Optische Anregungen in eindimensionalen Peierls-Hubbard-Modellen

In dieser Arbeit werden die optischen Anregungen des eindimensionalen erweiterten Peierls-Hubbard-Modells anhand verschiedener störungstheoretischer Ansätze untersucht. Dieses Modell beschreibt quasi-eindimensionale, dimerisierte Materialien, wie beispielsweise pi-konjugierte Polymere, deren optische Anregungen zu zahlreichen Anwendungen in der Technik führen. Im erweiterten Peierls-Hubbard-Modell konkurrieren Coulomb-Wechselwirkung und Peierls-Wechselwirkung miteinander, deren Ursachen, nämlich die Elektron-Elektron-Wechselwirkung bzw. Elektron-Ion-Wechselwirkung, grundverschieden sind. Unabhängig voneinander verursachen beide Störungen eine Lücke im Ladungssektor: das System ist ein Isolator. Um die optischen Eigenschaften dieses Modells störungstheoretisch berechnen zu können, muß zunächst die dominante Wechselwirkung identifiziert werden: diese liefert dann den Ausgangspunkt der Störungstheorie. Im Rahmen einer feldtheoretischen Analyse wird das Wechselspiel der beiden Wechselwirkungen betrachtet. Dabei werden die Grenzfälle des Mott-Hubbard-Regimes und des Ladungsdichtewelle-Regimes unterschieden. Es stellt sich heraus, daß die Peierls-Wechselwirkung die dominante Störung darstellt. Damit ist das Peierls-Modell der Ausgangspunkt der Störungstheorie des erweiterten Peierls-Hubbard-Modells; es wird eine Entwicklung in der Coulomb-Wechselwirkung vorgenommen. Die Grundzustandsenergie und die Einteilchenlücke des Modells werden anhand der Rayleigh-Schrödinger-Störungstheorie zweiter Ordnung berechnet. Die exzitonischen Anregungsenergien bzw. Ladungs- und Spinlücke werden anhand verschiedener störungstheoretischer Ansätze bestimmt, da die Rayleigh-Schrödinger-Störungstheorie den exzitonischen Charakter der optischen Anregungen nicht berücksichtigen kann. Dabei handelt es sich um die Wannier-Störungstheorie, die Two-Step-Störungstheorie und die Downfolding-Störungstheorie, wobei die störungstheoretische Entwicklung jeweils bis zur zweiten Ordnung in der Coulomb-Wechselwirkung durchgeführt wird. Die störungstheoretischen Resultate werden mit den zugehörigen numerisch exakten Resultaten der Dichtematrix-Renormierungsgruppe verglichen. Dabei liefert die Wannier-Störungstheorie das beste Ergebnis

Optische Anregungen in eindimensionalen Peierls-Hubbard-Modellen

In dieser Arbeit werden die optischen Anregungen des eindimensionalen erweiterten Peierls-Hubbard-Modells anhand verschiedener störungstheoretischer Ansätze untersucht. Dieses Modell beschreibt quasi-eindimensionale, dimerisierte Materialien, wie beispielsweise pi-konjugierte Polymere, deren optische Anregungen zu zahlreichen Anwendungen in der Technik führen. Im erweiterten Peierls-Hubbard-Modell konkurrieren Coulomb-Wechselwirkung und Peierls-Wechselwirkung miteinander, deren Ursachen, nämlich die Elektron-Elektron-Wechselwirkung bzw. Elektron-Ion-Wechselwirkung, grundverschieden sind. Unabhängig voneinander verursachen beide Störungen eine Lücke im Ladungssektor: das System ist ein Isolator. Um die optischen Eigenschaften dieses Modells störungstheoretisch berechnen zu können, muß zunächst die dominante Wechselwirkung identifiziert werden: diese liefert dann den Ausgangspunkt der Störungstheorie. Im Rahmen einer feldtheoretischen Analyse wird das Wechselspiel der beiden Wechselwirkungen betrachtet. Dabei werden die Grenzfälle des Mott-Hubbard-Regimes und des Ladungsdichtewelle-Regimes unterschieden. Es stellt sich heraus, daß die Peierls-Wechselwirkung die dominante Störung darstellt. Damit ist das Peierls-Modell der Ausgangspunkt der Störungstheorie des erweiterten Peierls-Hubbard-Modells; es wird eine Entwicklung in der Coulomb-Wechselwirkung vorgenommen. Die Grundzustandsenergie und die Einteilchenlücke des Modells werden anhand der Rayleigh-Schrödinger-Störungstheorie zweiter Ordnung berechnet. Die exzitonischen Anregungsenergien bzw. Ladungs- und Spinlücke werden anhand verschiedener störungstheoretischer Ansätze bestimmt, da die Rayleigh-Schrödinger-Störungstheorie den exzitonischen Charakter der optischen Anregungen nicht berücksichtigen kann. Dabei handelt es sich um die Wannier-Störungstheorie, die Two-Step-Störungstheorie und die Downfolding-Störungstheorie, wobei die störungstheoretische Entwicklung jeweils bis zur zweiten Ordnung in der Coulomb-Wechselwirkung durchgeführt wird. Die störungstheoretischen Resultate werden mit den zugehörigen numerisch exakten Resultaten der Dichtematrix-Renormierungsgruppe verglichen. Dabei liefert die Wannier-Störungstheorie das beste Ergebnis

Perturbation theory for optical excitations in the one-dimensional extended Peierls--Hubbard model

For the one-dimensional, extended Peierls--Hubbard model we calculate analytically the ground-state energy and the single-particle gap to second order in the Coulomb interaction for a given lattice dimerization. The comparison with numerically exact data from the Density-Matrix Renormalization Group shows that the ground-state energy is quantitatively reliable for Coulomb parameters as large as the band width. The single-particle gap can almost triple from its bare Peierls value before substantial deviations appear. For the calculation of the dominant optical excitations, we follow two approaches. In Wannier theory, we perturb the Wannier exciton states to second order. In two-step perturbation theory, similar in spirit to the GW-BSE approach, we form excitons from dressed electron-hole excitations. We find the Wannier approach to be superior to the two-step perturbation theory. For singlet excitons, Wannier theory is applicable up to Coulomb parameters as large as half band width. For triplet excitons, second-order perturbation theory quickly fails completely.Comment: 32 pages, 12 figures, submtted to JSTA

Involvement of P2X receptors in the NAD+-induced rise in [Ca2+]i in human monocytes

In the present study, we show that the extracellular addition of nicotinamide adenine dinucleotide (NAD+) induces a transient rise in [Ca2+]i in human monocytes caused by an influx of extracellular calcium. The NAD+-induced Ca2+ response was prevented by adenosine triphosphate (ATP), suggesting the involvement of ATP receptors. Of the two subtypes of ATP receptors (P2X and P2Y), the P2X receptors were considered the most likely candidates. By the use of subtype preferential agonists and antagonists, we identified P2X1, P2X4, and P2X7 receptors being engaged in the NAD+-induced rise in [Ca2+]i. Among the P2X receptor subtypes, the P2X7 receptor is unique in facilitating the induction of nonselective pores that allow entry of ethidium upon stimulation with ATP. In monocytes, opening of P2X7 receptor-dependent pores strongly depends on specific ionic conditions. Measuring pore formation in response to NAD+, we found that NAD+ unlike ATP lacks the ability to induce this pore-forming response. Whereas as little as 100 μM ATP was sufficient to activate the nonselective pore, NAD+ at concentrations up to 2 mM had no effect. Taken together, these data indicate that despite similarities in the action of extracellular NAD+ and ATP there are nucleotide-specific variations. So far, common and distinct features of the two nucleotides are only beginning to be understood