Neighbors Map: an Efficient Atomic Descriptor for Structural Analysis

Accurate structural analysis is essential to gain physical knowledge and understanding of atomic-scale processes in materials from atomistic simulations. However, traditional analysis methods often reach their limits when applied to crystalline systems with thermal fluctuations, defect-induced distortions, partial vitrification, etc. In order to enhance the means of structural analysis, we present a novel descriptor for encoding atomic environments into 2D images, based on a pixelated representation of graph-like architecture with weighted edge connections of neighboring atoms. This descriptor is well adapted for Convolutional Neural Networks and enables accurate structural analysis at a low computational cost. In this paper, we showcase a series of applications, including the classification of crystalline structures in distorted systems, tracking phase transformations up to the melting temperature, and analyzing liquid-to-amorphous transitions in pure metals and alloys. This work provides the foundation for robust and efficient structural analysis in materials science, opening up new possibilities for studying complex structural processes, which can not be described with traditional approaches

Atomistic modelling of dislocation glide and pinning in iron and carbon steel

Les aciers ferritiques, constitués d'une matrice de fer cubique centré (CC) avec des solutés de carbone interstitiels, sont des matériaux de structure largement utilisés. Pourtant, les mécanismes qui contrôlent leur plasticité à l'échelle atomique ne sont encore que partiellement compris. A basse température, la déformation plastique des métaux CC est contrôlée par la mobilité des dislocations vis, qui est limitée à la fois par une forte résistance du réseau lui-même, et par la présence d'autres défauts cristallins, dont notamment les atomes de soluté. Les modèles de mobilité des dislocations à l'échelle atomique basés sur la théorie des états de transition (TET) fournissent un cadre pour modéliser la déformation plastique des métaux purs et de leurs alliages. Cependant, les approximations couramment utilisées pour appliquer ces modèles (approximation harmonique, entropie d'activation constante) donnent de médiocres résultats dans le fer. Nous avons calculé l'enthalpie libre d'activation pour la nucléation de paires de crans grâce à la récente méthode projected average force integrator, qui permet de prendre en compte les effets anharmoniques. Les données indiquent que le régime harmonique est limité à des températures très basses, inférieures à 20 K. Les non-linéarités restent faibles en dessous de 100 K, permettant de calculer une entropie d'activation effective, qui augmente lorsque l'enthalpie d'activation diminue, ce qui correspond à un comportement Meyer-Neldel inverse. L'intégration de ces effets dans les modèles de mobilité des dislocations améliore considérablement l'accord avec les simulations de dynamique moléculaire (DM). L'application de ces approches aux alliages Fe-C demeure limitée par le réalisme des potentiels interatomiques disponibles pour ce système. Pour résoudre ce problème, nous avons combiné deux potentiels empiriques existants pour Fe et Fe-C afin de reproduire à la fois le mécanisme de Peierls et la reconstruction des coeurs de dislocation vis en présence de carbone mise en évidence par des calculs ab initio. Des simulations de DM du glissement d'une dislocation vis dans une solution solide aléatoire utilisant ce potentiel confirment un fort durcissement, causé par des processus complexes d'interaction à courte distance entre dislocation et solutés. Nous avons également étudié une géométrie idéalisée où une dislocation vis interagit avec une rangée d'atomes de carbone. En combinant des simulations de DM et des méthodes de recherche de point-col, nous dévoilons un très fort ancrage lorsque la séparation des solutés est inférieure à environ 100 vecteurs de Burgers. Cet effet est dû à la nécessité de nucléer deux paires de cran consécutivement sur la dislocation, la deuxième paire ayant une enthalpie d'activation nettement augmentée. Nous avons développé un modèle de ce processus basé sur la TET harmonique, qui intègre également les effets entropiques observés dans le fer pur, en bon accord avec les simulations de DM menées jusqu'à 300 K. Ce travail fournit des processus et des paramètres élémentaires qui seront utiles pour des modèles à plus grande échelle et en particulier des simulations Monte Carlo cinétique.Ferritic steels, made of a body-centered cubic (bcc) iron matrix with interstitial carbon solutes, are widely-used structural materials. However, the atomic-scale mechanisms which control their plasticity are still only partially understood. At low temperature, the plastic deformation of bcc metals is controlled by the mobility of the screw dislocations, which is hindered by both a strong resistance of the lattice itself, and the presence of other crystal defects, among which are solute atoms. Atomic-scale models of dislocation mobility based on the Transition State Theory (TST) constitute a useful framework to model plastic flow in pure metals and in alloys. However, the approximations often used (harmonic approximation, constant activation entropy) yield poor predictions in iron. We used the recent projected average force integrator method to compute the activation free enthalpy for kink pair nucleation, including anharmonic effects. The data show that the harmonic regime is limited to very low temperatures, below 20 K. Non-linearities remain small below 100 K, allowing to compute an effective activation entropy, which increases when the activation enthalpy decreases, corresponding to an inverse Meyer-Neldel behavior. Integrating these effects in dislocation mobility models greatly improves the agreement with direct molecular dynamics (MD) simulations. Extensions to Fe-C alloys are limited by the realism of the interatomic potentials available for this system. To address this issue, we combined two existing empirical potentials for Fe and Fe-C to reproduce both the Peierls mechanism and the carbon-induced screw dislocation core reconstruction found in ab initio calculations. Using this hybrid potential, MD simulations of the glide of screw dislocations in random solid solutions confirm a strong solute strengthening, caused by complex short-ranged interaction processes. We also considered an idealized geometry where a screw dislocation interacts with a row of carbon atoms. Combining MD simulations and saddle-point search methods, we unveil a very strong pinning when the solute separation is below about 100 Burgers vectors. This effect is due to the necessity to nucleate two consecutive kink pairs on the screw dislocation, with the second kink pair having a markedly increased activation enthalpy. We developed a harmonic TST model of this process that also integrates the entropic effects observed in pure iron, which yields a good agreement with MD simulations conducted up to 300 K. This work provides elementary processes and parameters that will be useful for larger-scale models and in particular kinetic Monte Carlo simulations

Modélisation atomistique du glissement et de l’ancrage des dislocations dans les aciers ferritiques Fe-C

Ferritic steels, made of a body-centered cubic (bcc) iron matrix with interstitial carbon solutes, are widely-used structural materials. However, the atomic-scale mechanisms which control their plasticity are still only partially understood. At low temperature, the plastic deformation of bcc metals is controlled by the mobility of the screw dislocations, which is hindered by both a strong resistance of the lattice itself, and the presence of other crystal defects, among which are solute atoms. Atomic-scale models of dislocation mobility based on the Transition State Theory (TST) constitute a useful framework to model plastic flow in pure metals and in alloys. However, the approximations often used (harmonic approximation, constant activation entropy) yield poor predictions in iron. We used the recent projected average force integrator method to compute the activation free enthalpy for kink pair nucleation, including anharmonic effects. The data show that the harmonic regime is limited to very low temperatures, below 20 K. Non-linearities remain small below 100 K, allowing to compute an effective activation entropy, which increases when the activation enthalpy decreases, corresponding to an inverse Meyer-Neldel behavior. Integrating these effects in dislocation mobility models greatly improves the agreement with direct molecular dynamics (MD) simulations. Extensions to Fe-C alloys are limited by the realism of the interatomic potentials available for this system. To address this issue, we combined two existing empirical potentials for Fe and Fe-C to reproduce both the Peierls mechanism and the carbon-induced screw dislocation core reconstruction found in ab initio calculations. Using this hybrid potential, MD simulations of the glide of screw dislocations in random solid solutions confirm a strong solute strengthening, caused by complex short-ranged interaction processes. We also considered an idealized geometry where a screw dislocation interacts with a row of carbon atoms. Combining MD simulations and saddle-point search methods, we unveil a very strong pinning when the solute separation is below about 100 Burgers vectors. This effect is due to the necessity to nucleate two consecutive kink pairs on the screw dislocation, with the second kink pair having a markedly increased activation enthalpy. We developed a harmonic TST model of this process that also integrates the entropic effects observed in pure iron, which yields a good agreement with MD simulations conducted up to 300 K. This work provides elementary processes and parameters that will be useful for larger-scale models and in particular kinetic Monte Carlo simulations.Les aciers ferritiques, constitués d'une matrice de fer cubique centré (CC) avec des solutés de carbone interstitiels, sont des matériaux de structure largement utilisés. Pourtant, les mécanismes qui contrôlent leur plasticité à l'échelle atomique ne sont encore que partiellement compris. A basse température, la déformation plastique des métaux CC est contrôlée par la mobilité des dislocations vis, qui est limitée à la fois par une forte résistance du réseau lui-même, et par la présence d'autres défauts cristallins, dont notamment les atomes de soluté. Les modèles de mobilité des dislocations à l'échelle atomique basés sur la théorie des états de transition (TET) fournissent un cadre pour modéliser la déformation plastique des métaux purs et de leurs alliages. Cependant, les approximations couramment utilisées pour appliquer ces modèles (approximation harmonique, entropie d'activation constante) donnent de médiocres résultats dans le fer. Nous avons calculé l'enthalpie libre d'activation pour la nucléation de paires de crans grâce à la récente méthode projected average force integrator, qui permet de prendre en compte les effets anharmoniques. Les données indiquent que le régime harmonique est limité à des températures très basses, inférieures à 20 K. Les non-linéarités restent faibles en dessous de 100 K, permettant de calculer une entropie d'activation effective, qui augmente lorsque l'enthalpie d'activation diminue, ce qui correspond à un comportement Meyer-Neldel inverse. L'intégration de ces effets dans les modèles de mobilité des dislocations améliore considérablement l'accord avec les simulations de dynamique moléculaire (DM). L'application de ces approches aux alliages Fe-C demeure limitée par le réalisme des potentiels interatomiques disponibles pour ce système. Pour résoudre ce problème, nous avons combiné deux potentiels empiriques existants pour Fe et Fe-C afin de reproduire à la fois le mécanisme de Peierls et la reconstruction des coeurs de dislocation vis en présence de carbone mise en évidence par des calculs ab initio. Des simulations de DM du glissement d'une dislocation vis dans une solution solide aléatoire utilisant ce potentiel confirment un fort durcissement, causé par des processus complexes d'interaction à courte distance entre dislocation et solutés. Nous avons également étudié une géométrie idéalisée où une dislocation vis interagit avec une rangée d'atomes de carbone. En combinant des simulations de DM et des méthodes de recherche de point-col, nous dévoilons un très fort ancrage lorsque la séparation des solutés est inférieure à environ 100 vecteurs de Burgers. Cet effet est dû à la nécessité de nucléer deux paires de cran consécutivement sur la dislocation, la deuxième paire ayant une enthalpie d'activation nettement augmentée. Nous avons développé un modèle de ce processus basé sur la TET harmonique, qui intègre également les effets entropiques observés dans le fer pur, en bon accord avec les simulations de DM menées jusqu'à 300 K. Ce travail fournit des processus et des paramètres élémentaires qui seront utiles pour des modèles à plus grande échelle et en particulier des simulations Monte Carlo cinétique

Carbon-induced strengthening of bcc iron at the atomic scale

International audienceIn steels, the interaction between screw dislocations and carbon solutes has a great influence on the yield strength. Fe-C potentials used in molecular dynamics (MD) simulations yield a poor description of screw dislocation properties—their core structure and Peierls barrier—compared to ab initio calculations. Here we combine two EAM potentials from the literature, which greatly improves dislocation property accuracy in FeC alloys. Using this hybrid potential, MD simulations of dislocation glide in random solid solutions confirm a powerful solute strengthening, caused by complex interaction processes. We analyze these processes in a model geometry, where a row of carbon atoms is inserted in the dislocation core with varying separations. We use a combination of MD simulations, minimum-energy path calculations, and a statistical model based on the harmonic transition state theory to explain the strengthening induced by carbon. We unveil that carbon disrupts the glide process, as unpinning requires the successive nucleation of two kink pairs. When solute separation is below about 100 Burgers vectors, the activation enthalpy of both kink pairs are markedly increased compared to pure iron, resulting in a strong dependence of the unpinning stress on solute spacing. Our simulations also suggest an effect of carbon spacing on the kink-pair activation entropy. This work provides elementary processes and parameters that will be useful for larger-scale models and, in particular, kinetic Monte Carlo simulations

Modélisation atomistique de l’ancrage des dislocations dans Fe-C

International audienceEn service, les cuves de réacteurs à eau pressurisée (REP) en acier ferritique sontsoumises à des conditions extrêmes (300°C, 155 bar, irradiation,...) qui peuvent dégrader leurspropriétés à long terme. Elles subissent notamment un durcissement et une fragilisation, dus à laformation d’atomosphères de Cottrell autour des dislocations. L’objectif de cette étude est decaractériser la mobilité des dislocations dans le fer cubique centré, lorsqu’elles interagissent avecces atmosphères. Pour cela, il est nécessaire de combiner des calculs à différentes échelles : abinitio, simulations atomistiques (statique et dynamique moléculaire), et Monte Carlo cinétique.À l’échelle atomique, les interactions entre atomes peuvent être calculées de façonsimplifiée à l’aide d’un potentiel empirique. La précision des potentiels disponibles étantlimitante pour cette étude, nous avons mis au point un potentiel hybride sur la base des deuxpotentiels les plus performants [1][2], permettant de décrire les propriétés des dislocations dansles alliages fer-carbone en accord avec les données ab initio de référence. L’utilisation de cepotentiel nous a permis d’examiner en détail l’ancrage des dislocations par une solution solide decarbone via des simulations atomistiques, montrant un fort effet ancrant des atomes de carboneles plus proches du coeur de dislocation et les plus rapprochés, pouvant conduire à des contraintesde désancrage deux fois supérieures au fer pur dans les mêmes conditions.Ce durcissement est associé à une perturbation locale du paysage énergétique de ladislocation que nous avons examiné à l’aide de calculs de barrière d’énergie sous contrainte. Uneapproche stochastique permet finalement de rapprocher nos calculs statiques et dynamiques, afinde décrire de façon complète la mobilité des dislocations en fonction de la présence de solutés etde la température, par la prise en compte d’effets anharmoniques.Ces résultats permettent de caractériser les évènements élémentaires de la déformationplastique -formation et propagation de double-crans- que nous intégrons désormais à un modèleMonte Carlo Cinétique, qui tient également compte des effets de diffusion du carbone aux tempslongs. La mise au point de ce modèle permettra de dégager une loi de mobilité des dislocations aucours du vieillissement, permettant de se tourner vers les échelles supérieures (dynamique desdislocations discrète, approches continues)

Modélisation atomistique de l’ancrage des dislocations dans Fe-C

International audienceEn service, les cuves de réacteurs à eau pressurisée (REP) en acier ferritique sontsoumises à des conditions extrêmes (300°C, 155 bar, irradiation,...) qui peuvent dégrader leurspropriétés à long terme. Elles subissent notamment un durcissement et une fragilisation, dus à laformation d’atomosphères de Cottrell autour des dislocations. L’objectif de cette étude est decaractériser la mobilité des dislocations dans le fer cubique centré, lorsqu’elles interagissent avecces atmosphères. Pour cela, il est nécessaire de combiner des calculs à différentes échelles : abinitio, simulations atomistiques (statique et dynamique moléculaire), et Monte Carlo cinétique.À l’échelle atomique, les interactions entre atomes peuvent être calculées de façonsimplifiée à l’aide d’un potentiel empirique. La précision des potentiels disponibles étantlimitante pour cette étude, nous avons mis au point un potentiel hybride sur la base des deuxpotentiels les plus performants [1][2], permettant de décrire les propriétés des dislocations dansles alliages fer-carbone en accord avec les données ab initio de référence. L’utilisation de cepotentiel nous a permis d’examiner en détail l’ancrage des dislocations par une solution solide decarbone via des simulations atomistiques, montrant un fort effet ancrant des atomes de carboneles plus proches du coeur de dislocation et les plus rapprochés, pouvant conduire à des contraintesde désancrage deux fois supérieures au fer pur dans les mêmes conditions.Ce durcissement est associé à une perturbation locale du paysage énergétique de ladislocation que nous avons examiné à l’aide de calculs de barrière d’énergie sous contrainte. Uneapproche stochastique permet finalement de rapprocher nos calculs statiques et dynamiques, afinde décrire de façon complète la mobilité des dislocations en fonction de la présence de solutés etde la température, par la prise en compte d’effets anharmoniques.Ces résultats permettent de caractériser les évènements élémentaires de la déformationplastique -formation et propagation de double-crans- que nous intégrons désormais à un modèleMonte Carlo Cinétique, qui tient également compte des effets de diffusion du carbone aux tempslongs. La mise au point de ce modèle permettra de dégager une loi de mobilité des dislocations aucours du vieillissement, permettant de se tourner vers les échelles supérieures (dynamique desdislocations discrète, approches continues)

Robust crystal structure identification at extreme conditions using a density-independent spectral descriptor and supervised learning

The increased time- and length-scale of classical molecular dynamics simulations have led to raw data flows surpassing storage capacities, necessitating on-the-fly integration of structural analysis algorithms. As a result, algorithms must be computationally efficient, accurate, and stable at finite temperature to reliably extract the relevant features of the data at simulation time. In this work, we leverage spectral descriptors to encode local atomic environments and build crystal structure classification models. In addition to the classical way spectral descriptors are computed, i.e. over a fixed radius neighborhood sphere around a central atom, we propose an extension to make them independent from the material's density. Models are trained on defect-free crystal structures with moderate thermal noise and elastic deformation, using the linear discriminant analysis (LDA) method for dimensionality reduction and logistic regression (LR) for subsequent classification. The proposed classification model is intentionally designed to be simple, incorporating only a limited number of parameters. This deliberate simplicity enables the model to be trained effectively even when working with small databases. Despite the limited training data, the model still demonstrates inherent transferability, making it applicable to a broader range of scenarios and datasets. The accuracy of our models in extreme conditions is compared to traditional algorithms from the literature, namely adaptive common neighbor analysis (a-CNA), polyhedral template matching (PTM) and diamond structure identification (IDS). Finally, we showcase two applications of our method: tracking a solid-solid BCC-to-HCP phase transformation in Zirconium at high pressure up to high temperature, and visualizing stress-induced dislocation loop expansion in single crystal FCC Aluminum containing a Frank-Read source, at high temperature