Atomic-like spin noise in solid-state demonstrated with manganese in cadmium telluride

Spin noise spectroscopy is an optical technique which can probe spin resonances non-perturbatively. First applied to atomic vapours, it revealed detailed information about nuclear magnetism and the hyperfine interaction. In solids, this approach has been limited to carriers in semiconductor heterostructures. Here we show that atomic-like spin fluctuations of Mn ions diluted in CdT e (bulk and quantum wells) can be detected through the Kerr rotation associated to excitonic transitions. Zeeman transitions within and between hyperfine multiplets are clearly observed in zero and small magnetic fields and reveal the local symmetry because of crystal field and strain. The linewidths of these resonances are close to the dipolar limit. The sensitivity is high enough to open the way towards the detection of a few spins in systems where the decoherence due to nuclear spins can be suppressed by isotopic enrichment, and towards spin resonance microscopy with important applications in biology and materials science

Magneto-optical spectroscopy of (Ga,Mn)N epilayers

We report on the magneto-optical spectroscopy and cathodoluminescence of a set of wurtzite (Ga,Mn)N epilayers with a low Mn content, grown by molecular beam epitaxy. The sharpness of the absorption lines associated to the Mn$^{3+}$ internal transitions allows a precise study of its Zeeman effect in both Faraday and Voigt configurations. We obtain a good agreement if we assume a dynamical Jahn-Teller effect in the 3d$^{4}$ configuration of Mn, and we determine the parameters of the effective Hamiltonians describing the $^{5}T\_{2}$ and $^{5}E$ levels, and those of the spin Hamiltonian in the ground spin multiplet, from which the magnetization of the isolated ion can be calculated. On layers grown on transparent substrates, transmission close to the band gap, and the associated magnetic circular dichroism, reveal the presence of the giant Zeeman effect resulting from exchange interactions between the Mn$^{3+}$ ions and the carriers. The spin-hole interaction is found to be ferromagnetic

Interface-driven phase separation in multifunctional materials: the case of GeMn ferromagnetic semiconductor

We use extensive first principle simulations to show the major role played by interfaces in the mechanism of phase separation observed in semiconductor multifunctional materials. We make an analogy with the precipitation sequence observed in over-saturated AlCu alloys, and replace the Guinier-Preston zones in this new context. A new class of materials, the $\alpha$ phases, is proposed to understand the formation of the coherent precipitates observed in the GeMn system. The interplay between formation and interface energies is analyzed for these phases and for the structures usually considered in the literature. The existence of the alpha phases is assessed with both theoretical and experimental arguments

Spectroscopie optique de semi-conducteurs magnétiques dilués à large bande interdite, à base de ZnO et GaN

Ce travail porte sur la spectroscopie magnéto-optique de semi-conducteurs magnétiques dilués (DMS) : ZnO et GaN dopés manganese, fer et cobalt. Les deux semi-conducteurs hôtes, ZnO et GaN ont une grande bande interdite, une structure wurtzite, une faible interaction spin - orbite et une forte interaction d'échange excitonique entre trous et électrons. En présence de champs magnétiques, les ions magnétiques induisent un effet Zeeman géant dont l'interprétation est complexe : les excitons s'anti-croisent et leurs énergies de transition et leurs forces d'oscillateur sont fortement influencées par l'effet Zeeman géant. On a mesuré expérimentalement le splitting Zeeman géant des excitons A et B avec des couches epitaxiées sur saphir (0001) et une propagation de la lumiere parallele a l'axe c du cristal et au champ magnétique (configuration Faraday). Le splitting Zeeman géant diminue avec la température et augmente non linéairement avec le champ magnétique en accord avec l'aimantation calculée des spins isolés. Une analyse quantitative nous a permis d'analyser les propriétés magnétiques et de mesurer les intégrales d'échange pour l'ensemble des matériaux étudiés. Pour des ions avec une configuration d5 (Mn2+ et Fe3+), l'aimantation suit une fonction de Brillouin, mais pour les configurations d7 et d4 (Co2+ ou Mn3+) l'interaction spin-orbite et le champ cristallin trigonal induisent une aimantation anisotrope, en accord avec l'analyse des transitions internes des ions mesurées en spectroscopie infrarouge. Pour (Ga,Mn)N, et (Ga,Fe)N, nous avons trouvé un signe positive pour l'intégrale d'échange entre trous et spins localisés (beta). En supposant une symétrie de la bande de valence dans ZnO correspondant a une interaction spin-orbite positive (Gamma_9, Gamma_7, Gamma_7), nous trouvons un signe négative de beta pour (Zn,Co)O, et beta est de pres de zéro pour (Zn,Mn)O. Toutefois, dans l'hypothese avec spin-orbite négative, nous trouvons un signe positif de beta. Les signes et les valeurs des intégrales d'échange déterminées a partir de nos mesures magnéto-optiques ne peuvent pas etre expliqués par des tendances matérielles et des modeles basés sur l'approximation de cristal virtuel. Ceci suggere que l'échange p-d en DMS a large bande interdite, soit dans le régime de couplage fort, et la nature de splitting Zeeman géant observé est différente qu'en semi-conducteurs magnétiques dilués classiques.This work presents a magnetooptical study of diluted magnetic semiconductors (DMS) based on ZnO and GaN, doped with manganese, iron, and cobalt. Both host materials, ZnO and GaN, are wide band gap semiconductors with a wurtzite structure, a weak spin-orbit coupling and a strong electron-hole exchange interaction within the excitons. In the presence of a magnetic field, the magnetic ions induce in such materials a giant Zeeman effect with a complex behavior: excitons anti-cross, and not only the transition energies, but also the oscillator strengths are strongly affected by the giant Zeeman effect. On thin epitaxial layers grown on (0001) sapphire, we observed the giant Zeeman splitting of the A and B excitons, which are optically active in the Faraday configuration when the propagating light is parallel to the c-axis. The Zeeman splitting decreases with the temperature and increases non-linearly with the magnetic field, demonstrating a dependence on the magnetization of the localized spins. A quantitative analysis allows us to discuss the detailed behavior of the magnetization and to estimate the p-d exchange integral beta for the studied wide bandgap DMS. For the d^5 electronic configuration (Mn2+, and Fe3+) the magnetization follows a Brillouin function, whereas, for d7 or d4 of Co2+, and Mn3+, respectively, the spin orbit coupling and the trigonal crystal field lead to an anisotropic magnetization, consistent with that deduced independently from the analysis of intra-ionic optical transitions. We find a positive sign of beta for (Ga,Mn)N, and (Ga,Fe)N. In ZnO, the sign of the spin-orbit interaction, which determines the structure of the valence band, has been a matter of debate. Assuming that the valence band ordering in ZnO is Gamma_9, Gamma_7, Gamma_7 (this corresponds to usual, positive sign of the spin-orbit coupling), we find beta to be negative for (Zn,Co)O, and to be close to zero in (Zn,Mn)O. However, assuming the reversed valence band ordering, we find beta to be positive in both ZnO based DMS. The sign and the value of p-d exchange integrals determined from our magnetooptical measurements do not follow material trends in DMS and cannot be explained by models based on the virtual crystal approximation. This suggests that the p-d coupling in wide gap DMS is in the strong coupling regime, so that the nature of the observed giant Zeeman splitting is different from that in classical diluted magnetic semiconductors.GRENOBLE1-BU Sciences (384212103) / SudocSudocFranceF

Ferromagnétisme induit par les porteurs dans des puits quantiques de (Cd,Mn)Te: étude spectroscopique du désordre

La création d'un gaz de trous bidimensionnel dans un puits quantique (Cd,Mn)Te permet d'induire une interaction ferromagnétique entre les spins localisés du semiconducteur magnétique dilué. Une nouvelle méthode de dopage utilisant les pièges à la surface de l'échantillon a été mise au point ; elle a permis d'étendre la gamme des valeurs expérimentalement accessibles pour les densités de spins et de porteurs. Les propriétés magnétiques sont mesurées par spectroscopie magnéto-optique (photoluminescence). Nous mesurons une température critique plus élevée que la température de Curie-Weiss, ce qui suggère un effet du désordre. Des mesures locales de la photoluminescence permettent de tracer des cartes de l'aimantation spontanée, de la densité de porteurs et de la densité de spins localisés : les échantillons dopés par la surface présentent des fluctuations de densité de porteurs plus grandes que les échantillons dopés par impuretés azote, et ces fluctuations induisent directement des fluctuations de l'aimantation spontanée.The presence of a two-dimensional hole gas in a (Cd,Mn)Te quantum well induces a ferromagnetic interaction between the localized spins of the diluted magnetic semiconductor. We have developed a new method for the doping, which uses electron traps at the surface of the sample; this allows us to expand the range of experimentally accessible values of the density of carriers and of localized spins. The magnetic properties were measured through magneto-optical spectroscopy (photoluminescence). The critical temperature was measured to be higher than the Curie-Weiss temperature, which we tentatively ascribe to the presence of disorder. Local photoluminescence spectra allow us to draw maps of the spontaneous magnetization, of the carrier density and of the density of localized spins. The fluctuations of carrier density are larger in the surface-doped samples than in Nitrogen-doped samples, with a direct influence on the fluctuations of the spontaneous magnetization.GRENOBLE1-BU Sciences (384212103) / SudocSudocFranceF

Nanocolonnes de GeMn (propriétés magnétiques et structurales à la lumière du synchrotron)

Le système des nano-colonnes auto-assemblées de GeMn, riches en Mn et entourées d'une matrice de germanium quasi pure, est un matériau prometteur pour la spintronique. Selon les paramètres de croissance, les échantillons contiennent des nano-colonnes de type cohérents sur la matrice de Ge, de type amorphe, ou/et des nano-inclusions de Ge3Mn5. Ce manuscrit présente notre étude des propriétés électroniques, magnétiques et structurales des nano-colonnes de GeMn à l'aide du rayonnement synchrotron. Les mesures de la diffusion et diffraction des rayons X en incidence rasante dans des échantillons contenant des nano-colonnes cohérentes et sans précipités de Ge3Mn5 montrent un certain désordre dans les nano-colonnes. Les cartographies de l'espace réciproque ont pu être quantitativement expliquées en considérant la déformation de la matrice de germanium due à l'inclusion des nano-colonnes dans celle-ci, ainsi que par leurs corrélations de position, sans avoir recours à d'autres phases cristallines. La spectroscopie d'absorption et le dichroïsme circulaire magnétique de rayons X ont permis de sonder spécifiquement les propriétés magnétiques des atomes de Mn dans des échantillons sans précipités de Ge3Mn5. On observe une allure des spectres XAS-XMCD des nano-colonnes très similaire à celle observée dans le cas de Ge3Mn5. Le moment magnétique local sur le manganèse possède une composante orbitale faible mais non-nulle et une amplitude totale (0.8 +/- 0.1 B) plus faible que celle attendue pour Ge3Mn5 (~2.6 B) ou pour des atomes de Mn substitutionnels (~3 B). Ceci indique une origine différente de la phase des nano-colonnes. Les spectres XAS-XMCD ont été calculés pour différentes structures modèles, incluant des défauts simples ainsi de nouvelles phases cristallines, les paramètres critiques des calculs ayant été identifiés. Le meilleur accord est observé pour une nouvelle phase de type Ge2Mn.The system of self-assembled Mn-rich GeMn nanocolumns embedded in a Mn-poor germanium matrix is a promising material for spintronics applications. Depending on the growth parameters, coherent GeMn nanocolumns, amorphous GeMn nanocolumns and/or Ge3Mn5 nanoclusters can be observed. In this manuscript, we report on the investigation on the electronic, magnetic and structural properties of the GeMn nanocolumns using synchrotron techniques. Measurements using grazing incidence x-ray scattering techniques in samples containing coherent nanocolumns, free from Ge3Mn5 precipitates, show some disorder in the nanocolumns. Reciprocal space maps are quantitatively explained by considering the scattering of the Ge matrix strained by the inclusion of the nanocolumns in the matrix and their correlations in position, without requiring the consideration of different additional phases. X-ray absorption spectroscopy and x-ray magnetic circular dichroism allow for the specific probing of the Mn magnetic properties in samples free of Ge3Mn5 clusters. The lineshapes of the XAS-XMCD spectra in the nanocolumns are found to be very similar to those in Ge3Mn5. The local magnetic moment on the Mn atom possess a small but non-zero orbital component and its total magnitude is much smaller (0.8 +/- 0.1 B) than that in Ge3Mn5 (~2.6 B) or than that expected for fully substitutional Mn atoms (~3 B). This points to a different nature of the nanocolumns. The XAS-XMCD spectra have been calculated for several structural models, including simple defects and new crystalline phases, and critical parameters for the calculations have been identified. The best agreement is found for a new Ge2Mn crystalline phase.SAVOIE-SCD - Bib.électronique (730659901) / SudocGRENOBLE1/INP-Bib.électronique (384210012) / SudocGRENOBLE2/3-Bib.électronique (384219901) / SudocSudocFranceF

Puits quantiques de (Cd, Mn)Te et contrôle de la densité d'un gaz de trous 2D (spectroscopie et propriétés magnétiques)

Ce travail se situe dans un cadre d'étude de matériaux et de structures présentant les propriétés physiques recherchées pour de futures applications en électronique de spins. Les semi-conducteurs magnétiques dilués sont de bons candidats à l'utilisation simultanée de la charge et du spin des électrons ou des trous. Nous exploitons la possibilité d'induire une polarisation de spins totale, d'un gaz de trous 2D dans un puits quantique de (Cd,Mn)Te dopé par modulation ; et ceci à faible champ magnétique. L'accent est mis sur l'identification des niveaux d'énergie mis en jeu lors de la photoluminescence, ainsi que les énergies caractéristiques du système (énergie de liaison du trion positif dans l'état singulet, excitations et polarisation du gaz 2D), en fonction du champ magnétique et de la densité de trous. Nous démontrons aussi que l'aimantation d'un puits quantique de (Cd,Mn)Te, inséré dans une structure de diode pin, peut être contrôlée par l'application d'une tension électrique.GRENOBLE1-BU Sciences (384212103) / SudocSudocFranceF