Direct flue gas CO2 mineralization using activated serpentine: Exploring the reaction kinetics by experiments and population balance modelling

AbstractAvoiding CO2 emissions to the atmosphere by its safe and permanent storage is required for all options within the CCS framework. Only mineral carbonation allows for a sequestration process, where the carbon is rapidly converted to its chemically most stable form, a carbonate. So far, most researchers looking into mineral carbonation focused on routes that involve an aqueous medium, where carbonation takes place under an atmosphere of pure CO2, either in a single or multi-step process. We have started to investigate a novel approach to aqueous mineral carbonation where the costly capture step is avoided by the direct mineralization of flue gas CO2 at the point source. For the present study, we have built a set-up to perform mineralization experiments under a variety of conditions in both batch or flow-through mode. The residence times of the reactor solution and gas phase involved can be freely adjusted: The design allows for flowing both the feed solution and the flue gas continuously through an autoclave that contains a sample of activated serpentine. The use of online ion chromatography and in-situ Raman spectroscopy allows monitoring magnesium concentration as well as the solids and dissolved phases throughout an experimental run. A population balance equation model has been developed and its solution was coupled with the continuous flow-through reactor model. The experimental data serves as input to the model in order to regress reaction rates under a variety of operating conditions. A precise knowledge of the dissolution and precipitation kinetics is required for the optimal design and scale-up of the mineralization process. Moreover, the ultimate particle size distribution is of key importance for mineralization product processing and product applications

Nutzung von Sensor Spots zur Bestimmung der Gelöstsauerstoffkonzentration in Single-use Systemen im Labormassstab

Einleitung: Der wirtschaftlich gewinnbringende Einsatz biotechnologischer Verfahren setzt eine explizite Kenntnis des verwendeten Systems voraus. Für aerobe Kultivierungen bedeutet dies insbesondere die Überwachung und Optimierung der Gelöstsauerstoffkonzentration im Bioreaktor. Dies gilt sowohl für die zunehmend an Bedeutung gewinnenden Single-Use Systeme als auch für klassische Bioreaktoren, wobei sich für erstere durch ihre besonderen Eigenschaften Chancen und Herausforderungen ergeben. Einsatzgebiete: Der Einsatz klassischer Messsonden in Single-Use Systemen widerspricht dem zugrundeliegenden out of the box Konzept und erhöht gleichzeitig den Aufwand in Vorbereitung und das Risiko einer Kontamination. Für Systeme wie Schüttelkolben oder Bagreaktoren ist der Einsatz dieser Messsonden aus geometrischen und strömungstechnischen Gründen zudem wenig sinnvoll. In diesem Anwendungsfeld (Laborbioreaktoren im Milliliter- und Litermaßstab) bieten Sensor Spots eine einfache und vielversprechende Alternative zur Sauerstoffüberwachung. In der vorliegenden Posterpräsentation wird der Einsatz von Sensor Spots zur Bestimmung des volumenbe-zogenen Sauerstoffübergangskoeffizienten (kLa-Wert) in verschiedenen Systemen (beispielsweise in Thomson Optimum Growth™ Schüttelkolben oder TubeSpin® Bioreaktoren) illustriert. Im Fokus steht dabei die Optimierung der Prozessparameter für pflanzliche und tierische Zellkulturen. Anwendungsbeispiele: Den Abschluss dieser Posterpräsentation bildet die Vorstellung verschiedener Auswertungsmöglichkeiten sowie die Demonstration der Einsatzmöglichkeiten unter verschiedenen Gesichtspunkten. Die Anwendung wird am Beispiel einer Kultivierungsstudie für CHO (Chinese Hamster Ovary) Zellen demonstriert

Dissolution Kinetics of Thermally Activated Serpentine for Mineralization at Flue Gas Conditions

AbstractThis communication gives an overview of our study on the dissolution kinetics of thermally activated serpentine (dehydroxylated serpentine). Firstly, we had studied the far-from-equilibrium dissolution kinetics of 75% dehydroxylated lizardite particles in a liquid and gas flow-through reactor at moderate temperatures (30°C < T < 120°C) and low CO2 partial pressures (0.1bar < pCO2 < 2bar). Over 80% of the Mg was leached from the dehydroxylated lizardite particles. We then followed it up by developing a non-steady state dissolution kinetics model. The model uses surface complexation mechanisms to describe the specific dissolution rates. The model was able to describe the evolution of the non-stoichiometric aqueous concentration profiles of magnesium and silica accurately, taking into account the dynamic evolution of the reactor pH at non-steady state dissolution conditions. The kinetic parameters could be used to compare the dissolution performances of differently activated minerals in their application as potential feed materials for an ex situ mineral carbonation process

Carbonation of Activated Serpentine for Direct Flue Gas Mineralization

AbstractResearch in mineral carbonation has moved towards process concepts that combine the capture of CO2 from flue gas with its conversion into stable carbonates. This requires highly reactive source materials that dissolve under lean CO2 pressures and temperatures. Activated serpentine has been used in this study, and its carbonation potential under flue gas conditions has been investigated. Single-step carbonation experiments were performed in stirred reactors with gas-dip tubes, at partial pressures of CO2 up to 1bar, temperatures between 30°C and 90°C, with and without concurrent grinding using a ball mill. The pH and solids were monitored in-situ, and the degree of carbonation of the products was quantified using thermogravimetric analysis. Given the low CO2 pressure, carbonation was successful, as confirmed by the formation of the two magnesium carbonates nesquehonite and hydromagnesite. However, under all conditions investigated, including grinding, the extent of carbonation did not exceed 20%. It was concluded that after the onset of precipitation, the reactor solution in single-step carbonation experiments reaches equilibrium conditions with respect to both serpentine dissolution and carbonate precipitation

Carbon dioxide Capture and Storage - CCS: Studie zum Entwicklungsstand von CCS in der Schweiz

Carbon dioxide Capture and Storage (CCS) wird weithin zu den zentralen Technolo-gien im Kampf gegen den Klimawandel gezählt. Trotzdem ist CCS in der Schweiz bis heute nicht Teil der nationalen Klimaschutzstrategie. Innerhalb der Bundesverwal-tung gibt es keine einheitliche Position zur Rolle von CCS und es fehlen Studien zu Potential, Entwicklung und Akteuren. Mit der Interpellation 08.3064 von Bastien Girod im Nationalrat hat das Thema im März 2008 erstmals politische Aufmerksam-keit erregt. Ziel der vorliegenden Kurzstudie ist es, im Auftrag des Bundesamtes für Umwelt (BAFU) die Wissensträger und Interessensgruppen in Forschung, Industrie und Verwaltung zu identifizieren, deren Wissensstand und Aktivitäten aufzuzeigen sowie die rechtlichen Rahmenbedingungen zu ergründen. Die gewonnenen Erkenntnisse dienen als Vorarbeit zur Formulierung einer Schweizer Position zur CCS-Technologie. Mittels Literaturrecherchen und 15 Expertenbefragungen wurden die wichtigsten Schweizer Akteure und Aktivitäten auf dem Gebiet CCS identifiziert. Graue Literatur, Webauftritte und Medienberichte zum Thema wurden zusätzlich analysiert. In der Wissenschaft finden sich drei CCS-Gebiete, in denen Schweizer Forschungsin-stitutionen besonders aktiv sind: Die Wasserstoffverbrennung im Zuge der Pre-combustion CO2-Abscheidung (am PSI und FHNW), die CO2-Speicherung in Kohleflö-zen mit gleichzeitiger Methan-Förderung und die CO2-Fixierung durch Karbonisie-rung natürlicher Silikate (beides an der ETH Zürich). Was bisher fehlt, ist eine gezielte Untersuchung des geologischen Speicherpotentials von CO2 innerhalb der Schweiz. Zur Klärung dieser Frage hat das BFE im Oktober 2008 eine Studie ausgeschrieben. Das erste transdisziplinäre CCS-Projekt der Schweiz namens CARMA startet im Januar 2009 und untersucht neben technischen Fragen im Abscheidungs- und Speicherbe-reich auch ökologische, ökonomische, rechtliche und gesellschaftliche Fragestellun-gen. Beteiligt sind neben den oben erwähnten Institutionen noch die ETH Lausanne und die Universität Bern. Momentan wichtigster Akteur der Wirtschaft ist ALSTOM (Schweiz) AG, einer der europa- und weltweit wichtigsten Prozessgeber für fossile Kraftwerke. ALSTOM koordiniert in Baden ihre eigene R&D-Aktivität sowie den Einsatz von Finanzmitteln für externe Forschung und tritt bei einem Grossteil der in der Schweiz laufenden Projekte als Partner auf. In der Verwaltung beschäftigen sich das Programm Kraftwerk 2020/CCS des BFE und die Sektion Klima des BAFU mit CCS. Die Aktivitäten beider Organisationen beinhal-ten die Verfolgung der wissenschaftlichen Diskussion über CCS und ab nächstem Jahr die gezielte Förderung von Schweizer Projekten in diesem Bereich. Über den Einsitz in internationalen Gremien setzt man sich in diesen beiden Verwaltungsein-heiten regelmässig mit dem Thema auseinander. Der Entwicklungsstand von CCS in der Schweiz ist im Vergleich zur EU bescheiden. Als Grund dafür, kann der nahezu CO2-freie Schweizer Strommix genannt werden. Schweizer Industrieunternehmen hatten bisher keinen Anreiz, in CCS zu investieren, da CO2-Emissionen bisher nichts gekostet haben. Dies könnte sich mit der prognosti-zierten Stromlücke und einem stringenten CO2-Gesetz in Zukunft ändern. Wichtig für eine mögliche Einführung von CCS in der Schweiz wäre die Realisierung eines in der Nordschweiz geplanten Feldversuches zur CO2-Speicherung in Kohleflözen. Darüber hinaus könnte die Idee der Realisierung eines grenzüberschreitenden CCS-Kraftwerkprojektes im Rahmen des EU-Demonstrationsprogrammes massgebend zur Implementierung von CCS in der Schweiz beitragen. Während für ersteres Projekt die mangelnde Regulierung zum Problem werden könnte, fehlt für letzteres bisher das Interesse der Schweizer Stromproduzenten. In der EU liegt bereits der Entwurf einer Richtlinie für die geologische Speicherung von CO2 vor, in der Schweiz jedoch sind bislang keine Bestrebungen zur Schaffung eines rechtlichen Rahmens für CCS im Gange. Bestehende Erlasse können für die Prozesse Abscheidung und Transport verwendet werden. Für die Speicherung aber, muss voraussichtlich ein eigenes Gesetz geschaffen werden

Flue gas CO2 mineralization using thermally activated serpentine: From single- to double-step carbonation

This communication explores the carbonation potential of activated serpentine at flue gas conditions. A first series of single-step batch experiments was performed varying the temperature and the slurry density to systematically assess the precipitation regime of the relevant Mg-carbonates and the fate of the Si species in solution. The results suggested that the reaction progress was hindered by a passivating layer of re-precipitated silica, quartz, or carbonates, as well as by equilibrium limitations. Among several strategies that were tested to overcome these limitations, a simple double-step process that is driven by a temperature swing in combination with a low-level CO2 pressure swing is presented. Exploratory experiments are shown that prove the viability of our process, first by applying a discontinuous method, and secondly by implementing a methodology to cycle the liquid phase continuously between a dissolution reactor and a precipitator. In this way, it was possible to produce highly pure Mg-carbonates that may serve various industries.ISSN:1876-610

Zum Wandel der Qualifizierungslandschaft für Tätigkeiten im Feld der Pädagogik der Kindheit und Sozialen Arbeit

Gefördert im Rahmen des Projekts DEA

Developing CCS into a realistic option in a country's energy strategy

The CARMA project investigated the potential of Carbon dioxide capture and storage (CCS) in Switzerland and the country-specific difficulties on the way to implementation. CCS may play a major role in the future Swiss energy scenario as a bridging technology between the phase out of nuclear energy and the establishment of an entirely renewable energy system. The key findings of the CARMA project with respect to CCS implementation are summarized. A pilot CO2-injection test on a small scale is proposed to prove the suitability of the considered geological formations for durable and safe CO2 storage, and to gain information about the deep Swiss subsurface. Furthermore, such a field test would support the development of the legal framework needed for CCS and initiate knowledge transfer to the Swiss public. The successful test site in Ketzin, Germany adapted to the Swiss context can serve as a role model.ISSN:1876-610

A two-step CO2 mineralization process

This communication briefly highlights our preliminary work on building a lab-scale, two-step CO2 mineralization process plant. Thermally activated serpentine was dissolved in one reactor to release Mg2+ ions without the use of any additive. CO2 from a flue gas (10 mol% CO2 in N2) was transformed into pure synthetic hydromagnesite at 90 °C under ambient pressure conditions in a second reactor. A novel design for a solid dosing system was developed that allows for continuous feeding of activated serpentine particles. The operation under ambient pressure conditions, however, was found to be problematic with regards to liquid circulation between the reactors. Nevertheless, the experience from this work has allowed us to design a more robust experimental set-up for CO2 mineralization.ISSN:1876-610