to different graphite morphologies and is able to assess the electrode mesostructure impact on the SEI formation and the impact of the latter on the electrodes' electrochemical performance. This work paves the way towards a powerful tool to assist in the interpretation of SEI characterization experiments

Mesoscale Effects in the Extraction of the Solid-State Lithium Diffusion Coefficient Values of Battery Active Materials: Physical Insights from 3D Modeling

International audienc

A Versatile and Efficient Voxelization-Based Meshing Algorithm of Multiple Phases

International audienceThis paper presents a new algorithm (INNOV) capable of generating a mesh of three-dimensional objects containing multiple phases. This mesh can later be imported into commercial or opensource software to perform multiphysics-based simulations based on partial differential equations. While the range of application is large, this algorithm is designed as a post-processing tool of electrode mesostructures predicted from Coarse Grained Molecular Dynamics (CGMD) simulations of the electrode fabrication process carried out in LAMMPS software. With INNO