INVESTIGATION OF NEUTRON RADIATION EFFECTS ON THE MECHANICAL BEHAVIOR OF RECRYSTALLIZED ZIRCONIUM ALLOYS

International audienceNeutron radiation induces important changes in the mechanical behavior of recrystallized zirconium alloys used as fuel cladding tube. The neutron radiation effects on the mechanical behavior for internal pressure test performed at 350DC have been investigated using a specific analysis in terms of isotropic hardening, kinematic hardening and viscous stress. The impact of irradiation has been interpreted in terms of microscopic deformation mechanisms observed by Transmission Electron Microscopy (TEM). It is proposed that because of the localization of the plastic deformation inside channels and because of the only activation of basal channeling, the kinematic hardening must be strong in irradiated zirconium alloys. A simple unified phenomenological modeling is also used in order to have a coherent description of the radiation effects on the mechanical behavior

INVESTIGATION OF NEUTRON RADIATION EFFECTS ON THE MECHANICAL BEHAVIOR OF RECRYSTALLIZED ZIRCONIUM ALLOYS

International audienceNeutron radiation induces important changes in the mechanical behavior of recrystallized zirconium alloys used as fuel cladding tube. The neutron radiation effects on the mechanical behavior for internal pressure test performed at 350DC have been investigated using a specific analysis in terms of isotropic hardening, kinematic hardening and viscous stress. The impact of irradiation has been interpreted in terms of microscopic deformation mechanisms observed by Transmission Electron Microscopy (TEM). It is proposed that because of the localization of the plastic deformation inside channels and because of the only activation of basal channeling, the kinematic hardening must be strong in irradiated zirconium alloys. A simple unified phenomenological modeling is also used in order to have a coherent description of the radiation effects on the mechanical behavior

Evolutions structurales au sein d'un alliage de zirconium oxyde a haute temperature en diffraction des rayons X in situ au rayonnement synchrotron

International audiencePour certaines situations accidentelles hypothétiques rencontrées dans les réacteurs nucléaires à eau pressurisée (REP), la gaine en alliage de zirconium des crayons combustibles peut être exposée durant quelques minutes à de la vapeur d’eau à haute température (jusqu’à 1200°C), avant d’être refroidie puis trempée à l’eau. Le matériau de gainage subit alors de nombreuses évolutions structurales et métallurgiques : formation d’une couche d’oxyde (zircone), diffusion d’oxygène dans le métal sous-jacent, changements de phases du métal et de l’oxyde. Ces évolutions génèrent des contraintes internes à prendre en compte dans le cadre de l’étude de l’intégrité du matériau fragilisé par l’oxydation. Ces évolutions structurales sont à ce jour peu connues. Afin de suivre le processus d'oxydation à haute température d'un alliage de zirconium (le Zircaloy-4), nous avons réalisé des mesures in-situ de diffraction des rayons X sous rayonnement synchrotron à l’ESRF sur la ligne de lumière BM02 grâce à un four spécifique disponible sur cette ligne. Ce dernier a permis d’atteindre avec une bonne maîtrise les températures visées et surtout de contrôler précisément l’atmosphère.Ainsi, on a pu suivre sur des plaquettes de Zircaloy-4 les évolutions structurales et microstructurales des zircone monoclinique et quadratique (taille des cristaux, quantité relative de ces deux phases, …) en fonction de la température (entre 700 et 1100 degrés C) et du temps : durant le chauffage, l’oxydation à haute température et aussi le refroidissement

Etude in-situ resolue en temps par diffraction des rayons X sous rayonnement synchrotron des evolutions structurales au sein d'un alliage de zirconium oxyde a haute temperature

International audienceDans certaines situations accidentelles hypothétiques dans les réacteurs nucléaires à eau pressurisée (REP), la gaine en alliage de zirconium des crayons combustibles, qui constitue la première barrière de confinement des produits radioactifs, peut être exposée durant quelques minutes à de la vapeur d’eau à haute température (jusqu’à 1200°C), avant d’être refroidie puis trempée à l’eau. Le matériau de gainage subit alors de nombreuses évolutions structurales et métallurgiques : formation d’une couche d’oxyde (zircone), diffusion d’oxygène dans le métal sous-jacent, changements de phases du métal et de l’oxyde. Ces évolutions génèrent des contraintes internes susceptibles de nuire à l’intégrité du matériau fragilisé par l’oxydation. Ces évolutions structurales sont à ce jour peu connues, notamment parce qu’elles sont difficiles à étudier dans les conditions dont il est question ici. Afin de suivre le processus d'oxydation à haute température d'un alliage de zirconium (le Zircaloy-4), nous avons réalisé des mesures in-situ de diffraction des rayons X sous rayonnement synchrotron sur la ligne de lumière BM02, CRG française à l’ESRF. Les évolutions structurales et microstructurales de la zircone en fonction de la température et du temps durant le chauffage, l’oxydation à haute température et le refroidissement de plaquettes en Zircaloy-4 ont été mesurées à l’aide d’un four prototype développé dans le cadre du projet ANR QMAX et disponible sur BM02. Celui-ci a permis d’atteindre avec une bonne maîtrise les températures visées et de contrôler précisément l’atmosphère. L’oxydation a été réalisée en faisant circuler à pression atmosphérique un mélange de O2 et He autour des échantillons. L’objectif était de suivre le processus, très rapide à haute température, avec une résolution en temps de l’ordre de la seconde, et de pouvoir analyser toute l’épaisseur d’oxyde, qui peut atteindre plusieurs dizaines de microns en quelques heures. Les clichés de diffraction ont été acquis à l’aide d’un détecteur 2D IMXPAD-WOS. Les mesures effectuées au chauffage dans une atmosphère contenant de l’oxygène ont mis en évidence la croissance d’une couche de zircone constituée d’un mélange évolutif des phases monoclinique et quadratique (augmentation de l’intensité des pics de diffraction associés) et ainsi que la croissance des cristallites de chacune des deux phases (diminution de la largeur à mi-hauteur des pics de diffraction) lors du chauffage. Des mesures effectuées lors de traitements isothermes à différentes températures entre 700 et 1100 degrés C ont permis de suivre, avec une résolution temporelle adaptée, les évolutions couplées, au cours du processus d’oxydation, de la taille des cristaux des zircone monoclinique et quadratique de la zircone et de la quantité relative de ces deux phases

Evolution des contraintes internes generees au sein d'un alliage de Zr oxyde a haute temperature puis refroidi

National audienceLors de situations accidentelles hypothetiques dans les reacteurs nucleaires a eau pressurisee, comme par exemple lors d'un Accident de Perte de Refrigerant Primaire (APRP), la gaine en alliage de zirconium des crayons combustibles peut etre exposee durant quelques minutes a de la vapeur d'eau a haute temperature (jusqu'a 1200DC) avant d'etre refroidie puis trempee a l'eau. Lors d'un transitoire de type APRP, cette gaine subit de nombreuses evolutions metallurgiques (formation d'une couche d'oxyde, diffusion d'oxygene dans le metal sous-jacent, changements de phases, ) et est soumise a des contraintes internes dont l'etat evolue au cours de l'oxydation a Haute Temperature (HT) mais aussi lors du refroidissement et de la trempe. Ces contraintes internes sont non seulement susceptibles d'avoir un effet sur la structure de l'oxyde et sur la cinetique d'oxydation du materiau, mais elles peuvent aussi nuire a la tenue mecanique de la gaine, fragilisee par son oxydation, lors du refroidissement et de la trempe apres l'oxydation a HT, ou encore avoir des consequences sur l'integrite du materiau a plus long terme. Or ces gaines constituent la premiere barriere de confinement des produits radioactifs.Des lors, il est necessaire de pouvoir estimer les contraintes internes generees au cours de l'oxydation a HT et du refroidissement au sein de ces alliages a base de zirconium (1). Ces contraintes, tres difficiles a evaluer experimentalement du fait des conditions extremes (haute temperature, atmosphere oxydante, trempe), sont a ce jour inconnues. Dans le but de progresser sur la connaissance de ces contraintes internes, des experiences in-situ de diffraction des rayons X sous rayonnement synchrotron ont ete realisees a SOLEIL, pendant l'oxydation a HT (a 700, 800 et 900DC) sous O2-He (en substitution a la vapeur d'eau) et le refroidissement ulterieur, sur des plaquettes en Zircaloy-4 (2-3). Grace au detecteur bidimensionnel XPAD S140, il a ete possible de faire des acquisitions lors du palier d'oxydation puis au cours du refroidissement, simultanement pour les phases monoclinique et quadratique de la zircone. Apres traitement des donnees 2D acquises, l'evolution des contraintes internes moyennes a alors pu etre suivie en fonction du temps pour les differentes conditions investiguees, pour les phases monoclinique et quadratique de la zircone, dont les proportions evoluent au cours du cycle thermique, pendant le palier d'oxydation a 700, 800 et 900DC et le refroidissement ulterieur (Figure 1). On observe une diminution des contraintes moyennes de compression au cours de l'oxydation et du refroidissement pour les deux phases de zircone. Les resultats mettent egalement en lumiere le fait que l'oxyde forme de structure quadratique est en moyenne toujours moins contraint que celui de structure monoclinique, et que l'oxyde (quadratique ou monoclinique) forme a 700DC reste toujours plus contraint a la fin du cycle thermique que celui formes a 800 et 900DC

In-situ time-resolved study of structural evolutions in a zirconium alloy during high temperature oxidation and cooling

International audienceIn-situ time-resolved Synchrotron X-ray diffraction analyses were performed on zirconium alloy (Zircaloy-4) sheet samples, during their heating, isothermal oxidation at 700, 800 and 900 degrees C under a flowing mixture of He and O-2 and cooling. The oxide growth and the evolution of the oxide structure as a function of time and temperature were studied with suitable time resolution. Oxide layer thicknesses of approximately 10 mu m were formed during the experiments. The incident X-rays penetrated the whole oxide thickness. The samples were examined after the experiments by field emission gun scanning electron microscopy, electron backscatter diffraction and electron-probe microanalysis. The results showed that the oxide contains a mixture of monoclinic and tetragonal zirconia evolving during heating, oxidation and cooling. The average volume fraction of tetragonal zirconia decreases during oxidation. This fraction is larger at 900 degrees C than at 700 and 800 degrees C. For oxide layers thinner than approximately 5 mu m, this fraction is larger at 800 degrees C than at 700 degrees C, but it is rather equivalent for both temperatures when the oxide thickness ranges between 5 and 8 mu m. Some of the tetragonal zirconia crystals transforms into the monoclinic phase during cooling after oxidation. This fraction of transformed tetragonal zirconia is larger after oxidation at 900 degrees C than after oxidation at 700 and 800 degrees C. It is suggested that these evolutions of the oxide crystallographic structure are related to micro-stresses and to temperature dependences of the critical size of zirconia crystals below which tetragonal zirconia is stabilized