Optimizing strontium ruthenate thin films for near-infrared plasmonic applications

Several new plasmonic materials have recently been introduced in order to achieve better temperature stability than conventional plasmonic metals and control field localization with a choice of plasma frequencies in a wide spectral range. Here, epitaxial SrRuO 3 thin films with low surface roughness fabricated by pulsed laser deposition are studied. The influence of the oxygen deposition pressure (20-300 mTorr) on the charge carrier dynamics and optical constants of the thin films in the near-infrared spectral range is elucidated. It is demonstrated that SrRuO 3 thin films exhibit plasmonic behavior of the thin films in the near-infrared spectral range with the plasma frequency in 3.16-3.86 eV range and epsilon-near-zero wavelength in 1.11-1.47 mm range that could be controlled by the deposition conditions. The possible applications of these films range from the heat-generating nanostructures in the near-infrared spectral range, to metamaterial-based ideal absorbers and epsilon-near-zero components, where the interplay between real and imaginary parts of the permittivity in a given spectral range is needed for optimizing the spectral performance. . At the same time, new applications were put on the agenda, such as perfect absorbers and the so-called epsilon-near-zero (ENZ) effects where the interplay between real and imaginary parts of permittivity is essential for flexibility of the design and achieving required light penetration in the material needed for heat and hot-electron generation. SrRuO 3 (SRO), a material with perovskite-type crystal structure, has been the subject to intense research due to its high thermal and electrical conductivity, and high thermal and chemical stability (up to 1200 K in oxidizing or inert-gas atmospheres

Σχεδιασμός και οπτικός χαρακτηρισμός ανισοτροπικών πλασμονικών μετα-υλικών στο ορατό και το υπεριώδες φάσμα

The field of plasmonics studies the interaction of light and free electrons in metals, giving rise to excitation of surface waves, on a metallodielectric interface. One branch of plasmonics is the design of metamaterials in visible and infrared spectral range which are artificial structures designed to manipulate the propagation of light in a way not possible with conventional materials. This thesis is categorized in 3 main parts. The first part examines the effects of waveguided modes in Au nanorod metamaterial waveguides. It shows, both theoretically and experimentally, that these materials can be designed to control the sign and magnitude of modal group velocity depending on the geometry and polarization chosen exhibiting high effective refractive indices(up to 10) and have an unusual cut-off from the high-frequency side, providing deep-subwavelength (λ_0/6 - λ_0/8 waveguide thickness) single-mode guiding. This allows slow light to exist in such waveguides in a controllable environment which is a critical factor for nonlinear and active nanophotonic devices, quantum information processing, buffering and optical data storage components. The second part discusses, analytically and numerically, strategies for biosensing and nonlinearity enhancement with hyperbolic nanorod metamaterials. It shows how the sensitivity of unbound, leaky as well as waveguided modes can be enhanced based on geometrical considerations. Additionally, refractive index variation of the host medium produces 2 orders of magnitude higher sensitivity compared to nanorod or superstrate refractive index changes. In certain configurations, both TE and TM-modes of the metamaterial transducer have comparable sensitivities opening up opportunities for polarization multiplexing in sensing experiments. The figure of merit of the aforementioned structure is one order of magnitude higher than surface plasmon polariton and localized surface plasmon sensors making it ideal for sensitive-dependant applications such as chemo- and biosensors and nonlinear photonic devices. The third part investigates Strontium Ruthenate thin films as a new material for near-IR plasmonic applications. It is demonstrated that their plasmonic behavior can be optimized by their deposition conditions leading to a selective and tunable plasma frequency in 324 - 392 nm range and epsilon-near-zero wavelength in 1.11 { 1.47 μm range. Applications of these films range from heat-generating nanostructures in the near-IR spectral range, to metamaterial-based ideal absorbers and epsilon-near-zero components, where the interplay between real and imaginary parts of the permittivity in a given spectral range is needed for optimizing the spectral performance.Το πεδίο της πλασμονικής μελετά την αλληλεπίδραση φωτός και ελεύθερων ηλεκτρονίων στα μέταλλα, που προκαλούν διέγερση επιφανειακών κυμάτων, σε μια μεταλλοδιηλεκτρική διεπιφάνεια. Ένας κλάδος της πλασμονικής είναι ο σχεδιασμός μεταϋλικών σε ορατό και υπέρυθρο φασματικό εύρος, τα οποία είναι τεχνητές δομές σχεδιασμένες να χειρίζονται τη διάδοση του φωτός με τρόπο που δεν είναι δυνατός με τα συμβατικά υλικά. Η παρούσα διπλωματική εργασία χωρίζεται σε 3 κύρια μέρη. Το πρώτο μέρος εξετάζει τα αποτελέσματα των κυματοδηγούμενων τρόπων σε κυματοδηγούς μεταϋλικού Au nanorod. Δείχνει, τόσο θεωρητικά όσο και πειραματικά, ότι αυτά τα υλικά μπορούν να σχεδιαστούν για να ελέγχουν το πρόσημο και το μέγεθος της ταχύτητας της τροπικής ομάδας ανάλογα με τη γεωμετρία και την πόλωση που επιλέχθηκε, παρουσιάζοντας υψηλούς αποτελεσματικούς δείκτες διάθλασης (έως 10) και έχουν μια ασυνήθιστη αποκοπή από την πλευρά της υψηλής συχνότητας, παρέχοντας μονόδρομη καθοδήγηση σε βάθος υπομήκους κύματος (λ_0/6 - λ_0/8 πάχος κυματοδηγού). Αυτό επιτρέπει την ύπαρξη αργού φωτός σε τέτοιους κυματοδηγούς σε ένα ελεγχόμενο περιβάλλον που είναι κρίσιμος παράγοντας για μη γραμμικές και ενεργές νανοφωτονικές συσκευές, κβαντική επεξεργασία πληροφοριών, προσωρινή αποθήκευση και οπτικά στοιχεία αποθήκευσης δεδομένων. Το δεύτερο μέρος συζητά, αναλυτικά και αριθμητικά, στρατηγικές βιοαισθητοποίησης και ενίσχυσης της μη γραμμικότητας με υπερβολικά μεταϋλικά νανοράβδου. Δείχνει πώς μπορεί να βελτιωθεί η ευαισθησία των αδέσμευτων, των διαρροών καθώς και των κυματοδηγούμενων τρόπων με βάση γεωμετρικές εκτιμήσεις. Επιπλέον, η διακύμανση του δείκτη διάθλασης του μέσου ξενιστή παράγει 2 τάξεις μεγέθους υψηλότερη ευαισθησία σε σύγκριση με τον δείκτη διάθλασης νανοράβδου ή υπερστρώματοςαλλαγές. Σε ορισμένες διαμορφώσεις, και οι δύο λειτουργίες TE και TM του μετατροπέα μεταϋλικού έχουν συγκρίσιμες ευαισθησίες που ανοίγουν ευκαιρίες για πολυπλεξία πόλωσης σε πειράματα ανίχνευσης. Η αξία της προαναφερθείσας δομής είναι κατά μία τάξη μεγέθους υψηλότερη από τον πολαρίτη του επιφανειακού πλασμονίου και τους εντοπισμένους αισθητήρες πλασμονίου επιφανείας, καθιστώντας την ιδανική για ευαίσθητες εφαρμογές όπως χημειο- και βιοαισθητήρες και μη γραμμικές φωτονικές συσκευές. Το τρίτο μέρος ερευνά τις λεπτές μεμβράνες ρουθενικού στροντίου ως νέο υλικό για πλασμονικές εφαρμογές σχεδόν IR. Αποδεικνύεται ότι η πλασμονική τους συμπεριφορά μπορεί να βελτιστοποιηθεί από τις συνθήκες εναπόθεσής τους που οδηγούν σε μια επιλεκτική και ρυθμίσιμη συχνότητα πλάσματος σε εύρος 324 - 392 nm και μήκος κύματος σχεδόν μηδενικό έψιλον σε εύρος 1,11 - 1,47 μm. Οι εφαρμογές αυτών των μεμβρανών κυμαίνονται από νανοδομές που παράγουν θερμότητα στο φασματικό εύρος σχεδόν IR, έως ιδανικούς απορροφητές με βάση μεταϋλικά και εξαρτήματα σχεδόν μηδενικά έψιλον, όπου απαιτείται η αλληλεπίδραση μεταξύ πραγματικών και φανταστικών τμημάτων της διαπερατότητας σε μια δεδομένη φασματική περιοχή για τη βελτιστοποίηση του φάσματος εκτέλεση

Bulk plasmon-polaritons in hyperbolic nanorod metamaterial waveguides

Hyperbolic metamaterials comprised of an array of plasmonic nanorods provide a unique platform for designing optical sensors and integrating nonlinear and active nanophotonic functionalities. In this work, the waveguiding properties and mode structure of planar anisotropic metamaterial waveguides are characterized experimentally and theoretically. While ordinary modes are the typical guided modes of the highly anisotropic waveguides, extraordinary modes, below the effective plasma frequency, exist in a hyperbolic metamaterial slab in the form of bulk plasmon-polaritons, in analogy to planar-cavity exciton-polaritons in semiconductors. They may have very low or negative group velocity with high effective refractive indices (up to 10) and have an unusual cut-off from the high-frequency side, providing deep-subwavelength (λ(0)/6–λ(0)/8 waveguide thickness) single-mode guiding. These properties, dictated by the hyperbolic anisotropy of the metamaterial, may be tuned by altering the geometrical parameters of the nanorod composite

Optimizing Strontium Ruthenate Thin Films for Near-Infrared Plasmonic Applications

Several new plasmonic materials have recently been introduced in order to achieve better temperature stability than conventional plasmonic metals and control field localization with a choice of plasma frequencies in a wide spectral range. Here, epitaxial SrRuO(3) thin films with low surface roughness fabricated by pulsed laser deposition are studied. The influence of the oxygen deposition pressure (20–300 mTorr) on the charge carrier dynamics and optical constants of the thin films in the near-infrared spectral range is elucidated. It is demonstrated that SrRuO(3) thin films exhibit plasmonic behavior of the thin films in the near-infrared spectral range with the plasma frequency in 3.16–3.86 eV range and epsilon-near-zero wavelength in 1.11–1.47 μm range that could be controlled by the deposition conditions. The possible applications of these films range from the heat-generating nanostructures in the near-infrared spectral range, to metamaterial-based ideal absorbers and epsilon-near-zero components, where the interplay between real and imaginary parts of the permittivity in a given spectral range is needed for optimizing the spectral performance

Titanium Oxynitride Thin Films with Tunable Double Epsilon-Near-Zero Behavior for Nanophotonic Applications

Titanium oxynitride (TiO_<i>x</i>N_<i>y</i>) thin films are fabricated using reactive magnetron sputtering. The mechanism of their growth formation is explained, and their optical properties are presented. The films grown when the level of residual oxygen in the background vacuum was between 5 nTorr to 20 nTorr exhibit double epsilon-near-Zero (2-ENZ) behavior with ENZ1 and ENZ2 wavelengths tunable in the 700–850 and 1100–1350 nm spectral ranges, respectively. Samples fabricated when the level of residual oxygen in the background vacuum was above 2 × 10^–8 Torr exhibit nonmetallic behavior, while the layers deposited when the level of residual oxygen in the background vacuum was below 5 × 10^–9 Torr show metallic behavior with a single ENZ value. The double ENZ phenomenon is related to the level of residual oxygen in the background vacuum and is attributed to the mixture of TiN and TiO_<i>x</i>N_<i>y</i> and TiO_<i>x</i> phases in the films. Varying the partial pressure of nitrogen during the deposition can further control the amount of TiN, TiO_<i>x</i>, and TiO_<i>x</i>N_<i>y</i> compounds in the films and, therefore, tune the screened plasma wavelengths. A good approximation of the ellipsometric behavior is achieved with Maxwell–Garnett theory for a composite film formed by a mixture of TiO₂ and TiN phases suggesting that double ENZ TiO_<i>x</i>N_<i>y</i> films are formed by inclusions of TiN within a TiO₂ matrix. These oxynitride compounds could be considered as new materials exhibiting double ENZ in the visible and near-IR spectral ranges. Materials with ENZ properties are advantageous for designing the enhanced nonlinear optical response, metasurfaces, and nonreciprocal behavior