Promoting electrocatalytic CO2 reduction to formate via sulfur-boosting water activation on indium surfaces

一般认为，H2O还原析氢反应是CO2还原反应的竞争反应，若促进H2O活化将降低CO2还原反应的法拉第效率。因此，基于该认识设计出的高CO2还原法拉第效率的催化剂常常活性低。王野课题组打破这种认识，提出H2O分子活化在CO2还原中起着重要的作用，成功合成出硫修饰In催化剂来活化H2O分子而促进CO2还原制甲酸的新方法，该催化剂在非常宽的电流密度范围内（25~100 mA cm-2），均可以维持85%以上的甲酸法拉第效率。将硫拓展至硒和碲等其它硫族元素以及将金属铟拓展至铋和锡等其它p区金属，均实现很好的促进效果，表明通过促进水的活化来提高CO2电催化还原性能具有普适性。该工作为理性设计高效的CO2还原电催化剂提供了新策略。 该研究工作实验部分主要由王野、张庆红教授指导，能源材料化学协同创新中心iChEM2016级博士生马文超、固体表面物理化学国家重点实验室高级工程师谢顺吉（共同第一作者）完成；理论计算部分由吴德印教授指导，2015级博士生张霞光（共同第一作者）完成。醇醚酯国家工程实验室高级工程师康金灿参与了部分实验表征。上海光源姜政教授和孙凡飞博士为同步辐射表征提供了支持。【Abstract】Electrocatalytic reduction of CO2 to fuels and chemicals is one of the most attractive routes for CO2 utilization. Current catalysts suffer from low faradaic efficiency of a CO2-reduction product at high current density (or reaction rate). Here, we report that a sulfur-doped indium catalyst exhibits high faradaic efficiency of formate (>85%) in a broad range of current density (25–100 mA cm−2) for electrocatalytic CO2 reduction in aqueous media. The formation rate of formate reaches 1449 μmol h−1 cm−2 with 93% faradaic efficiency, the highest value reported to date. Our studies suggest that sulfur accelerates CO2 reduction by a unique mechanism. Sulfur enhances the activation of water, forming hydrogen species that can readily react with CO2 to produce formate. The promoting effect of chalcogen modifiers can be extended to other metal catalysts. This work offers a simple and useful strategy for designing both active and selective electrocatalysts for CO2This work was supported by the National Key Research and Development Program of the Ministry of Science and Technology of China (No. 2017YFB0602201), the National Natural Science Foundation of China (Nos. 21690082, 91545203, and 21503176). We thank staff at the BL14W1 beamline of the Shanghai Synchrotron Radiation Facilities (SSRF) for assistance with the EXAFS measurements. 研究工作得到科技部重点研发计划（批准号：2017YFB0602201）和国家自然科学基金（批准号：21690082、91545203、21503176）等项目的资助

区域生态服务价值时空异质性研究——以铜川市城郊区为例

以国内外众多关于生态服务价值研究成果为基础,利用研究区近10年地形、气候、土壤、植被和土地利用变化数据,运用生态服务价值测算模型,在GIS的支持下尝试性地研究了区域不同时段生态服务价值的时空异质性、各自然要素和人类活动对生态服务价值的影响,结果表明:(1)由于各自然要素和土地利用的共同影响,近10年铜川市城郊区生态服务价值年际间变化很大,最大年份达到了15．91亿元,最小年份为5．10亿元。(2)在假定其他要素不变的情况下,LUCC对生态服务价值的变化的影响是积极的,近10年土地利用变化有利于该区生态环境质量的提高。(3)研究区生态服务价值存在空间上的差异性:不同生态系统单位面积生态服务价值不同,同一生态系统又存在内部差异

Spatial and Temporal Distributions of Rainfall Erosivity in the Yanhe River Basin

降雨侵蚀力(R)反映了降水引起土壤水蚀的潜在能力,其时空分布规律定量研究是进行土壤侵蚀预报的基础.利用延河流域22个雨量站24a逐日降雨资料,分析了该区降雨侵蚀力的时空分布特征.结果表明,降雨侵蚀力与降雨量、侵蚀性降雨量具有一致的年内年际变化趋势.降雨侵蚀力年内变化为单峰型,集中分布在5～9月,占全年R值的91.61%.降雨侵蚀力多年平均值为1580.58MJ.mm.(hm2.h.a)-1,最高值(1981年)为2417.70MJ.mm.(hm2.h.a)-1,最低值(1999年)仅585.29MJ.mm.(hm2.h.a)-1,年际间变化为中等变异,变异系数为0.32.烧房砭站多年平均R值最大,为2190.33MJ.mm.(hm2.h.a)-1,镰刀湾和杨山站多年平均R值最小,分别为1151.37MJ.mm.(hm2.h.a)-1和1146.87MJ.mm.(hm2.h.a)-1.R值与侵蚀性降雨量具有一致的空间分布格局,北部雨量站R值年际变化呈现轻微的增加趋势,其它站点R值年际变化相对呈现出轻微的减少趋势,总体上延河流域降雨侵蚀力呈现下降趋势,趋势系数为-0.004

基于指数法的陕西省耕地和粮食时空变化分析

本文尝试性地提出了相对粮食承载指数并结合李晓文等人提出的耕地变化强度指数,计算了陕西省101个县(区)2000年~2004年的耕地变化强度指数和相对粮食承载指数,分析了陕西省近年耕地和粮食生产时空差异:①陕西省近年人口增加,耕地减少,而粮食总产量和人均粮食占有量波动较大;②全省耕地变化空间差异显著,大部分县(区)耕地减少,少部分县(区)耕地有所增加或保持数量平衡;③以小康水平粮食标准400kg/人.年为参照,全省整体处于不足状态,101个研究县(区)中,有66个县(区)处于不足状态,1个县(区)处于临界状态,34个县(区)处于富余状态。针对陕西省耕地和粮食生产现状,应充分考虑区域差异,通过保护和合理利用现有的耕地、加强农业基础设施建设、改良品种、加强利用先进农业生产技术的应用、调整大农业结构等措施来提高粮食承载能力

Effect of Returning Farmland to Forest (Pasture) and Changes of Precipitation on Soil Erosion in the Yanhe Basin

通过定量评估退耕还林(草)和降雨变化对延河流域土壤侵蚀的影响,为延河流域水土保持效益评价、流失治理和环境建设提供决策参考。【方法】利用延河流域日降雨、数字高程模型、土壤类型图、土地利用图和植被覆盖图,运用RUSLE模型,在ArcGIS平台的支持下计算流域1997年和2000年土壤侵蚀量,并分别模拟了退耕还林(草)和气候变化对土壤侵蚀的影响。【结果】由于降雨的变化,研究区年降雨侵蚀力均值由1997年的775.32MJ·mm·hm-2·h-1·a-1增加到了2000年的1292.07MJ·mm·hm-2·h-1·a-1,降雨大大加剧了流域土壤侵蚀;由于退耕还林(草)政策的实施,坡耕地面积大大减少,林草面积增加,植被覆盖和管理因子值显著减少,由退耕还林(草)前的0.1714下降到了退耕还林(草)后0.1592,减小了流域土壤侵蚀;由于退耕还林(草)的实施、气候变化以及水土保持工程措施和耕作措施变化共同影响,单位面积平均土壤侵蚀量由退耕还林(草)前的3012t·km-2·a-1增加到了退耕还林(草)后4671t·km-2·a-1,年土壤侵蚀总量2314×104t增加到了3589×104t。【结论】降雨变化使得..

Soil erosion dynamics of Zhifanggou Watershed during the past 70 years

为了系统研究黄土高原丘陵沟壑区土壤侵蚀演变过程及其规律,以黄土高原纸坊沟流域为例,在GIS的支持下,运用RUSLE估算了该流域1938&mdash;2010年间18个年份的年侵蚀量和侵蚀强度,分析了70多年来流域土壤侵蚀时空演变过程。结果表明:1)纸坊沟流域的土壤侵蚀随时间呈四次抛物线变化,侵蚀模数由1938年的7 584.39t/(km2.a)猛增到1958年的4万6 392.56 t/(km2.a),随后总体呈递减趋势,到2010年侵蚀模数降至5 150.80 t/(km2.a)。2)1938年中度以下侵蚀面积占流域总面积的52.99%;1958&mdash;1978年以剧烈侵蚀为主,占流域总面积的67.05%,其中1958年高达78.61%;1978&mdash;1998年侵蚀强度有所下降,微度侵蚀面积占流域总面积比例达到29.27%;1999年以来,微度侵蚀面积达到3.85 km2,剧烈侵蚀面积仅占流域总面积的8.96%。经过30多年的综合治理,该流域生态环境明显改善,但沟谷陡荒坡侵蚀依然严重,是今后水土流失治理的重点区域。 更多还原<br /

A Study of People's Social Psychological Characteristics During the Sars Period

通过问卷调查 ,对长沙、北京两地民众在“非典”时期的一般社会心理特征进行比较研究 ,得到了一些有价值的结论 ,为战胜“非典”的舆论导向和领导决策提供了相应的心理学依

GIS and CSLE Based Quantitative Assessment of Soil Erosion in Shaanxi,China

通过对陕西省土壤侵蚀的定量评估,探索省域尺度上土壤侵蚀定量评价制图方法,以期为第四次全国土壤侵蚀普查提供技术支撑。利用陕西省日降雨数据、土壤类型图、土地利用图、DEM、植被覆盖图,选择CSLE模型,在ArcGIS平台上计算研究区2006年土壤侵蚀量,并与水利部标准评价结果进行对比分析。探索了坡度坡长变换对土壤侵蚀的影响。定量化的评价结果能较好的反映气候、土壤及水保措施对土壤侵蚀的影响,比水利部标准评价结果更能反映实际侵蚀。坡度坡长变换后对土壤侵蚀有明显影响。在GIS支持下,通过土壤侵蚀模型进行定量评价,可高效、客观反映土壤侵蚀情况及其主要影响因子,对区域治理和有关决策有极其重要参考价值。为了准确真实的反映土壤侵蚀程度,必须进行坡度坡长变换

茶-山苍子间作对茶园土壤微生物群落结构的影响

【目的】解析山苍子间作条件下茶园土壤微生物群落结构的变化规律及其影响因素,为茶-山苍子间作的土壤生态效应评估提供数据支撑。【方法】综合运用GC-MS、ICP-MS,以及16S、ITS高通量测序技术分别对土壤浸提液成分、土壤矿质营养元素含量、土壤细菌和真菌种群结构进行测定分析。【结果】间作处理显著改变了土壤微生物种群结构,土壤中参与氮(N)、磷(P)和锰(Mn)等过程的功能性细菌丰度显著增加,植物致病细菌和真菌丰度显著降低,根系分布层具有溶解磷(P)功能的伯克氏菌属伯克氏菌丰度是对照的86倍,镰刀菌属镰刀霉丰度比对照降低了73.13%。间作影响了P、铁(Fe)、Mn等土壤矿质营养元素的含量,尤其是P,根系分布层土壤P含量比对照增加76.42%。间作区域土壤分别含有12.80%的樟脑、6.72%的Alpha-松油醇和12.65%的香茅醇等杀菌或抑菌物质。冗余分析表明,间作区域土壤中的樟脑、桉叶油醇、Alpha-松油醇、乙酸冰片酯和香茅醇等次生代谢物与P元素是影响土壤微生物群落结构的主要环境因子。【结论】茶-山苍子间作显著改变了土壤微生物群落结构和丰度,樟脑、Alpha-松油醇和香茅醇等次生代谢产物和P元素是导致土壤微生物群落变化的主要环境因子,茶园及其他农田系统间作植物的选择应重视次生代谢产物的输入,尤其是其中的杀菌或抑菌性成分