Spectroscopy of CdSe/ZnSe quantum dots with individual Fe2+ ions

This work is devoted to the spectroscopic studies of self-organized CdSe/ZnSe quantum dots doped with individual Fe2+ ions. Such dots belong to a wide class of quantum dots containing single transition metal ions. The main advantage of these systems consists in a possibility of all-optical control of the spin of a magnetic impurity interacting with the semiconductor lattice, but being isolated from any other magnetic ions located in a macroscopic sample. The results presented in this dissertation uncover a new, yet unexplored opportunity offered by such quantum dots, that is the possibility to tune and, eventually, to completely alter the magnetic properties of a single dopant. Such properties are mainly governed by the ground state of the dopant, which in the case of the Fe2+ ion embedded in a bulk II-VI semiconductor is a singlet, nondegenerate state. We have demonstrated that this physical picture becomes qualitatively modified after placing the Fe2+ ion in an epitaxial quantum dot, in which the ion ground state turns out to be nearly doubly degenerate, consisting of states corresponding to the ion spin projections onto the quantum dot growth axis of ±2. This finding has been evidenced both theoretically and experimentally. The theoretical investigation has been carried out within the frame of a relatively simple point charge model describing the influence of the crystal environment on the properties of a magnetic dopant. Based on the model calculations, we have shown that the underlying reason for the qualitative change of the Fe2+ ground state character is a strong structural strain of the quantum dot related to the lattice mismatch between the dot and barrier materials. Such strain alters the spectrum of the ion orbital states, which in turn induces distinctive changes in the ordering of the ion spin levels due to the spin-orbit and spin-spin couplings. The predictions of the developed theoretical model regarding the energy structure of the Fe2+ ion states have been confirmed by extensive magneto-optical experiments carried out on single CdSe/ZnSe quantum dots containing individual Fe2+ ions. Based on the results of such experiments, performed on over thirty randomly selected dots, we have established a general pattern of the photoluminescence spectra of various excitonic complexes coupled to the Fe2+ spin via the s,p–d exchange interaction. We have also closely examined the way in which these spectra evolve upon application of the magnetic field in both Faraday and Voigt geometries. All presented experimental results have been precisely reproduced by a spin Hamiltonian model. On this basis, we have determined typical values of the parameters describing the structure of the low-energy Fe2+ ion states in the studied dots as well as the character and strength of the exchange interaction between the ion and each confined carrier: the electron and the hole.Praca poświęcona jest spektroskopowym badaniom samozorganizowanych kropek kwantowych CdSe/ZnSe zwierających pojedyncze jony Fe2+. System ten należy do szerokiej rodziny kropek domieszkowanych pojedynczymi jonami metali przejściowych. Największą zaletą tych kropek jest możliwość optycznej kontroli nad spinem jonu, który oddziałuje z siecią krystaliczną, ale jest dobrze odizolowany od pozostałych jonów magnetycznych znajdujących się w makroskopowej próbce. Wyniki zaprezentowane w tej pracy ukazują zupełnie nową funkcjonalność oferowaną przez tego typu kropki, jaką jest możliwość sterowania własnościami magnetycznymi pojedynczej domieszki, a w szczególności — ich jakościowej modyfikacji. Własności te są zdeterminowane przede wszystkim przez stan podstawowy jonu, który w przypadku jonu Fe2+ znajdującego się w objętościowym półprzewodniku II-VI jest niezdegenerowanym singletem. Jak pokazano w niniejszej pracy, obraz ten ulega zasadniczej zmianie po umieszczeniu jonu Fe2+ w epitaksjalnej kropce kwantowej, w której jego stan podstawowy składa się nie z jednego, lecz z dwóch niemal zdegenerowanych stanów o rzutach spinu na oś wzrostu kropki równych ±2. Odkrycie to zostało potwierdzone zarówno na gruncie teoretycznym, jak i doświadczalnym. Analizę teoretyczną przeprowadzono w oparciu o stosunkowo prosty model ładunków punktowych opisujący wpływ otoczenia krystalicznego na własności jonu magnetycznego. Na podstawie wyników tego modelu pokazano, że podstawową przyczyną zmiany charakteru stanu podstawowego jonu Fe2+ w kropce jest jej silne strukturalne naprężenie wynikające z niedopasowania stałych sieci materiałów kropki i bariery. Naprężenie to w istotny sposób modyfikuje energie stanów orbitalnych jonu Fe2+, co z kolei wprowadza jakościowe zmiany w charakterze rozszczepień stanów spinowych wywołanych przez oddziaływania spin-orbita i spin-spin. Przewidywania skonstruowanego modelu dotyczące struktury stanów jonu Fe2+ zostały potwierdzone w szeroko zakrojonych magnetooptycznych pomiarach pojedyn- czych kropek kwantowych CdSe/ZnSe zawierających pojedyncze jony Fe2+. Na podstawie wyników tych eksperymentów, przeprowadzonych dla ponad trzydziestu losowo wybranych kropek, określono ogólną postać widm fotoluminescencji różnych kompleksów ekscytonowych sprzężonych wymiennie ze spinem jonu za pośrednictwem oddziaływania s,p–d. Ustalono również charakter ewolucji tych widm w polu magnetycznym przykładanym w dwóch podstawowych konfiguracjach: Faradaya i Voigta. Uzyskane wyniki doświadczalne precyzyjnie odtworzono przy użyciu modelu Hamiltonianu spinowego. Na tej podstawie wyznaczono typowe wartości parametrów opisujących strukturę niskoenergetycznych stanów jonu Fe2+ w badanych kropkach oraz siłę i charakter oddziaływania wymiennego pomiędzy jonem a każdym z dwóch rodzajów nośników: elektronem i dziurą

Magnetic field induced polarization enhancement in monolayers of tungsten dichalcogenides: Effects of temperature

Optical orientation of localized/bound excitons is shown to be effectively enhanced by the application of magnetic fields as low as 20 mT in monolayer WS$_2$. At low temperatures, the evolution of the polarization degree of different emission lines of monolayer WS$_2$ with increasing magnetic fields is analyzed and compared to similar results obtained on a WSe$_2$ monolayer. We study the temperature dependence of this effect up to $T=60$ K for both materials, focusing on the dynamics of the valley pseudospin relaxation. A rate equation model is used to analyze our data and from the analysis of the width of the polarization deep in magnetic field we conclude that the competition between the dark exciton pseudospin relaxation and the decay of the dark exciton population into the localized states are rather different in these two materials which are representative of the two extreme cases for the ratio of relaxation rate and depolarization rate