Common Arc Method for Diffraction Pattern Orientation

Very short pulses of x-ray free-electron lasers opened the way to obtain diffraction signal from single particles beyond the radiation dose limit. For 3D structure reconstruction many patterns are recorded in the object's unknown orientation. We describe a method for orientation of continuous diffraction patterns of non-periodic objects, utilizing intensity correlations in the curved intersections of the corresponding Ewald spheres, hence named Common Arc orientation. Present implementation of the algorithm optionally takes into account the Friedel law, handles missing data and is capable to determine the point group of symmetric objects. Its performance is demonstrated on simulated diffraction datasets and verification of the results indicates high orientation accuracy even at low signal levels. The Common Arc method fills a gap in the wide palette of the orientation methods.Comment: 16 pages, 10 figure

A fázisprobléma megoldásának új módszerei = New methods for solving the phase problem

A kristályos anyagok szerkezetének ab initio meghatározásához megkerülhetetlen a krisztallográfiai fázisprobléma megoldása. Kutatásunk során erre a feladatra dolgoztunk ki új eljárást, amely a klasszikus direkt módszertől teljesen különböző elven működik. A töltésalternáló (charge flipping) módszer meglepően merész alapfeltevése az, hogy kellően jó felbontás esetén a megoldáshoz nincs szükség sem előzetes kémiai vagy szimmetria ismeretekre, sem az atomicitás elvére vagy statisztikus fázisösszefüggésekre. Szükségesek viszont a cella ürességét kihasználó gyenge perturbációk, amelyekkel a hiányzó fázisok terének nagy dimenziószámát le lehet csökkenteni. A megvalósított algoritmus a valós és reciprok terek között gyors Fourier-transzformációval iterál, a valós térben az elektronsűrűség előjelét egy kis küszöbszint alatt megváltoztatja, míg a reciprok térben csak a gyenge reflexiók fázisait tolja el. Az iterációs folyamat nem igényel külső beavatkozást: a megoldást valamely jósági tényező hirtelen zuhanása jelzi. Könnyű adaptálhatóságának köszönhetően a töltésalternálás módszere az első közlemény megjelenése óta rohamosan terjed. Alkalmazhatósága mára a diffrakciós szerkezetmeghatározás több területén nyert bizonyosságot; a listán egykristály és pordiffrakciós adatok, periodikus, pszeudoszimmetrikus és modulált szerkezetek, ill. kvázikristályok is vannak. Az algoritmust már három felhasználói programcsomag kínálja alternatívaként nehéz esetek elemzésére. | The solution of the crystallographic phase problem is essential for the ab inito determination of crystalline structures. For this purpose we developed a new method called charge flipping. It is based on principles very different from that of classical direct methods. The primary assumption of charge flipping is the following: given sufficiently high-resolution diffraction data, we need neither preliminary information on chemical composition or symmetry, nor the principle of atomicity or statistical phase relations. Instead, we must rely on the emptiness of the unit cell and decrease the dimensionality of the missing phases through small perturbations. The new algorithm iterates between the real and reciprocal spaces by the fast Fourier transform, in real space it changes the sign of electron density below a small positive threshold, while in reciprocal space it shifts the phases of weak reflections. The whole process is deterministic and proceeds without user intervention, the solution is signified by a sharp drop of some figure of merit. Due to its deceptive simplicity and easy implementation the charge flipping method quickly propagates. Its applicability is already proven in several fields of structural science, the list contains using single crystal and powder data of periodic, pseudo-symmetric and modulated structures and also quasicrystals. The algorithm is already offered as an alternative by three user programs for the treatment of difficult cases

A fázisprobléma megoldásának új módszerei II. = New methods for solving the phase problem II.

A krisztallográfiai fázisprobléma megoldására általunk felfedezett charge flipping módszert több, a gyakorlatban azonnal alkalmazható irányba fejlesztettük tovább. Új algoritmusváltozatokat, adatkezelést, paraméterválasztást vezettünk be, amellyel egyrészt gyorsabban, másrészt jobb minőségben oldhatók meg a kristályszerkezetek. A fejlesztések új alkalmazásokat is lehetővé tettek; az algoritmus egyik változata a negatív szórássűrűségű neutrondiffrakciós adatok, míg egy másik, különböző típusú, súlyosan hiányos adatok esetén működik kiválóan. Utóbbi esetben, akár a krisztallográfiai irodalomban szokásos adatok 1/8-val is lehetséges jó minőségű szerkezetmeghatározás. A kristályos alapállapot elméletével is részletesen foglalkoztunk. Az atomok közötti Fourier-transzformálható kölcsönhatások és a kristályos rend kapcsolatának matematikailag egzakt leírását adtuk egyes speciális, a puhaanyag-fizikához köthető esetekben. Kristályok helyett molekulák azonos replikáin alapul az atomi szerkezet meghatározásának egy teljesen új módszere, az egyrészecske-leképezés. A kísérlet csak szabadelektron-lézereknél lehetséges, és még számos kihívást jelent. Ezek közül mi az adatelőkészítés problémáját oldottuk meg, iterációs módszert alkottunk, amely az ismeretlen orientációjú és rendkívül zajos 2D diffrakciós képeket szerkezetmeghatározásra alkalmas 3D adatkészletté alakítja. | Our charge flipping method, that solves the crystallographic phase problem, was further developed with practical utilization in mind. We introduced new algorithm variants, data treatments and parameter choices, that helped to determine crystal structures both faster and at better quality. These developments also allowed new applications; one of the algorithm variants works well in the case of negative scattering density, and an other in various instances of seriously incomplete data. In the latter case, high quality structure determination is feasible using only 1/8-th of the data expected in the crystallographic literature. We also investigated the ground state of crystals with mathematical rigour. The relationship of Fourier-transformable atomic interactions and crystal order was described, the special cases treated are related to soft matter physics. Our third theme is single particle imaging, a new method of structure determination that is not based on crystals but on molecular replicas. The experiment is only made possible by free electron lasers, and it still poses a number of challenges. We worked on the problem of data preparation, and solved it by creating an iterative procedure that is capable of composing a single high-quality 3D dataset from the large number of noisy 2D images of unknown orientation

Coherent diffraction imaging: consistency of the assembled three-dimensional distribution

The short pulses of X-ray free-electron lasers can produce diffraction patterns with structural information before radiation damage destroys the particle. From the recorded diffraction patterns the structure of particles or molecules can be determined on the nano- or even atomic scale. In a coherent diffraction imaging experiment thousands of diffraction patterns of identical particles are recorded and assembled into a three-dimensional distribution which is subsequently used to solve the structure of the particle. It is essential to know, but not always obvious, that the assembled three-dimensional reciprocal-space intensity distribution is really consistent with the measured diffraction patterns. This paper shows that, with the use of correlation maps and a single parameter calculated from them, the consistency of the three-dimensional distribution can be reliably validated

Rugalmas röntgenszórás a szerkezetkutatásban = Elastic x-ray scattering in structural research

Kutatásaink az atomi szerkezet röntgensugárzással való vizsgálatát célozták. Ezen belül kutatásunk három fő irányban folyt: 1. Megvizsgáltuk, hogy a közeljövőben épülő lineáris gyorsítókon alapuló szabad elektron lézer típusú röntgenforrásokkal (Free Electron Laser, FEL) lesz-e lehetőség egyedi, kis, nem-periodikus részecskék atomi szintű szerkezet-meghatározására. Megállapítottuk, hogy a sikeres szerkezet-meghatározáshoz a tervezetnél rövidebb impulzushosszal rendelkező forrásokra lesz szükség. Megmutattuk, hogy a folytonos szórásképből a "Fineup input-output" algoritmus egy módosított változatával rekonstruálható az eredeti atomi szerkezet. Részletesen diszkutáltuk, hogy a teljes 3D szóráskép előállításához szükséges klasszifikációs eljárás milyen feltételek között működik. 2. A holografikus módszerekkel rokon mérési eljárások elméleti és gyakorlati megvalósításán dolgoztunk. Szélesítettük a röntgen fluoreszcens holográfia alkalmazási területét, két új anyag vizsgálatával (ThAs Se Kondo rendszer és La1-xSrxMnO3 mágneses kolosszális mágneses ellenállást mutató rendszer). Egy új mérési eljárást vezettünk be, a szögintegrált rugalmas szórást, amely számos előnyös tulajdonsággal rendelkezik a hagyományos szerkezet-meghatározó mérésekkel összehasonlítva. 3. Hagyományos röntgendiffrakciós módszerekkel vizsgáltuk ismeretlen, új anyagok szerkezetét. Meghatároztuk, fullerén és kubán molekulák alkotta vegyületek szerkezetét, és tanulmányoztuk a hőmérsékletváltozás eredményeként létrejövő fázisátalakulásokat. | We worked on atomic level structure determination by x-rays. Our research was centered on three main points: 1. We examined the possibility of structure reconstruction of small, non-periodic single particles using x-ray free electron laser type sources. We have shown that the pulse length has to be significantly shortened (compared to present day planes) for successful reconstruction. Further, we illustrated that a modified version of the Fineup input-output algorithm can be used to reconstruct the original atomic structure. We also discussed in detail the conditions in which the classification process could work. 2. We worked on theoretical and practical sides of holographic and related methods. We applied x-ray fluorescent holography to a Kondo system (ThAsSe) and a colossal magnetic resistivity material (La1-xSrxMnO3), this way widening the application of holography. We introduced a new measuring method (the angular integrated elastic scattering), which has several advantages compared to classical methods. 3. Using traditional x-ray diffraction techniques we investigated the atomic structure of new compounds. We determined the structure of new fullerene-cubane compounds and studied the phase transitions as a function of the temperature

Holografikus módszerek a szerkezetkutatásban = Holographic methods in structural research

Az atomi felbontású röntgen holográfia elméleti alapjait 1991-ben dolgoztuk ki és néhány ével később végeztük el az első sikeres kísérletet. Jelen pályázat fő célja az atomi felbontású röntgen holográfia és egy új, a holográfiával rokon mérési módszer, a szögátlagolt rugalmas szórás továbbfejlesztése és alkalmazása volt. Holográfia mérések segítségével kimutattuk, hogy a La0.7Sr0.3MnO3 kristály fázisátalakulásánál nem lép fel statikus Jahn-Teller torzulás, ahogy korábban feltételezték. Kísérleti adatokból megmutattuk, hogy a szögátlagolt szórás eredményeként kapott kép ugyanazt az információt hordozza, mint a hagyományos egykristály diffrakció során egyenként összegyűjtött intenzitás adatok. Megvalósítottunk egy újfajta elektron holográfia mérést egy erre a célra átépített pásztázó elektron mikroszkóp segítségével. Eredményeket értünk el a holografikus és diffrakciós kiértékelési módszerek továbbfejlesztése terén. Kidolgoztunk egy eljárást a kis intenzitású szórásképek osztályozására a röntgen szabadelektron lézereknél egyedülálló molekulákon végzendő szóráskísérletekhez. | The theoretical foundations of atomic resolution x-ray holography were developed in 1991, and followed by the first successful experiment a few years later. The aim of the present project was the further development and application of the atomic resolution x-ray holography and a new related method, the angular integrated elastic scattering. Based on holography measurements, we have shown that in spite of earlier predictions, no static Jahn-Teller distortion occurs at the phase transition of the La0.7Sr0.3MnO3 crystal. We have shown from experimental data that the angular integrated elastic scattering pattern contains the same information as the intensity data of the conventional x-ray diffraction experiments. A novel electron holography experiment was realized using a scanning electron microscope modified for this purpose. Further development of holographic and diffraction evaluation methods was achieved. We have also developed a new method for the classification of low-intensity diffraction patterns for the single molecule imaging experiments of the x-ray free electron lasers