Szabályozott belső szerkezetű intelligens nanogél részecskék előállítása és jellemzése = Preparation and characterization of responsive nanogel particles with controlled internal structure

Pályázatunk célja kontrolált belső szerkezetű intelligens nanogél részecskék előállítása és az előállított részecskék tulajdonságainak vizsgálata volt. Munkánk során négy fő területre koncentráltunk. 1. Vizsgáltuk a monomereknek a nanogél részecskékbe történő beépülését és ennek alapján olyan a monomerek szabályozott adagolásán alapuló eljárást dolgoztunk ki, ami lehetővé tette homogén belső szerkezetű nanogélek előállítását. Az előállított részecskék optikai tulajdonságai és duzzadása jelentős eltéréseket mutatott a klasszikus precipitációs polimerizációval készített részecskéktől. 2. A meghatározott kinetikai informaciók alapján a monomerek adagolásával szabályozott mag/héj szerkezetű nanogéleket állítottunk elő: pl. olyan PEO-héjjal sztérikusan stabilizált töltött nanogél részecskéket készítettünk, melyek ellentétesen töltött tenzidek jelenlétében is megőrizték kolloid stabilitásukat. 3. Vizsgáltuk a pNIPAm alapú nanogélek tenzidekkel való kölcsönhatását a nanogél részecskék kémiai és elektromos szerkezetének függvényében. 4. Vizsgáltuk, hogy a szilárd hordozóhoz kötött pNIPAm nanogélek esetén, hogyan befolyásolja a részecske és a hordozó kölcsönhatása a részecskék külső körülményekre adott válaszának sebességét. Kidolgoztunk egy egyszerű kovalens csatolási eljárást, ami lehetővé teszi, hogy a felszínen kötött részecskék a tömbfázisban lévő részecskékhez hasonlóan gyorsan reagáljanak a külső körülmények változására. Végül cellulóz nanoszálak segítségével sikerült a hatóanyag molekulák felvételére és leadására alkalmas nanogel multiréteget készítenünk. | The main objective of our application was to prepare pNIPAm-based nanogel particles with controlled internal structure. Our work focused on four main fields of research. 1. We investigated the monomer consumption during the synthesis of pNIPAm nanogel particles and based on the determined kinetic information we developed a novel synthetic method to prepare nanogel particles with uniform crosslink density distribution. The prepared homogenous nanogel particles exhibited distinct properties compared to the particles prepared with the classical precipitation polymerization. 2. Based on the determined kinetic data we also developed a single step reaction for the preparation of controlled core/shell nanogel particles. Thus, we could prepare charged nanogels with a PEO shell that preserved their colloid stability even in the presence of oppositely charged surfactants. 3. We performed a systematic investigation of the nanogel/surfactant interaction in the function of the chemical and electric structure of the nanogel particles. 4. We investigated how the response dynamics of the surface bound nanogel particles is affected by the nanogel / interface interaction. We developed a simple covalent coupling technique that allows the formation nanogel monolayers that have as fast response dynamics as the nanogel particles suspended in the bulk phase. Finally using cellulose nanofibrils we formed a nanogel multilayer that could uptake and release test molecules

Szabad- és micellában kötött rövid poli(etilén-oxidok) konformációjának és transzporttulajdonságainak vizsgálata = Short-chain poly(ethylene oxides) free and bound to micelles: study of conformation and transport properties

A kutatásaink során sokoldalú vizsgálat alá vettük az etoxilált nonil-fenolok nagy gyakorlati jelentőséggel rendel- kező anyagcsoportját, amelyről az irodalomban nagyon kevés közlemény jelent meg, és amelyet modern kísérleti technikákkal nem vizsgáltak, vagy ha vizsgáltak, az eredményeket nem közölték. Az eltérő módszerekkel kapott eredmények egymást erősítve adnak képet az ENP micellák struktúrájáról és diffúziós tulajdonságairól. - Egy rigorózus modell - közelítő - alkalmazásával értelmeztük az etoxilált nonil-fenol homológok keverékeiből készített vizes oldatok sűrűségét az oldatkoncentráció és a keverék átlagos etoxiszámának függvényében. - Dinamikus és sztatikus fényszórással meghatároztuk a micellák diffúziós állandóját, hidrodinamikai sugarát, átla- gos aggregációs számát, második viriál-együtthatóját. és a súrlódási együttható koncentrációfüggését, amelyből sikeresen megjósoltuk, hogy melyik etoxiszámnál várható a viszkozitásban minimum. - Megmutattuk, hogy végtelen hígításban a fényszórás és NMR ekvivalens diffúziós együtthatókhoz vezet. - Molekuláris modellt készítettünk a micelláris oldatokból származó kisszögű szórási spektrumok leírására. A rönt- genspektrumok kiértékelése a fényszórással azonos aggregációs számokat eredményezett, az etoxi-számok radi- ális eloszlásához jól illeszkedtek a dinamikus fényszórásból kapott hidrodinamikai sugarak. | Ethoxylated nonyl phenols have been studied by various experimental methods. The reason for the study was that very small number of publications were found in the literature and that the modern experimental methods were not applied at all. The results of the present study from different experimental techniques support one another providing a more reliable picture of the structure and diffusion of ENP micelles. -Solution density of mixtures formed by homologues of ethoxylated nonyl phenols was described in terms of solute concentratin and mean ethoxy number by the approximate version of a rigorous model. -Diffusion coefficient, hydrodynamic radius, aggregation number, second virial coefficiet and the concentration dependence of the friction coefficient of micelles were determined by dynamic and static light scattering. Based on the friction coefficient, the minimum location of the viscosity of the materials was succesfully predicted vs. the mean ethoxy number. -It was shown that NMR and dynamic light scattering lead to equivalent diffusion coefficients in infinite dilution -Molecular model was elaborated for describing small angle scattering patterns from micellar solutions. Evalua- tion of X-ray patterns resulted in aggregation numbers in good agreement with static light scattering results. Hydrodynamic radii from dynamic light scattering properly fit the radial distributions of the ethoxy groups

Micellák szénhidrogén/víz határrétegének és héjszerkezetének tanulmányozása statikus kisszögű- és dinamikus szórással = Investigation of the structure of the hydrocarbon/water interface and of the shell of micelles by static small-angle and dynamic scattering

(1) Az alkáli-alkil-szulfátok H2O- és D2O micelláris oldatából származó kisszögű röntgenszórási spektrumok izotópeffektusát a micella szórási kontraszteloszlásának újszerű modellezésével és illesztésével értelmeztük. Az illesztéssel nem dönthető el, hogy a micellák elnyújtott vagy összenyomott ellipszoidok; egy közelítő termodinamikai modell azonban az elnyújtott formát valószínűsíti. A modell pontosítása céljábó meghatároztuk az intramicelláris szórócentrumok struktúra-faktorát. (2) Az intermicelláris struktúra-faktorok elemzése azt mutatta, hogy a micelláris magot egy ~1 nm vastag "merev" vízréteg veheti körül. Kvázi-elasztikus neutronszórással az oldószerben kimutattunk egy lassan diffundáló komponenst, amely megfeleltethető volt a "merev" vízrétegnek. Az eredményeket gradiens NMR technikával megerősítettük, és valószínűsítettük, hogy a jelenséget a vízmolekulák és a lassú tenzid-monomerek fejcsoportjai között kialakult hidrogénkötés okozza. (3) Az etoxilált nonil-fenol micellák transzporttulajdonságainak tanulmányozása arra a konklúzióra vezetett, hogy az etoxiszám függvényében a hidrofil etoxiláncok konformációja fázisátalakulásra emlékeztető változást szenved. Az ABA és BAB szekvenciájú triblokk kopolimermicellák kisszögű neutron- és röntgenszórásképének összehasonlításából megállapítottuk, hogy a hidrofil láncok a blokkszekvenciától függetlenül azonos statisztikus tulajdonságokkal rendelkeznek. | (1) Solvent isotope effect was observed in small-angle X-ray scattering patterns from H2O and D2O solutions of alkali alkyl sulphate micelles and was interpreted in terms of a novel model fitted to the scattering patterns in a novel way. The fit could not decide whether the micelles are prolate or oblate ellipsoids; an approximate thermodynamic model, however, renders the prolate shape more probable. As a first step to improve the model, the structure factor of the intramicellar scatterers also has been calculated. (2) Parameters of the intermicellar structure factors suggest that the cores may be covered by 'stiff' water layers of ~1 nm thickness. A slowly diffusing water component was found by quasi-elastic neutron scattering and was confirmed by gradient NMR technique. This component could be identified as the 'stiff' layer and its formation was explained by hydrogen bonds formed between the water molecules and the head-groups of the slow, micelle forming, monomers. (3) Studying the transport properties of ethoxylated nonil phenol micelles led to the conclusion that, in function of the ethoxy number, the conformation of the hydrophilic ethoxy chains exerts a change resembling phase transition. By comparing small-angle neutron- and X-ray scattering patterns from solutions of ABA and BAB type triblock copolymer micelles we concluded that, regardless of the block sequence, the hydrophilic chains have the same statistical properties

Ionos tenzidek adszorpciója és önasszociációja vizes oldatokban = Adsorption and self-association of ionic surfactants in aqueous solutions

Az ionos felületaktiv anyagok szabadfelszíni adszopcióját vizsgáltuk tenzidoldatok és tenzid-polimer elegyek oldatainak felszínén felületi feszültség mérésekkel. Új adszorpciós elméletet dolgoztunk ki az adszorpció hajtóerejére és az adszorbeált réteg elektromos szerkezetére vonatkozó korábbi elképzelések módosításával. Az adszorpciós réteg szerkezetét Monte Carlo szimulációval is vizsgáltuk. Modell-független új módszert adtunk a kisérleti izotermák elemzésére. Tisztáztuk a polimer molekulatömegének szerepét a polimer-tenzid kölcsönhatásban. A polimer-tenzid elegyadszorpciós mérésekből azt a következtetést vontuk le, hogy a tenzid kiszorítja a polimert az adszorpciós rétegből már olyan kis tenzidkoncentráció tartományban, amikor még nincs kölcsönhatás a komponensek között a tömbfázisban. | The adsorption of ionic surfactants from aqueos surfactant solutions and surfactant-polymer mixtures on the free solution surface was studied by means of surface tension measurements. A novel adsorption theory of the ionic surfactant was introduced in which the earlier concepts of the adsorption driving force as well as the electrical structure of the adsorbed layer were modified. The structure of the adsorbed layer was also examined by Monte Carlo simulations. A model-independent new method was given to analyse the experimental adsorption isotherms. The role of the polymer molar mass on the polymer-surfactant interaction was studied. From the polymer-surfactant mixed adsorption measurements it was concluded that the polymer is depleted from the adsorption layer by the surfactant below the surfactant concentrations when interaction takes place between the components in bulk

Az ultrafinom légköri aeroszol = Ultrafine atmospheric aerosol

Nemzetközileg új, tudományos eredményeket értünk el 1) a légköri nukleáció területén, amely magába foglalja a jelenség azonosítását, mechanikai jellemzését, gyakoriságának meghatározását, évszakos változékonyságának magyarázatát, mechanizmusának vizsgálatát, térbeli kiterjedésének becslését, a különböző városi környezetekben tapasztalt eltérések felderítését, a városlakók expozíciójának modellezését, valamint mindezek környezeti és egészségügyi jelentőségének bizonyítását, 2) a légköri humuszszerű anyag témakörben, különösen az oldatcsepp kolloidkémiai, nedvesedési tulajdonságainak és felületi feszültségének relaxációja területén, valamint mindezek levegőkémiai és éghajlati következményeit tekintve, illetve első alkalommal alkalmaztunk kiroptikai módszereket aeroszol kutatásban, 3) különleges városi mikrokörnyezetek jellemzésében, valamint a budapesti városi aeroszol kémiai összetétele és fizikai tulajdonságai hosszú távú megváltozásának egészségi és környezeti következményei tekintetében. Az elért eredményeket 5 könyvfejezetben, 23 SCI cikkben közöltük (a szakma 5,31 impaktfaktorú, csúcsfolyóiratában 5 cikkünk jelent meg), összesített impaktfaktor 68,19, a projekt vezetője és a társintézmény vezető kutatója megszerezték az MTA doktora címet a futamidő alatt, a projekt vezetője a hónap OTKA kutatója lett, az OTKA – Élet és Tudomány cikkpályázat országos második helyezettje lett egyik dolgozatunk. A kutatási projekt - a terveket meghaladó mértékben - eredményesen zárul. | Internationally new research results were achieved in the following fields: 1) atmospheric nucleation including the identification, characterization of new particle formation events and particle growth, nucleation frequency, their seasonal variation, investigation of the possible mechanisms, horizontal spatial scales, observed differences in various urban environments, exposure of inhabitants to particles, together with environmental and health implications, 2) atmospheric humic-like substances, in particular with regard to their colloidal and hygroscopic properties, and to relaxation of the surface tension of their solution droplets, together with some climate implications, and also the first application of chiroptical methods in organic aerosol research, 3) characterization of specific urban microenvironments, and revealing the health and environmental effects of long-term changes in chemical composition and physical properties of urban aerosol in Budapest. The results were published in 5 book chapters, 23 SCI articles (note: 5 articles appeared in the most prestigious journal of the field with an impact factor of 5.31), the principal investigator and the lead researcher at the cooperating institute both received their DSc degree of the Hungarian Academy of Sciences in the duration of the project, the principal investigator became the researcher of the month with OTKA, etc. The project is closed with outstanding research success

A composite functional equation from algebraic aspect

In this paper we discuss the composite functional equation f(x+2f(y))=f(x)+y+f(y) on an Abelian group. This equation originates from Problem 10854 of the American Mathematical Monthly. We give an algebraic description of the solutions on uniquely 3-divisible Abelian groups, and then we construct all solutions f of this equation on finite Abelian groups without elements of order 3 and on divisible Abelian groups without elements of order 3 including the additive group of real numbers

Függvényegyenletek és egyenlőtlenségek = Functional equations and inequalities

A kutatásban 19 fő vett részt. A kutatócsoport tagjai 2003 és 2006 között 3 könyvet, 103 referált nemzetközi folyóiratban, vagy konferenciakiadványban megjelent tudományos dolgozatot, további 15 közlésre elfogadott dolgozatot, 6 PhD, 1 habilitációs és 2 MTA doktori értekezést készítettek, továbbá 208 tudományos előadást tartottak. A nem-iteratív függvényegyenletek regularitáselméletének monografikus összefoglalását adja Járai Antal 2005-ben a Kluwer kiadónál megjelent könyve. Ez mű az elmúlt két évtizedben a kutatócsoport által elért eredményeket egységes szemléletmódban tárgyalja és új alkalmazásokat is bemutat. Az iteratív függvényegyenletek és az un. invariancia-egyenlet regularitási vizsgálataiban is számos új módszer és eredmény született. A spektrálszintézis és spektrálanalízis kutatásában döntő áttörést hoztak Székelyhidi László kutatásai. Kiderült, hogy bizonyos diszkrét Abel-csoportokon a spektrálszintézis nem teljesülhet, ezzel egy több évtizede fennálló sejtés is megdőlt. A témakör elméletének alapvető és lezáró eredményeit tartalmazó monográfia 2006-ban a Springer kiadónál jelent meg. A lineáris operátorok és függvényterek megőrzési problémáinak összefoglalását adja Molnár Lajosnak a Springer Lecture Notes sorozatában 2007-ben megjelent könyve. A Hadamard-egyenlőtlenség magasabbrendű általánosításainak és a közelítőleg konvex függvényeknek a vizsgálata is számos új fejleményet hozott. | The research was carried out by 19 researchers. The members of the research team published 3 books, 103 research papers in refereed journals or conference proceedings, 15 papers accepted for publication, furthermore, 6 PhD, 1 habilitation and 2 DSc dissertations in the period 2003-2006. The monographic summary of the regularity theory of non-iterative functional equations was published by Antal Járai at the Kluwer Academic Publishers. This work treats the results of the research team obtained in the last two decades in a unified manner and also presents new applications. The investigation of the regularity problems of the iterative functional equations and the so-called invariance equation lead to a number of new methods and results. The investigation of spectral synthesis and spectral analysis reached a breakthrough point due to László Székelyhidi's results. It turned out that the spectral synthesi fails to hold on certain discrete Abelian groups. This result negatively answered a longstanding conjecture. The basic and key results of the subject were summarized in a book published by Springer Verlag. A book by Lajos Molnár, published in the Lecture Notes of Springer in 2007, summarizes the results obtained on preserver problems of linear operators and functions spaces. There were also new and interesting developments in the investigation of higher-order generalizations of the Hadamard inequality and approximately convex functions