Electrocatalytic reduction of CO2 to ethylene and ethanol through hydrogen-assisted C-C coupling over fluorine-modified copper

精准控制C1分子C-C偶联合成特定C2+化合物是C1化学中极具挑战性的难题。由于C2+化合物(如乙烯和乙醇)在化工和能源领域具有重要用途，将CO2直接转化为C2+产物极具吸引力。发展高效催化剂，实现高电流密度、高C2+选择性、高稳定性的“三高”性能，是推进电催化还原CO2走向实际应用的关键。研究团队针对电催化还原CO2中高CO2还原法拉第效率的催化剂常常活性低的问题，提出了适当提高催化剂活化水的能力对增加CO2还原活性的重要性，发展出氢助碳碳偶联(hydrogen-assisted C-C coupling)的新策略，在氟修饰的铜(F-Cu)催化剂上实现了CO2电催化还原制乙烯和乙醇的新突破。该研究工作实验部分主要由王野、张庆红教授指导，能源材料协同创新中心iChEM2016级博士生马文超、固体表面物理化学国家重点实验室高级工程师谢顺吉(共同第一作者)完成；理论计算部分由程俊教授指导，2017级硕士生刘彤彤(共同第一作者)、2016级博士生樊祺源完成。叶进裕博士为原位红外测试提供了支持。上海光源姜政研究员、孙凡飞博士、杨若欧为同步辐射表征提供了支持。 这是投稿的最终版本，正式出版的论文版本请访问官方链接（https://doi.org/10.1038/s41929-020-0450-0）。Electrocatalytic reduction of CO2 into multi-carbon (C2+) products is a highly attractive route for CO2 utilization. However, the yield of C2+ products remains low because of the limited C2+ selectivity at high CO2 conversion rate. Here, we report a fluorine-modified copper catalyst that exhibits an ultrahigh current density of 1.6 A cm−2 at C2+ (mainly ethylene and ethanol) Faradaic efficiency of 80% for electrocatalytic CO2 reduction in a flow cell. The C2-4 selectivity reaches 85.8% at a single-pass yield of 16.5%. We show a hydrogen-assisted C−C coupling mechanism between adsorbed formyl (CHO) intermediates for C2+ formation. Fluorine enhances water activation, CO adsorption and hydrogenation of adsorbed CO to CHO intermediate that can readily undergo coupling. Our findings offer an opportunity to design highly active and selective CO2 electroreduction catalysts with potential for practical applicationThis work was supported by the National Key Research and Development Program of the Ministry of Science and Technology of China (No. 2017YFB0602201), the National Natural Science Foundation of China (Nos. 21690082, 91545203, 21503176 and 21802110), We thank staffs at the BL14W1 beamline of the Shanghai Synchrotron Radiation Facilities (SSRF) for assistance with the EXAFS measurements.研究工作得到科技部重点研发计划（批准号：2017YFB0602201）和国家自然科学基金（批准号：21690082、91545203、21503176、21802110）项目的资助

类泛素蛋白及其中文命名

泛素家族包括泛素及类泛素蛋白,约20种成员蛋白.近年来,泛素家族领域取得了迅猛发展,并已与生物学及医学研究的各个领域相互交叉.泛素家族介导的蛋白质降解和细胞自噬机制的发现分别于2004和2016年获得诺贝尔奖.但是,类泛素蛋白并没有统一规范的中文译名. 2018年4月9日在苏州召开的《泛素家族介导的蛋白质降解和细胞自噬》专著的编委会上,部分作者讨论了类泛素蛋白的中文命名问题,并在随后的\"泛素家族、自噬与疾病\"(Ubiquitinfamily,autophagy anddiseases)苏州会议上提出了类泛素蛋白中文翻译草案,此草案在参加该会议的国内学者及海外华人学者间取得了高度共识.冷泉港亚洲\"泛素家族、自噬与疾病\"苏州会议是由美国冷泉港实验室主办、两年一度、面向全球的英文会议.该会议在海内外华人学者中具有广泛影响,因此,参会华人学者的意见具有一定的代表性.本文介绍了10个类别的类泛素蛋白的中文命名,系统总结了它们的结构特点,并比较了参与各种类泛素化修饰的酶和它们的生物学功能.文章由45名从事该领域研究的专家合作撰写,其中包括中国工程院院士1名,相关学者4名,长江学者3名,国家杰出青年科学基金获得者18名和美国知名高校华人教授4名.他们绝大多数是参加编写即将由科学出版社出版的专著《泛素家族介导的蛋白质降解和细胞自噬》的专家

DNA条形码技术在珍稀濒危物种保护中的应用

经过12年的发展,DNA条形码技术已经从最初的被怀疑批评转变为如今的被认可接受,科学家也从对该技术的观望转变为参与。DNA条形码技术(包括基因区域的确定、序列获取、数据库建设、鉴定算法等)虽然仍在不断完善中,但已经可用于解决实际问题。现在,DNA条形码技术到了一个新的转折期,即重点从技术探索转向实际应用。DNA条形码技术可被用于需要区分生物或确定物种名称的所有领域,在生态学、进化生物学

DNA条形码技术在珍稀濒危物种保护中的应用

经过12年的发展,DNA条形码技术已经从最初的被怀疑批评转变为如今的被认可接受,科学家也从对该技术的观望转变为参与。DNA条形码技术(包括基因区域的确定、序列获取、数据库建设、鉴定算法等)虽然仍在不断完善中,但已经可用于解决实际问题。现在,DNA条形码技术到了一个新的转折期,即重点从技术探索转向实际应用。DNA条形码技术可被用于需要区分生物或确定物种名称的所有领域,在生态学、进化生物学

南海西沙海域温度异常对厄尔尼诺- 南方涛动活动的响应

利用1958 &mdash; 2005年西沙永兴岛气象观测站逐月气温资料、美国国家海洋大气部(NOAA)提供的1866 &mdash; 2014年逐月海表温度(SST)资料、逐月ENSO 指数(MEI)、南方涛动指数(SOI)分析了厄尔尼诺- 南方涛动(ENSO)事件与南海西沙气温、海温异常的关系。1958 &mdash; 2005年西沙群岛永兴岛观测站气温与MEI 指数比较分析显示:西沙群岛气温正距平百分率积累值阈值能较好地响应75.00%的中等及其以上强度厄尔尼诺事件;西沙气温负距平百分率积累值阈值能较好地响应100%的中等及其以上强度拉尼娜事件。1866 &mdash; 2014年西沙海域SST 异常与同期SOI 指数对比分析表明:西沙SST 正距平百分率积累值阈值能对76.47%的中等及其以上强度的厄尔尼诺有较好的响应;西沙SST 负距平百分率积累值阈值能对79.41%的中等及其以上强度的拉尼娜事件有较好的响应。该研究结果表明西沙气温、SST 距平百分率积累值阈值法能够得到中等及其以上强度ENSO 事件的良好记录,这为利用南海高分辨率珊瑚、砗磲重建所得到的古温度记录定量重建过去ENSO 事件提供了可靠的科学依据。</p

GaAs/AlAs脊形量子线的光学研究

利用分子束外延技术，在GaAs两个(113)晶面的脊形交接处制备了量子线。在低温PL谱上，观测到量子线的发光峰。通过微区、变温和偏振的发光测量，证实了量子限制效就和一维量子线在上述结构中的存在