O2和CO在Ni（111）表面的吸附活化

采用高分辨电子能量损失谱（HREELS）、俄歇电子能谱（AES）和低能电子衍射（LEED）研究镍单晶表面氧物种及CO与O2的共吸附。实验结果表明,Ni（111）表面氧化后存在两种氧物种,位于54me V能量损失峰的表面化学吸附氧物种和位于69 meV能量损失峰的表面氧化镍。首先,随着暴露氧量的增加,表面化学吸附氧物种的能量损失峰蓝移至58 meV;其次,通过真空退火及与CO相互作用考察,发现表面化学吸附氧物种较不稳定。在室温条件下,表面预吸附形成的表面化学吸附氧物种与CO共吸附,导致端位吸附CO增多,表明氧优先吸附在穴位上,随着CO暴露量的增加化学吸附氧物种与CO反应脱去;而表面氧化镍需在较高温度和较高CO分压下才能被CO还原。预吸附CO可被氧逐渐移去。国家自然科学基金(21273178,21573180,91545204)资助项目~

XPS Study of Highly Selective ODE Catalysts of Y 2O 3-LaF 3

高乙烯选择性的OdE反应催化剂y2O3-lAf3的XPS研究罗继忠万惠霖＊＊（厦门大学化学系固体表面化学物理国家重点实验室厦门361005）关键词稀土氟化物氧化钇结构缺陷乙烷氧化脱氢XPS低碳烷烃临氧转化制烯烃越来越为人们所重视。近十几年来，由乙烷...Y 2O 3-LaF 3 catalysts,especially Y 2O 3-LaF 3(1:3 in molar) show very high ethylene selectivity For the oxidative dehydrogenation of ethane.The change of the binding energies of La3d 5/2 and Y3d 5/2 in Y 2O 3-LaF 3 series catalysts show that Y 2O 3 and LaF 3 might interact with each other.The Formation of structure deFects such as O - and/or anionic vacancies as well as the isolation Function of LaF 3 in Y 2O 3 might responsible For the high ethylene selecrivity.国家自然科学基

甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位时间分辨IR光谱和Raman光谱表征

采用原位时间分辨红外光谱、原位显微Raman光谱、脉冲反应 质谱、TPR和以CO为探针分子的IR光谱等技术对SiO2 、γ Al2 O3 负载的Rh、Ru催化剂上甲烷部分氧化 (POM)制合成气反应机理进行了研究 .实验结果表明 ,在H2 还原的Rh/SiO2 上 ,CO是VCH4 /VO2 /VAr(2 / 1/ 4 5 )混合气反应的初级产物 ,由CH4直接氧化生成CO和H2 是该催化剂上POM反应的主要途径 .CO2 是Ru/SiO2 和Ru/γ Al2 O3 上POM反应的初级产物 ,因而燃烧 重整机理是相应催化剂上CO和H2 生成的主要途径 .反应条件下催化剂表面氧 (O2 -)物各浓度的差异很可能是导致上述催化剂体系上POM反应机理不同的主要原因 ,其本质可能源于Rh和Ru对氧的亲合力的不同 .Rh/γ Al2 O3 上POM反应的机理与催化剂的焙烧温度有关 ,当焙烧温度低于 6 0 0℃时 ,催化剂的POM行为与Rh/SiO2 类似 ,CO为反应的初级产物 ,当焙烧温度为 90 0℃时 ,CO2 为POM反应的初级产物 .不同焙烧温度的Rh/γ Al2 O3 上POM反应机理不同的主要原因之一也取决于反应条件下催化剂表面氧物种浓度差异 ,其本质可能源于高温 (90 0℃ )焙烧的催化剂中Al2 O3 与Rh物种间存在着较强的相互作用 ,从而降低了Rh物种的可还原性

银催化剂研究进展(上)

综述了银催化剂的发展历史、催化作用机理、制备方法、助催化剂、载体研究进展,并对用于乙烯环氧化反应的银催化剂在不同时期的发展状况、宏观及微观催化作用机理、从原料到催化剂成品的制备过程、数十种金属及非金属助催剂的助催作用、栽体结构及添加组份的改进等方面的最新研究成果作了阐述

甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位时间分辨IR光谱和Raman光谱表征

采用原位时间分辨红外光谱、原位显微Raman光谱、脉冲反应 质谱、TPR和以CO为探针分子的IR光谱等技术对SiO2 、γ Al2 O3 负载的Rh、Ru催化剂上甲烷部分氧化 (POM)制合成气反应机理进行了研究 .实验结果表明 ,在H2 还原的Rh/SiO2 上 ,CO是VCH4 /VO2 /VAr(2 / 1/ 4 5 )混合气反应的初级产物 ,由CH4直接氧化生成CO和H2 是该催化剂上POM反应的主要途径 .CO2 是Ru/SiO2 和Ru/γ Al2 O3 上POM反应的初级产物 ,因而燃烧 重整机理是相应催化剂上CO和H2 生成的主要途径 .反应条件下催化剂表面氧 (O2 -)物各浓度的差异很可能是导致上述催化剂体系上POM反应机理不同的主要原因 ,其本质可能源于Rh和Ru对氧的亲合力的不同 .Rh/γ Al2 O3 上POM反应的机理与催化剂的焙烧温度有关 ,当焙烧温度低于 6 0 0℃时 ,催化剂的POM行为与Rh/SiO2 类似 ,CO为反应的初级产物 ,当焙烧温度为 90 0℃时 ,CO2 为POM反应的初级产物 .不同焙烧温度的Rh/γ Al2 O3 上POM反应机理不同的主要原因之一也取决于反应条件下催化剂表面氧物种浓度差异 ,其本质可能源于高温 (90 0℃ )焙烧的催化剂中Al2 O3 与Rh物种间存在着较强的相互作用 ,从而降低了Rh物种的可还原性

银催化剂研究进展(下)

综述了银催化剂的发展历史、催化作用机理、制备方法、助催化剂、栽体研究进展,并对用于乙烯环氧化反应的银催化剂在不同时期的发展状况、宏观及微观催化作用机理、从原料到催化剂成品的制备过程、数十种金属及非金属助催化剂的助催作用、载体结构及添加组分的改进等方面的最新研究成果作了阐述

多齿双亚胺双膦配位的钌络合物的制备和氢化性能

等摩尔的Ru(OAc)2(Ph3P)2和N,N'-双-[邻-(二苯基膦)苯亚甲基] 乙二胺(简称P2 N2 )在回流的二氯甲烷或甲苯中反应,分别生成两个新型四齿胺膦配位的钌络合物Ru(OAc)2 P2 N2·2H2O和反式-RuCl2P2N2·2H2O.对两个络合物进行了元素分析、IR和NMR表征.在氢压 1.0 至 8.0 MPa和反应温度 30至 150℃的范围内,研究了它们催化α,β-不饱和酸的氢化性能.结果表明,上述两个络合物是温和条件下氢化丙烯酸为丙酸的有效催化剂

Promotion by strontium fluoride of neodymium oxide catalysis of the oxidative coupling of methane

Catalytic performance measurements showed that CH4 conversion and C-2 selectivity were higher over SrF2/Nd2O3 catalyst than over pure Nd2O3 for the oxidative coupling of methane (OCM). XRD indicated that there was some exchange of F- and O2-, leading to the formation of tetragonal and rhombohedral NdOF phases during the catalyst preparation. After a certain amount of SrF2 was added to Nd2O3, the increase in surface basicity and conductivity, as well as the role of F- on the dispersion of surface active sites, would be favourable to a decrease in the secondary deep oxidation of methyl radicals and C-2 hydrocarbons, giving improved C-2 selectivity. Since there is a certain correlation between methane conversion and C-2 selectivity for an oxygen-limited OChl reaction, methane conversion is also expected to increase with the increase in C-2 selectivity

In situ confocal microprobe Raman spectroscopy study of the oxygen species over cerium oxide

In situ confocal microprobe Raman spectroscopy results showed that O-2(2-), O-2(-) and O-2(delta-) (0 < delta < 1) adspecies formed on the O-2 pretreated cerium oxide sample when the temperature was below 423 K. At 1023 K, only CeO2 F-2g peak (at 449 cm(-1)) and O-2(-) species (at 1159 cm(-1))were observed on the surface. The reactivity of methane with the oxygen species was lower than that of ethane with the oxygen species