Exploiting high pressure advantages in catalytic hydrogenation of carbon dioxide to methanol

The aim of this thesis was to develop highly efficient CO2 hydrogenation process towards methanol by making use of high pressure approach. A high pressure lab scale plant was developed to conduct CO2 hydrogenation up to 400 bar. High pressure and low temperature were found to be the favourable conditions to excellent catalytic activity. Improved reaction performance towards methanol synthesis and reverse water-gas shift reaction was observed for the Ba and K promoted Cu/Al2O3 catalysts, respectively. Almost complete one-pass conversion of CO2 into methanol was observed under optimized process conditions over coprecipitated Cu/ZnO/Al2O3 catalysts. One-step transformation of CO2 into dimethyl ether was achieved with excellent catalytic activity. Selective formation of alkane or alkene was obtained by varying pressure of the secondary reactor coupled with methanol synthesis reactor. A high pressure, high temperature capillary cell for in-situ XAS was developed having capability for combined XAFS-Raman experiments under high pressure conditions.El propòsit d’aquesta tesis va ser desenvolupar un procés altament eficient per a la hidrogenació de CO2 a metanol, mitjançant l’ús de micro-reactors d’alta pressió. Una planta d’alta pressió va ser desenvolupada per a dur a terme la hidrogenació de CO2 fins a 400 bar. Una millora en el rendiment de la reacció cap a la síntesis de metanol i cap a la reacció inversa del desplaçament del gas d’aigua va ser observada per als catalitzadors de Cu/Al2O3 promocionats amb Ba i K, respectivament. Conversió, gairebé completa de CO2 a metanol, en una etapa, va ser observada en les condicions de procés optimitzades utilitzant catalitzadors de Cu/ZnO/Al2O3. Transformació de CO2 a dimetil-èter, alcans i alquens en una sola etapa de reacció, tot mantenint la conversió de CO2 elevada. Una cel•la capil•lar d’alta pressió i alta temperatura, per a mesures espectroscòpiques de raig-X in-situ, va ser desenvolupada