Atomic Layer-controlled Nonlinear Terahertz Valleytronics in Dirac Semi-metal and Semiconductor PtSe2

Platinum diselenide (PtSe2) is a promising two-dimensional (2D) material for the terahertz (THz) range as, unlike other transition metal dichalcogenides (TMDs), its bandgap can be uniquely tuned from a semiconductor in the near-infrared to a semimetal with the number of atomic layers. This gives the material unique THz photonic properties that can be layer-engineered. Here, we demonstrate that a controlled THz nonlinearity - tuned from monolayer to bulk PtSe2 - can be realised in wafer size polycrystalline PtSe2 through the generation of ultrafast photocurrents and the engineering of the bandstructure valleys. This is combined with the PtSe2 layer interaction with the substrate for a broken material centro-symmetry permitting a second order nonlinearity. Further, we show layer-dependent circular dichroism, where the sign of the ultrafast currents and hence the phase of the emitted THz pulse can be controlled through the excitation of different bandstructure valleys. In particular, we show that a semimetal has a strong dichroism that is absent in the monolayer and few layer semiconducting limit. The microscopic origins of this TMD bandstructure engineering is highlighted through detailed DFT simulations and show that circular dichroism can be controlled when PtSe2 becomes a semimetal and when the K-valleys can be excited. As well as showing that PtSe2 is a promising material for THz generation through layer controlled optical nonlinearities, this work opens up new class of circular dichroism materials beyond the monolayer limit that has been the case of traditional TMDs, and impacting a range of domains from THz valleytronics, THz spintronics to harmonic generation

Génération d'ondes THz avec deux nanostructures lamellaires : les microcavités d'AlGaAs et les films minces de PtSe2

Historically, the THz domain of the electromagnetic spectrum has been difficult to access. During the past three decades, many technical advances have been made allowing the creation of THz radiation sources and detectors. These advances made it possible to discover the numerous potential applications of THz frequencies. But to this day, there is still a lack of high-performance, compact and cost effective sources and detectors that would be suitable for industrial applications.In this thesis we study the generation of THz radiation by two lamellar nanostructures.The first structure studied is a microcavity made using nanometric layers of AlGaAs alloys. We show that the formation of polariton levels by the strong coupling between asymmetric quantum wells and a double microcavity allows the design of an optimized interpolariton transition in the THz domain. We then detail the experimental characterization of a sample and we show the presence of a THz emission caused by thermal processes unrelated to the interpolariton transition. We conclude by presenting prospects for the improvement of the samples.The second structure studied is PtSe2 in the thin film form, a novel 2D material that belongs to the TMD family. We characterize experimentally the transition between semiconductor and semi-metal that follows with the increasing thickness of the samples using optical bandgap and conductivity measurements. We show the presence of a THz emission that results from second order nonlinear processes. Finally we show by developing an adapted formalism that this emission is can be mainly attributed to the linear photogalvanic and photon drag effects.La gamme Thz du spectre électromagnétique est un domaine historiquement difficile d'accès. Durant les trois dernières décennies de nombreux progrès techniques ont été réalisés dans la fabrication de sources et de détecteurs de rayonnement THz. Ces avancées ont permis de découvrir tout le potentiel applicatif des fréquences THz mais on manque encore de sources compactes et performantes. Cette thèse est consacrée à l'étude de la génération d'ondes THz par deux nanostructures lamellaires. La première structure étudiée est une microcavité réalisée à l'aide de couches nanométriques d'alliage d'AlGaAs. Nous montrons que la formation de niveaux polaritonique par couplage fort entre des puits quantiques asymétriques et une microcavité double permet de concevoir une transition interpolaritons optimisée dans le domaine THz. Nous détaillons alors la caractérisation expérimentale d'un échantillon et nous montrons la présence d'une émission THz d'origine thermique sans lien avec les transitions interpolaritons et nous présentons des pistes pour l'amélioration des échantillons.La seconde structure étudiée est le PtSe2 en couches minces, un nouveau matériau 2D appartenant à la famille des TMD. Nous caractérisons expérimentalement la transition entre semi-conducteur et semi-métal avec l'augmentation d'épaisseur des échantillons à l'aide de mesure du gap optique et de conductivité. Nous montrons la présence d'une émission THz issue d'un processus non linéaire du second ordre. Finalement nous montrons en développant un formalisme adapté que cette émission est due aux effets photogalvanique et d'entraînement par les photons linéaires

Génération d'ondes THz avec deux nanostructures lamellaires: les microcavités d'AlGaAs et les films minces de PtSe2

Historically, the THz domain of the electromagnetic spectrum has been difficult to access. During the past three decades, many technical advances have been made allowing the creation of THz radiation sources and detectors. These advances made it possible to discover the numerous potential applications of THz frequencies. But to this day, there is still a lack of high-performance, compact and cost effective sources and detectors that would be suitable for industrial applications.In this thesis we study the generation of THz radiation by two lamellar nanostructures.The first structure studied is a microcavity made using nanometric layers of AlGaAs alloys. We show that the formation of polariton levels by the strong coupling between asymmetric quantum wells and a double microcavity allows the design of an optimized interpolariton transition in the THz domain. We then detail the experimental characterization of a sample and we show the presence of a THz emission caused by thermal processes unrelated to the interpolariton transition. We conclude by presenting prospects for the improvement of the samples.The second structure studied is PtSe2 in the thin film form, a novel 2D material that belongs to the TMD family. We characterize experimentally the transition between semiconductor and semi-metal that follows with the increasing thickness of the samples using optical bandgap and conductivity measurements. We show the presence of a THz emission that results from second order nonlinear processes. Finally we show by developing an adapted formalism that this emission is can be mainly attributed to the linear photogalvanic and photon drag effects.La gamme THz du spectre électromagnétique est un domaine historiquement difficile d'accès. Durant les trois dernières décennies de nombreux progrès techniques ont été réalisés dans la fabrication de sources et de détecteurs de rayonnement THz. Ces avancées ont permis de découvrir tout le potentiel applicatif des fréquences THz mais on manque encore de sources compactes et performantes. Cette thèse est consacrée à l'étude de la génération d'ondes THz par deux nanostructures lamellaires.La première structure étudiée est une microcavité réalisée à l'aide de couches nanométriques d'alliage d'AlGaAs. Nous montrons que la formation de niveaux polaritonique par couplage fort entre des puits quantiques asymétriques et une microcavité double permet de concevoir une transition interpolaritons optimisée dans le domaine THz. Nous détaillons alors la caractérisation expérimentale d'un échantillon et nous montrons la présence d'une émission THz d'origine thermique sans lien avec les transitions interpolaritons et nous présentons des pistes pour l'amélioration des échantillons.La seconde structure étudiée est le PtSe2 en couches minces, un nouveau matériau 2D appartenant à la famille des TMD. Nous caractérisons expérimentalement la transition entre semi-conducteur et semi-métal avec l'augmentation d'épaisseur des échantillons à l'aide de mesure du gap optique et de conductivité. Nous montrons la présence d'une émission THz issue d'un processus non linéaire du second ordre. Finalement nous montrons en développant un formalisme adapté que cette émission est due principalement aux effets photogalvanique et d'entrainement par les photons linéaires

Génération d'ondes THz avec deux nanostructures lamellaires: les microcavités d'AlGaAs et les films minces de PtSe2

Historically, the THz domain of the electromagnetic spectrum has been difficult to access. During the past three decades, many technical advances have been made allowing the creation of THz radiation sources and detectors. These advances made it possible to discover the numerous potential applications of THz frequencies. But to this day, there is still a lack of high-performance, compact and cost effective sources and detectors that would be suitable for industrial applications.In this thesis we study the generation of THz radiation by two lamellar nanostructures.The first structure studied is a microcavity made using nanometric layers of AlGaAs alloys. We show that the formation of polariton levels by the strong coupling between asymmetric quantum wells and a double microcavity allows the design of an optimized interpolariton transition in the THz domain. We then detail the experimental characterization of a sample and we show the presence of a THz emission caused by thermal processes unrelated to the interpolariton transition. We conclude by presenting prospects for the improvement of the samples.The second structure studied is PtSe2 in the thin film form, a novel 2D material that belongs to the TMD family. We characterize experimentally the transition between semiconductor and semi-metal that follows with the increasing thickness of the samples using optical bandgap and conductivity measurements. We show the presence of a THz emission that results from second order nonlinear processes. Finally we show by developing an adapted formalism that this emission is can be mainly attributed to the linear photogalvanic and photon drag effects.La gamme THz du spectre électromagnétique est un domaine historiquement difficile d'accès. Durant les trois dernières décennies de nombreux progrès techniques ont été réalisés dans la fabrication de sources et de détecteurs de rayonnement THz. Ces avancées ont permis de découvrir tout le potentiel applicatif des fréquences THz mais on manque encore de sources compactes et performantes. Cette thèse est consacrée à l'étude de la génération d'ondes THz par deux nanostructures lamellaires.La première structure étudiée est une microcavité réalisée à l'aide de couches nanométriques d'alliage d'AlGaAs. Nous montrons que la formation de niveaux polaritonique par couplage fort entre des puits quantiques asymétriques et une microcavité double permet de concevoir une transition interpolaritons optimisée dans le domaine THz. Nous détaillons alors la caractérisation expérimentale d'un échantillon et nous montrons la présence d'une émission THz d'origine thermique sans lien avec les transitions interpolaritons et nous présentons des pistes pour l'amélioration des échantillons.La seconde structure étudiée est le PtSe2 en couches minces, un nouveau matériau 2D appartenant à la famille des TMD. Nous caractérisons expérimentalement la transition entre semi-conducteur et semi-métal avec l'augmentation d'épaisseur des échantillons à l'aide de mesure du gap optique et de conductivité. Nous montrons la présence d'une émission THz issue d'un processus non linéaire du second ordre. Finalement nous montrons en développant un formalisme adapté que cette émission est due principalement aux effets photogalvanique et d'entrainement par les photons linéaires

Generation of THz waves using two lamellar nanostructures : AlGaAs microcavities and PtSe2 thin films

La gamme Thz du spectre électromagnétique est un domaine historiquement difficile d'accès. Durant les trois dernières décennies de nombreux progrès techniques ont été réalisés dans la fabrication de sources et de détecteurs de rayonnement THz. Ces avancées ont permis de découvrir tout le potentiel applicatif des fréquences THz mais on manque encore de sources compactes et performantes. Cette thèse est consacrée à l'étude de la génération d'ondes THz par deux nanostructures lamellaires. La première structure étudiée est une microcavité réalisée à l'aide de couches nanométriques d'alliage d'AlGaAs. Nous montrons que la formation de niveaux polaritonique par couplage fort entre des puits quantiques asymétriques et une microcavité double permet de concevoir une transition interpolaritons optimisée dans le domaine THz. Nous détaillons alors la caractérisation expérimentale d'un échantillon et nous montrons la présence d'une émission THz d'origine thermique sans lien avec les transitions interpolaritons et nous présentons des pistes pour l'amélioration des échantillons.La seconde structure étudiée est le PtSe2 en couches minces, un nouveau matériau 2D appartenant à la famille des TMD. Nous caractérisons expérimentalement la transition entre semi-conducteur et semi-métal avec l'augmentation d'épaisseur des échantillons à l'aide de mesure du gap optique et de conductivité. Nous montrons la présence d'une émission THz issue d'un processus non linéaire du second ordre. Finalement nous montrons en développant un formalisme adapté que cette émission est due aux effets photogalvanique et d'entraînement par les photons linéaires.Historically, the THz domain of the electromagnetic spectrum has been difficult to access. During the past three decades, many technical advances have been made allowing the creation of THz radiation sources and detectors. These advances made it possible to discover the numerous potential applications of THz frequencies. But to this day, there is still a lack of high-performance, compact and cost effective sources and detectors that would be suitable for industrial applications.In this thesis we study the generation of THz radiation by two lamellar nanostructures.The first structure studied is a microcavity made using nanometric layers of AlGaAs alloys. We show that the formation of polariton levels by the strong coupling between asymmetric quantum wells and a double microcavity allows the design of an optimized interpolariton transition in the THz domain. We then detail the experimental characterization of a sample and we show the presence of a THz emission caused by thermal processes unrelated to the interpolariton transition. We conclude by presenting prospects for the improvement of the samples.The second structure studied is PtSe2 in the thin film form, a novel 2D material that belongs to the TMD family. We characterize experimentally the transition between semiconductor and semi-metal that follows with the increasing thickness of the samples using optical bandgap and conductivity measurements. We show the presence of a THz emission that results from second order nonlinear processes. Finally we show by developing an adapted formalism that this emission is can be mainly attributed to the linear photogalvanic and photon drag effects

TeraHertz Generation in Semiconductor Microcavities

International audienc

Layer-controlled nonlinear terahertz valleytronics in two-dimensional semimetal and semiconductor PtSe₂

Platinum diselenide ((Formula presented.)) is a promising two-dimensional (2D) material for the terahertz (THz) range as, unlike other transition metal dichalcogenides (TMDs), its bandgap can be uniquely tuned from a semiconductor in the near-infrared to a semimetal with the number of atomic layers. This gives the material unique THz photonic properties that can be layer-engineered. Here, we demonstrate that a controlled THz nonlinearity—tuned from monolayer to bulk (Formula presented.) —can be realized in wafer size polycrystalline (Formula presented.) through the generation of ultrafast photocurrents and the engineering of the bandstructure valleys. This is combined with the (Formula presented.) layer interaction with the substrate for a broken material centrosymmetry, permitting a second order nonlinearity. Further, we show layer dependent circular dichroism, where the sign of the ultrafast currents and hence the phase of the emitted THz pulse can be controlled through the excitation of different bandstructure valleys. In particular, we show that a semimetal has a strong dichroism that is absent in the monolayer and few layer semiconducting limit. The microscopic origins of this TMD bandstructure engineering are highlighted through detailed DFT simulations, and shows the circular dichroism can be controlled when (Formula presented.) becomes a semimetal and when the K-valleys can be excited. As well as showing that (Formula presented.) is a promising material for THz generation through layer controlled optical nonlinearities, this work opens up a new class of circular dichroism materials beyond the monolayer limit that has been the case of traditional TMDs, and impacting a range of domains from THz valleytronics, THz spintronics to harmonic generation.National Research Foundation (NRF)Published versionThis work was funded by H2020 Future and Emerging Technologies, Grant/Award Number:964735; H2020 Excellent Science, Grant/Award Number: 881603; Agence Nationale de la Recherche, Grant/Award Numbers: ANR-16-CE24-0023, ANR-2018-CE08-018-05; National Research Foundation Singapore, Grant/Award Number: NRF-CRP26-2021-0004; Region Ile de France; Equip Meso, Grant/Award Number: ANR-10-EQPX-29-01