Ultrafast quantum control of atoms and molecules : a density matrix approach

Control is important for transferring theoretical scientific knowledge into practical technology for applications in numerous fields. This is why coherent control study is significant on every timescale to have a complete understanding of dynamic processes that occur on the electron, atomic and molecular levels. As a result, numerous schemes have been proposed to carry out effective quantum control of diverse systems and study the dynamics of these systems based on their natural timescales from the picoseconds (10-12 s), femtosecond (10-15 s) to attosecond (10-18 s) regimes. The goals of these various studies depend on the desired application, for instance in Photochemistry a long standing objective is achieving selective population transfer from an initial state to a desired target state with little or no diminution in the energy transferred. In quantum computation, a central issue is the excitation of unoccupied Rydberg states with numerous proposals for its use in the design and implementation of robust fast quantum gates. Also, since the advent of the generation of attosecond XUV pulses, doors have been opened for achieving control of atomic-scale electron dynamics and observing them in real-time. This thesis explores the modelling of dynamical light-matter interaction processes, like effective population inversion and generation of vibrational coherences in atoms and molecules, on their fundamental timescales using the density matrix (DM) theory under and beyond the rotating wave approximation (RWA). The thesis begins by introducing the concept of coherent control of simple quantum systems based on the DM formalism and expands the application to a more complex Oxazine system. Multiphoton p-pulse scheme is demonstrated for the control of population transfer in multilevel systems, for example with a trichromatic p-pulse having a set of areas v3 p, 2p and v3 p, complete population transfer in a four level system can be achieved. The aforementioned scheme is used to achieve effective control of low-lying Rydberg states in rubidium atoms, demonstrating how the effective control can be crucially affected by numerous physical processes. One main advantage of the density matrix approach over other theoretical approaches is that it allows the possibility of easily computing relaxation terms and other physical parameters critical to successful coherent control. The DM formalism is shown to be successful in properly describing the enhancement effects in atoms and complex molecular systems. It is robust in coherent control and quantum control spectroscopy (QCS) schemes and is extendable to numerous systems and geometric configurations. In the last part of the thesis, experiments on laser dressing processes in attosecond transient absorption spectroscopy are compared to numerical simulations using the DM analysis beyond the RWA. The research in this thesis opens a pathway to numerous studies using the DM formalism for applications in diverse fields of femtochemistry, attophysics, high precision spectroscopy and quantum information processing.El control quàntic coherent és important per transferir coneixement científic teòric a la tecnologia, per a aplicacions en nombrosos camps. Per aquest motiu, l'estudi del control coherent és significatiu a totes les escales de temps, per comprendre de manera completa els processos dinàmics que es produeixen en els nivells electrònics, atòmics i moleculars. Com a resultat, s'han proposat nombrosos esquemes per dur a terme un control quàntic eficient de diversos sistemes i estudiar la dinàmica d'aquests sistemes basant-se en les seves escales de temps naturals, des dels picosegons (10-12 s), femtosegons (10-15 s) fins a règims d'attosegons (10-18 s). Els objectius d'aquests estudis depenen de l'aplicació desitjada, per exemple, en fotoquímica, un objectiu buscat extensivament és aconseguir una transferència selectiva de la població des d'un estat inicial fins a un estat final desitjat, amb poca o cap disminució de l'energia transferida. En computació quàntica, un tema central és l'excitació dels estats desocupats de Rydberg, amb nombroses propostes per al seu ús en el disseny i implementació de portes quàntiques robustes i ràpides. A més, des de l'arribada de la generació de polsos XUV d'attosegons, s'han obert camins per aconseguir el control de la dinàmica electrònica a escala atòmica i observar-la en temps real. Aquesta tesi explora la modelització de processos dinàmics d'interacció llum-matèria, com ara la inversió efectiva de població i la generació de coherències vibracionals en àtoms i molècules, en les seves escales de temps fonamentals, utilitzant la teoria de la matriu densitat (MD), en l'aproximació d'ona rotant (RWA) i més enllà. La tesi comença introduint el concepte de control coherent de sistemes quàntics simples basats en el formalisme de MD i amplia l'aplicació a un sistema més complexes, com ara oxazines. Es demostra l'esquema multifotó amb polsos p per al control de la transferència de població en sistemes multinivell, per exemple, amb un pols p-tricromàtic que té un conjunt d'àrees v3 p, 2p i v3 p, amb el qual la transferència completa de població en un sistema de quatre nivells pot ser aconseguit. L'esquema esmentat s'utilitza per aconseguir un control eficient d'estats de Rydberg en àtoms de rubidi, i es mostra com aquest control pot ser afectat crucialment per nombrosos processos físics. Un avantatge principal de l'estudi de la matriu densitat comparat amb altres enfocaments teòrics és que permet la possibilitat de computar fàcilment els termes de relaxació i altres paràmetres físics crítics per a un control coherent efectiu. Es demostra que el formalisme de la MD és exitós per descriure correctament l'amplificació d'efectes tant en àtoms com en sistemes moleculars més complexos. El formalisme de la MD és robust en esquemes de control coherent i d'espectroscòpia quàntica i és extensible a nombrosos sistemes i configuracions. En la darrera part de la tesi, es comparen experiments realitzats sobre processos de "vestiment" amb làsers intensos en espectroscòpia d'absorció transitòria d'attosegon amb simulacions numèriques utilitzant l'anàlisi de MD més enllà de la RWA. La recerca en aquesta tesi obre un camí a nombrosos estudis utilitzant el formalisme de MD per a aplicacions en diversos camps de femtoquímica, attofísica, espectroscòpia d'alta precisió i processament d'informació quàntica

Control of rubidium low-lying Rydberg states with trichromatic femtosecond p pulses for ultrafast quantum information processing

We propose an ultrafast femtosecond time scale trichromatic π-pulse illumination scheme for coherent excitation and manipulation of low-lying Rydberg states in rubidium. Selective population of nP3/2 levels with principal quantum numbers n≲12 using 75-fs laser pulses is achieved. The density-matrix equations of a four-level ladder system beyond the rotating-wave approximation have to be solved to clarify the balance between the principal quantum numbers, the duration of the laser pulses, and the associated ac-Stark effects for the fastest optimal excitation. The mechanism is robust for femtosecond control using different level configurations for applications in ultrafast quantum information processing and spectroscopy.Peer ReviewedPostprint (author's final draft

Attosecond sublevel beating and nonlinear dressing on the 3d-to-5p and 3p-to-5s core-transitions at 91.3 eV and 210.4 eV in krypton

© 2017 Optical Society of America. Users may use, reuse, and build upon the article, or use the article for text or data mining, so long as such uses are for non-commercial purposes and appropriate attribution is maintained. All other rights are reserved.Applying extreme ultraviolet (XUV) transient absorption spectroscopy, the dynamics of the two laser dressed transitions 3d5/2-to-5p3/2 and 3p3/2-to-5s1/2 at photon energies of 91.3 eV and 210.4 eV were examined with attosecond temporal resolution. The dressing process was modeled with density matrix equations which are found to describe very accurately both the experimentally observed transmission dynamics and the linear and nonlinear dressing oscillations at 0.75 PHz and 1.5 PHz frequencies. Furthermore, using Fourier transform XUV spectroscopy, quantum beats from the 3d5/2-3d3/2 and 3p3/2-3p1/2 sublevels at 0.3 PHz and 2.0 PHz were experimentally identified and resolved.Peer ReviewedPostprint (published version

Tècniques de gravat per l'aprimament d'hòsties de silici per cèl·lules solars IBC ultra prim d'alta eficiència

Treball final de màster oficial fet en col·laboració amb Universitat Autònoma de Barcelona (UAB), Universitat de Barcelona (UB) i Institut de Ciències Fotòniques (ICFO)[ANGLÈS] High efficiency Interdigitated back contact (IBC) solar cells help reduce the area of solar panels needed to supply sufficient amount of energy for household consumption. We believe that a properly passivated IBC cell with the aid of light trapping schemes can maintain an efficiency of 20% even with thickness under 20μm. In this work, photolithography and etching techniques are used for deep etching of crystalline Silicon (c-Si) wafer to a thickness less than 20 μm. Tetramethylammoniumhydroxide (TMAH) wet anisotropic etching and plasma based Reactive ion etching (RIE) are used with SPR 220-7.0 and SU-8 photoresists. SiO2 is used as making layer for TMAH etching. TMAH etch of a 4-inch c-Si wafer is done at a temperature of 80°C for 8 hours. RIE of a quarter of a 4-inch c-Si wafer is done for 3 hours using SF6 as reactive gas. A baseline photolithography process flow for SU-8 photoresist deposition was developed. The etch rates of TMAH etch techniques fall within the range of 0.3 – 0.45 μm/min and etch rates for Reactive ion etching fall within the range of 1.2 – 1.8 μm/min. The Reactive ion etching shows capability of achieving smaller thickness sizes with greater advantages than the TMAH etching technique.[CASTELLÀ] Alta eficiencia contacto posterior interdigitada (IBC) células solares ayudan a reducir el área de paneles solares necesarios para suministrar la suficiente cantidad de energía para el consumo doméstico. Creemos que una célula IBC correctamente pasivado con la ayuda de los esquemas de retención de la luz puede mantener una eficiencia del 20%, incluso con espesor bajo 20μm. En este trabajo, técnicas de fotolitografía y el grabado se utilizan para la profundidad de grabado de silicio cristalino (c-Si) oblea para un espesor inferior a 20 micras. Tetramethylammoniumhydroxide (TMAH) húmedo grabado anisotrópico y basado grabado iónico reactivo plasma (RIE) se utilizan con SPR 220-7,0 y SU-8 fotoresinas. SiO2 se utiliza como capa para hacer TMAH grabado. TMAH de grabado de un 4 pulgadas oblea de c-Si se realiza a una temperatura de 80°C durante 8 horas. RIE de un cuarto de 4 pulgadas c-oblea de Si se realiza durante 3 horas utilizando SF6 como gas reactivo. Se elaboró ​​un fotolitografía flujo del proceso de línea de base para el SU-8 fotoprotector deposición. Las velocidades de ataque de las técnicas de grabado TMAH caen dentro del rango de desde 0,3 hasta 0,45 micras/min y etch tarifas de caída grabado iónico reactivo dentro del rango de 1,3 hasta 1,8 micras/min. El grabado iónico reactivo muestra capacidad para conseguir grosores más pequeños con mayores ventajas que la técnica de grabado TMAH.[CATALÀ] Alta eficiència contacte posterior interdigitada (IBC) cèl·lules solars ajuden a reduir l'àrea de panells solars necessaris per subministrar la suficient quantitat d'energia per al consum domèstic. Creiem que una cèl·lula IBC correctament passivat amb l'ajuda dels esquemes de retenció de la llum pot mantenir una eficiència del 20%, fins i tot amb espessor baix 20μm. En aquest treball, tècniques de fotolitografia i el gravat s'utilitzen per a la profunditat de gravat de silici cristal (c-Si) hòstia per a un gruix inferior a 20 micres. Tetramethylammoniumhydroxide (TMAH) humit gravat anisotròpic i basat gravat iònic reactiu plasma (RIE) s'utilitzen amb SPR 220-7,0 i SU-8 fotoresines. SiO2 s'utilitza com a capa per fer TMAH gravat. TMAH de gravat d'un 4 polzades hòstia de c-Si es realitza a una temperatura de 80 ° C durant 8 hores. RIE d'un quart de 4 polzades c-hòstia de Si es realitza durant 3 hores utilitzant SF6 com a gas reactiu. Es va elaborar un fotolitografia flux del procés de línia de base per al SU-8 fotoprotector deposició. Les velocitats d'atac de les tècniques de gravat TMAH cauen dins del rang de des 0,3-0,45 micres / min i etch tarifes de caiguda gravat iònic reactiu dins del rang de 1,3-1,8 micres / min. El gravat iònic reactiu mostra capacitat per aconseguir gruixos més petits amb grans avantatges que la tècnica de gravat TMAH

Tècniques de gravat per l'aprimament d'hòsties de silici per cèl·lules solars IBC ultra prim d'alta eficiència

Treball final de màster oficial fet en col·laboració amb Universitat Autònoma de Barcelona (UAB), Universitat de Barcelona (UB) i Institut de Ciències Fotòniques (ICFO)[ANGLÈS] High efficiency Interdigitated back contact (IBC) solar cells help reduce the area of solar panels needed to supply sufficient amount of energy for household consumption. We believe that a properly passivated IBC cell with the aid of light trapping schemes can maintain an efficiency of 20% even with thickness under 20μm. In this work, photolithography and etching techniques are used for deep etching of crystalline Silicon (c-Si) wafer to a thickness less than 20 μm. Tetramethylammoniumhydroxide (TMAH) wet anisotropic etching and plasma based Reactive ion etching (RIE) are used with SPR 220-7.0 and SU-8 photoresists. SiO2 is used as making layer for TMAH etching. TMAH etch of a 4-inch c-Si wafer is done at a temperature of 80°C for 8 hours. RIE of a quarter of a 4-inch c-Si wafer is done for 3 hours using SF6 as reactive gas. A baseline photolithography process flow for SU-8 photoresist deposition was developed. The etch rates of TMAH etch techniques fall within the range of 0.3 – 0.45 μm/min and etch rates for Reactive ion etching fall within the range of 1.2 – 1.8 μm/min. The Reactive ion etching shows capability of achieving smaller thickness sizes with greater advantages than the TMAH etching technique.[CASTELLÀ] Alta eficiencia contacto posterior interdigitada (IBC) células solares ayudan a reducir el área de paneles solares necesarios para suministrar la suficiente cantidad de energía para el consumo doméstico. Creemos que una célula IBC correctamente pasivado con la ayuda de los esquemas de retención de la luz puede mantener una eficiencia del 20%, incluso con espesor bajo 20μm. En este trabajo, técnicas de fotolitografía y el grabado se utilizan para la profundidad de grabado de silicio cristalino (c-Si) oblea para un espesor inferior a 20 micras. Tetramethylammoniumhydroxide (TMAH) húmedo grabado anisotrópico y basado grabado iónico reactivo plasma (RIE) se utilizan con SPR 220-7,0 y SU-8 fotoresinas. SiO2 se utiliza como capa para hacer TMAH grabado. TMAH de grabado de un 4 pulgadas oblea de c-Si se realiza a una temperatura de 80°C durante 8 horas. RIE de un cuarto de 4 pulgadas c-oblea de Si se realiza durante 3 horas utilizando SF6 como gas reactivo. Se elaboró ​​un fotolitografía flujo del proceso de línea de base para el SU-8 fotoprotector deposición. Las velocidades de ataque de las técnicas de grabado TMAH caen dentro del rango de desde 0,3 hasta 0,45 micras/min y etch tarifas de caída grabado iónico reactivo dentro del rango de 1,3 hasta 1,8 micras/min. El grabado iónico reactivo muestra capacidad para conseguir grosores más pequeños con mayores ventajas que la técnica de grabado TMAH.[CATALÀ] Alta eficiència contacte posterior interdigitada (IBC) cèl·lules solars ajuden a reduir l'àrea de panells solars necessaris per subministrar la suficient quantitat d'energia per al consum domèstic. Creiem que una cèl·lula IBC correctament passivat amb l'ajuda dels esquemes de retenció de la llum pot mantenir una eficiència del 20%, fins i tot amb espessor baix 20μm. En aquest treball, tècniques de fotolitografia i el gravat s'utilitzen per a la profunditat de gravat de silici cristal (c-Si) hòstia per a un gruix inferior a 20 micres. Tetramethylammoniumhydroxide (TMAH) humit gravat anisotròpic i basat gravat iònic reactiu plasma (RIE) s'utilitzen amb SPR 220-7,0 i SU-8 fotoresines. SiO2 s'utilitza com a capa per fer TMAH gravat. TMAH de gravat d'un 4 polzades hòstia de c-Si es realitza a una temperatura de 80 ° C durant 8 hores. RIE d'un quart de 4 polzades c-hòstia de Si es realitza durant 3 hores utilitzant SF6 com a gas reactiu. Es va elaborar un fotolitografia flux del procés de línia de base per al SU-8 fotoprotector deposició. Les velocitats d'atac de les tècniques de gravat TMAH cauen dins del rang de des 0,3-0,45 micres / min i etch tarifes de caiguda gravat iònic reactiu dins del rang de 1,3-1,8 micres / min. El gravat iònic reactiu mostra capacitat per aconseguir gruixos més petits amb grans avantatges que la tècnica de gravat TMAH

Quantum Control of Population Transfer and Vibrational States via Chirped Pulses in Four Level Density Matrix Equations

We investigate the effect of chirped excitation and the excitation detuning on the coherent control of population transfer and vibrational states in a four-level system. Density matrix equations are studied for optimally enhanced processes by considering specific parameters typical of oxazine systems. Our simulations show a strong dependence on the interplay between chirp and excitation detuning and predict enhancement factors up to 3.2 for population transfer and up to 38.5 for vibrational coherences of electronic excited states. The study of the dynamics of the populations and vibrational coherences involved in the four-level system allows an interpretation of the different enhancement/suppression processes observed

Quantum control of population transfer and vibrational states via chirped pulses in four level density matrix equations

We investigate the effect of chirped excitation and the excitation detuning on the coherent control of population transfer and vibrational states in a four-­--level system. Density matrix equations are studied for optimally enhanced processes by considering specific parameters typical of oxazine systems. Our simulations show a strong dependence on the interplay between chirp and excitation detuning and predict enhancement factors up to 3.2 for population transfer and up to 38.5 for vibrational coherences of electronic excited states. The study of the dynamics of the populations and vibrational coherences involved in the four-­--level system allows an interpretation of the different enhancement/suppression processes observed.Peer Reviewe

Trichromatic pi-pulse for ultrafast total inversion of a four-level ladder system

We present a numerical solution for complete population inversion in a four-level ladder system obtained by using a full p-pulse illumination scheme with resonant ultrashort phase-locked Gaussian laser pulses. We find that a set of pulse areas such as v3p , v2p , and v3p completely inverts the four-level system considering identical effective dipole coupling coefficients. The solution is consistent provided the involved electric fields are not too strong and it is amply accurate also in the case of diverse transition dipole moments. We study the effect of detuning and chirp of the laser pulses on the complete population inversion using the level structure of atomic sodium interacting with ps and fs pulses as an example. Our result opens the door for multiple applications such as efficient ultrashort pulse lasing in the UV or the engineering of quantum states for quantum computing.Peer Reviewe

Trichromatic pi-pulse for ultrafast total inversion of a four-level ladder system

We present a numerical solution for complete population inversion in a four-level ladder system obtained by using a full p-pulse illumination scheme with resonant ultrashort phase-locked Gaussian laser pulses. We find that a set of pulse areas such as v3p , v2p , and v3p completely inverts the four-level system considering identical effective dipole coupling coefficients. The solution is consistent provided the involved electric fields are not too strong and it is amply accurate also in the case of diverse transition dipole moments. We study the effect of detuning and chirp of the laser pulses on the complete population inversion using the level structure of atomic sodium interacting with ps and fs pulses as an example. Our result opens the door for multiple applications such as efficient ultrashort pulse lasing in the UV or the engineering of quantum states for quantum computing.Peer Reviewe

Soft-X-Ray High-Harmonic Source for Attosecond Transient Absorption Spectroscopy of Laser Dressed Gases and Solids

A soft-X-ray high harmonic source has been developed and applied for time-resolved Xray absorption spectroscopy of Krypton gas, Silicon and Zirconium solids at laser dressed transitions up to 220 eV with attosecond resolution.This work was supported by the EC's 7th Framework Program (grant 284464, Laserlab Europe HIJ-FSU0019152 and HIJ-FSU001975); the ERC Starting Grant 258603 and the EU-FET-Open 664732 "nuClock"; the Spanish Ministry of Economy and Competitiveness through “Plan Nacional” (FIS2014-51997-R, FIS2017–85526– R); and the JapaneseSociety for the Promotion of Science “KAKENHI 17H02813”.Peer ReviewedPostprint (published version