Lu2Ti2O7和Lu2TiO5陶瓷材料的Kr离子辐照损伤研究

钛酸盐因其优异的物理化学性能,可作为高放射性核废物（HLW）和锕系元素（钚）的重要候选固化材料之一。采用传统的陶瓷烧结工艺制备了多晶的Lu2Ti2O7和Lu2TiO5陶瓷材料。在室温下,用800 keV Kr2+对两种材料进行辐照,辐照后的样品采用GIXRD进行表征,观察到两种样品都经历了先肿胀、然后再发生非晶相变的过程。不同的是Lu2Ti2O7的晶格肿胀程度大于Lu2TiO5。另外,Lu2TiO5样品的辐照到2×1014ions/cm2时非晶含量达95.54%,而Lu2Ti2O7样品在此剂量下非晶含量只有74.66%。通过第一性原理计算了Lu2Ti2O7晶体的晶格肿胀随反位浓度的变化关系,结果表明,Lu2Ti2O7出现非晶前的晶格肿胀主要由阳离子反位导致,而Lu2TiO5是无序的萤石结构,其辐照所导致的晶格肿胀不含阳离子反位的贡献,晶格肿胀程度较低

Kr2+辐照导致的Ca8LnNa（PO4）6F2（Ln=La,Nd和Sm）磷灰石结构陶瓷材料的非晶转变

采用传统固相烧结法成功制备出磷灰石结构材料Ca8LnNa（PO4）6F2（Ln=La,Nd和Sm）,并通过常规X射线衍射（X-ray diffraction,XRD）进行表征确定三种样品都为单一相。在室温条件下用800 keV Kr2+对三种样品进行辐照实验,辐照后的样品利用掠入射X射线衍射（grazing incidence X-ray diffraction,GIXRD）进行表征获取其表面辐照损伤层的结构信息。发现在实验辐照剂量范围内(1.0×10147.0×1014cm-2)三种样品都发生了从晶体结构到非晶结构的转变,不过三种样品的抗辐照非晶性能却有差异,抗辐照非晶能力大小关系是Ca8LaNa（PO4）6F2>Ca8NdNa（PO4）6F2>Ca8SmNa（PO4）6F2。这是由于在Ca8LnNa（PO4）6F2中,当镧系核素半径越小时,将有更大概率占据Ca（2）位置与F形成比Ca-F更弱的离子键。因此,镧系核素半径越小,辐照下将有更多的点缺陷保留下来,更容易发生非晶相变

轻、重离子辐照烧绿石Lu2Ti2O7导致的非晶结构变化

采用标准固相反应烧结法制备烧绿石结构的Lu2Ti2O7.在室温下,用800keV Kr2+和200keV He+进行辐照.辐照后的样品采用掠入式X射线衍射（GIXRD）表征.结果表明:用800keV Kr2+辐照样品时,辐照剂量达到2×1014cm-2（相应dpa（displacement per atom）为0.4）时,样品出现非晶化转变,并且随着辐照剂量的增加,非晶化转变量不断增加,增加至一定值后不再变化,未出现完全的非晶化转变;用200keV He+进行辐照时,即使辐照剂量增加至2×1017cm-2（dpa为1.25）,样品也没有出现非晶化转变.通过分子动力学模拟对结果进行分析后发现:重离子辐照时,样品在较小范围内产生较多的缺陷,且电子能损较低,样品温度增幅较小,缺陷复合率低,易导致非晶化转变;而轻离子辐照时结果相反.国家自然科学基金(11205128,11227804);;福建省自然科学基金(2017J01007