Studies of electronic structure across a quantum phase transition in CeRhSb_{1-x}Sn_{x}

We study an electronic structure of CeRhSb1xSnx system, which displays quantum critical transition from a Kondo insulator to a non-Fermi liquid at x = 0:13. We provide ultraviolet photoelectron spectra of valence band obtained at 12.5 K. A coherent peak at the Fermi level is not present in the data, but a signal related to 4f1 7=2 nal state is detected. Spectral intensity at the Fermi edge has a general tendency to grow with Sn content. Theoretical calculations of band structure are realized with full-potential local-orbital minimum-basis code using scalar relativistic and full relativistic approach. The calculations reveal a depletion of density of states at the Fermi level for CeRhSb. This gap is shifted above the Fermi energy with increasing Sn content and thus a rise of density of states at the Fermi level is re ected in the calculations. It agrees with metallic properties of compounds with larger x. The calculations also yield another important e ect of Sn substitution. Band structure is displaced in a direction corresponding to hole doping, although with deviations from a rigid band shift scenario. Lifshitz transitions modify a topology of the Fermi surface a few times and a number of bands crossing the Fermi level increases

Valence band of Ce2Co0.8Si3.2Ce_{2}Co_{0.8}Si_{3.2} and Ce2RhSi3Ce_{2}RhSi_{3} studied by resonant photoemission spectroscopy and FPLO calculations

This work presents studies of the valence band of two Kondo lattice systems: Ce2Co0.8Si3.2, which is paramagnetic with the Kondo temperature T-K approximate to 50 K and Ce2RhSi3, which is antiferromagnetic below T-N = 4.5 K and exhibits TK approximate to 9 K. The photoemission spectra, which are obtained with photon energy tuned to Ce - 4d 4f resonance, reveal a Kondo peak at the Fermi energy (E-F), its spin orbit splitting partner at 0.24 eV and a broad maximum related to Ce f(0) final state. The spectra indicate that Kondo peak has a higher intensity for Ce2Co0.8Si3.2. The off-resonance photoemission data reveal that a maximum in the 3d electron density of states is shifted towards EF for Ce2Co0.8Si3.2 as compared to Ce2RhSi3. Full-potential local-orbital calculations were realized with local spin density approach +U approach for 213 stoichiometry. They show that a higher density of states near EF is observed for Ce2CoSi3. The calculations also reveal the existing tendencies for antiferromagnetic and ferromagnetic ground states in a case of Ce2RhSi3 and Ce2CoSi3, respectively

Struktura elektronowa silnie skorelowanych międzymetalicznych związków ceru

W wielu międzymetalicznych związkach ceru występują tak interesujące stany, jak faza ciężkich fermionów, mieszana walencyjność, izolator Kondo i nielandauowska ciecz Fermiego. Materiały ciężkofermionowe, które są przedmiotem badań w znacznej części pracy, posiadają nośniki ładunku elektrycznego o masach wielokrotnie większych od masy swobodnego elektronu. Efekty tzw. renormalizacji masy są widoczne m.in. w cieple właściwym w niskich temperaturach. Pomiary termodynamiczny pozwalają na badanie zmian gęstości stanów w niewielkim obszarze przy energii Fermiego. Jednak, badanie subtelnych struktur w pasmach przy samej energii Fermiego jest ciągle poważnym wyzwaniem dla bezpośrednich metod, takich jak spektroskopia fotoelektronów. Z drugiej strony, ostatnie dekady były czasem gwałtownego rozwoju metody kątoworozdzielczej spektroskopii fotoelektronów (ARPES). Głównym celem niniejszej pracy jest dostarczenie nowych wyników, które będą stanowić wkład do rozwoju fizyki układów zawierających elektrony f. Nowe informacje dotyczące hybrydyzacji elektronów f z pasmem przewodnictwa uzyskiwane są z pomiarów metodą spektroskopii fotoelektronów dla różnych związków międzymetalicznych ceru. Ewolucja struktury pasmowej układu $CeRhSb_{1-x}Sn_{x}$ w funkcji domieszkowania dziurami x obserwowana za pomocą metody spektroskopii fotoelektronów bez rozdzielczości kątowej wydaje się być zgodna z realizacją kwantowego punktu krytycznego w układzie. Dodatkowo, wykonane obliczenia ab initio sugerują, że domieszkowanie dziurami indukuje serię przejść Lifszyca w $CeRhSb_{1-x}Sn_{x}$. W związku $CeCu_{9}In_{2}$ odkryto istnienie stanu sieci Kondo. W nadprzewodniku ciężkofermionowym $CeCoIn_{5}$ przeanalizowano efekty hybrydyzacji widoczne w strukturze pasmowej. Rzeczywisty obraz hybrydyzacji pomiędzy elektronami 4f a nośnikami z pasma przewodnictwa został wyznaczony z danych ARPES i zweryfikowany przy pomocy obliczeń ab initio i metody ciasnego wiązania. W przypadku związku $Ce_{3}PdIn_{11}$, który również jest nadprzewodnikiem ciężkofermionowym, wyznaczono po raz pierwszy strukturę elektronową tego układu. Dodatkowo, przeanalizowano konsekwencje obecności dwóch nierównoważnych podsieci atomów ceru w strukturze krystalicznej. Z pomocą obliczeń ab initio zidentyfikowano cechy struktury elektronowej pojawiające się w wyniku hybrydyzacji nośników z pasma przewodnictwa z poszczególnymi podsieciami Ce. W przypadku obu związków ($CeCoIn_{5}$, $Ce_{3}PdIn_{11}$) zaobserwowano pasmo ciężkofermionowe w niskich temperaturach.Many cerium intermetallic compounds host such interesting states as heavy fermions, mixed valence, Kondo insulator and non Fermi liquid. Heavy fermions, which are a subject of investigation in a large part of the thesis, behave like quasiparticles with masses many times greater than the mass of a free electron. Such a strong renormalization of electron mass is evidenced i.a. in specific heat at low temperature. Indeed, the thermodynamic measurements can capture the subtle effects related to change of density of states in a close vicinity of the Fermi level. However, the description of fine features of the electronic structure close to the Fermi energy is still a demanding task for direct methods such as photoelectron spectroscopy. On the other hand, recent decades witness the tremendous development of angle resolved photoelectron spectroscopy. The main aim of this thesis is to provide new insights on the physics of f electron systems. The new information about the hybridization between 4f electrons and conduction band is extracted from the photoelectron spectroscopy data obtained for different cerium compounds. The evolution of an electronic structure of $CeRhSb_{1-x}Sn_{x}$ system as a function of hole doping x observed in data collected by means of ultraviolet photoelectron spectroscopy without angular resolution (PES) seems to agree with the realization of quantum critical point in this system. Moreover, performed ab initio calculations suggest that hole doping induces a series of Lifshitz transitions in $CeRhSb_{1-x}Sn_{x}$. The $CeCu_{9}In_{2}$ compound appeared to be a new system, which displays Kondo lattice state. The hybridization effects have been studied thoroughly in the heavy fermion superconductor $CeCoIn_{5}$. The intrinsic image of hybridization between 4f electrons and conduction band carriers in momentum space has been extracted from the data obtained by angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES) and verified with the aid of ab initio calculations and tight binding method. In case of $Ce_{3}PdIn_{11}$, which is also a heavy fermion superconductor, we provide the first ARPES measurements of the electronic structure. Moreover, consequences of presence of two independent Ce sublattices in this compound are analyzed. Using ab initio calculations we were able to identify features in electronic structure which appear due to the hybridization of conduction band carriers with particular Ce sublattices. In case of both compounds, $CeCoIn_{5}$ and $Ce_{3}PdIn_{11}$, a heavy fermion band at low temperature has been observed

Electronic, magnetic and transport properties of CeNi9In2 compound

W niniejszej rozprawie przedstawiono wyniki badań przeprowadzonych na związku CeNi9In2. Scharakteryzowano opór elektryczny, podatność magnetyczną oraz strukturę elektronową tego układu. Główną motywację wykonanej pracy stanowiła próba potwierdzenia istnienia silnych korelacji elektronowych oraz ich opis w rzeczonym związku. Pomimo, iż nie udowodniono tego jednoznacznie, istnieją silne przesłanki na realizację stanu mieszanej walencyjności w CeNi9In2, na co wskazuje zachowanie szeregu właściwości fizycznych opisanych w pracy. Opór elektryczny dobrze opisywany jest przez model Freimutha dla układów z niestabilną powłoką f, w niskich temperaturach (poniżej 38 K) formowana jest ciecz Fermiego. Brak ostrego piku Kondo w spektrach fotoemisyjnych, zestawiony z wysoką wartością współczynnika Sommerfelda oraz wyznaczoną hybrydyzacją na podstawie pomiarów XPS, może stanowić kolejny argument na istnienie silnego sprzężenia poziomu f z pasmem przewodnictwa. Otwartą kwestią pozostaje poprawne wyznaczenie podatności magnetycznej badanego związku, co wymagałoby wytworzenia kryształów wolnych od domieszek magnetycznych.In this thesis we present the results of studies on the CeNi9In2 compound. The following physical properties of this system were characterized: electrical resistivity, magnetic susceptibility and electronic structure. The main aim of our research was to show that in CeNi9In2 there are strong correlations between electrons. Although, we could not prove it uniquely, there are strong presumptions that the studied compound constitutes a realization of a mixed valence state, suggested by the behavior of physical quantities described in this work. Electrical resistivity is in agreement with the Freimuth model for systems with unstable f shell. At low temperatures (below 38 K) the Fermi liquid is formed. Absence of a sharp coherent Kondo peak in ultraviolet photoelectron spectra (UPS) correlated with high value of Sommerfeld coefficient of specific heat and a value of hybridization from x-ray core level photoelectron spectroscopy could constitute a confirmation of strong coupling between f level and conduction band. The magnetic measurements are still an open topic, a solution of which requires preparation of crystals without magnetic impurities

Band structure and Kondo resonance in Ce₂CoSi₃ compound

W pracy opisano właściwości związku Ce₂CoSi₃ dostępne w literaturze oraz wyniki przeprowadzonych doświadczeń, których rezultaty dotychczas nie były publikowane. Przedstawiono wyniki orientacji monokryształu związku Ce₂CoSi₃, którą przeprowadzono przy wykorzystaniu metody Lauego. Monokryształ ten wykorzystano także do wyznaczenia struktury pasmowej opisywanego związku. Zastosowaną metodą eksperymentalną była kątoworozdzielcza spektroskopia fotoelektronów (ARPES) z użyciem promieniowania synchrotronowego (o energii 40 oraz 25 eV). W pracy zaprezentowano także wyniki spektroskopii rezonansowej, wykonanej przy użyciu promieniowania wzbudzającego o energii z zakresu od 86 do 150 eV. Otrzymaną w eksperymencie strukturę pasmową porównano z obliczeniami teoretycznymi wykonanymi według dwóch modeli (FPLO-CPA, FPLO z przybliżeniem LSDA+U). Widma fotoemisyjne omówiono pod kątem występowania efektu Kondo w badanym układzie.In this work we describe properties of Ce₂CoSi₃ which was available in literature and the results of experiments which was obtained for first time. We perform the results of Ce₂CoSi₃ single crystal orientation by Laue method. The sample which was oriented, was utilised to determine the band structure of Ce₂CoSi₃ compound. The band structure was probing by the angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) with application of synchrotron radiation (40 eV, 25 eV). In this paper we also show the results of resonance spectroscopy. In this method the energy of ultraviolet radiation was from 86 to 150 eV. The band structure, which was obtained in experiment, was compared with results of theoretical calculations which was made in two different way (FPLO-CPA, FPLO with LSDA+U approximation). There is also a discussion of obtained results and manifestations of Kondo effect in this system

Effect of electron doping in FeTe_{1−y} Se_{y} realized by Co and Ni substitution

Angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) reveals effects of electron doping, which is realized by Co and Ni substitution for Fe in FeTe$_{1-y}$Se$_{y}$ (y$\sim$0.35) superconductor. The data show consistent band shifts as well as expansion and shrinking of electron and hole Fermi surface, respectively. Doping of either element leads to a Lifshitz transition realized as a removal of one or two hole pockets. This explains qualitatively a complex behavior of Hall coefficient observed before [Bezusyy, et al., Phys. Rev. B 91, 100502 (2015)], including change of sign with doping, which takes place only below room temperature. Assuming that Ni substitution should deliver twice more electrons to the valence band than Co, it appears that such transfer is slightly more effective in the case of Co. Therefore, charge doping cannot account for much stronger effect of Ni on superconducting and transport properties [Bezusyy, et al., Phys. Rev. B 91, 100502 (2015)]. Although overall band shifts are roughly proportional to the amount of dopant, clear deviations from a rigid band shift scenario are found. The shape of electron pockets becomes elliptical only for Ni doping, effective mass of electron bands increases with doping, strong reduction of effective mass is observed for one of hole bands of the undoped system. The topology of hole and electron pockets for superconducting Fe$_{1.01}$Te$_{0.67}$Se$_{0.33}$ with T$_{c}$=13.6 K indicates a deviation from nesting. Co and Ni doping causes further departure from nesting, which accompanies the reduction of critical temperature

Kondo lattice behavior observed in the CeCu_{9}In_{2} compound

We report systematic studies of CeCu$_9$In$_2$, which appears to be a new Kondo lattice system. Electrical resistivity exhibits a logarithmic law characteristic of Kondo systems with a broad maximum at $T_{coh}\approx$45 K and it obeys the Fermi liquid theory at low temperature. Specific heat of CeCu$_9$In$_2$ is well described by the Einstein and Debye models with electronic part at high temperature. Fitting of the Schottky formula to low temperature 4f contribution to specific heat yielded crystal field splitting of 50.2 K between a doublet and quasi-quartet. The Schotte-Schotte model estimates roughly Kondo temperature as $T_K\approx$5 K, but does not reproduce well the data due to a sharp peak at 1.6 K. This structure should be attributed to a phase transition, a nature of which is possibly antiferromagnetic. Specific heat is characterized with increased Sommerfeld coefficient estimated as $\gamma\approx$132 mJ/(mole$\cdot$K$^2$). Spectra of the valence band, which have been collected with ultraviolet photoelectron spectroscopy (UPS), show a peak at binding energy$\approx$250 meV, which originates from the Ce 4f electrons and is related to the 4f$^1$$_{7/2}$ final state. Extracted 4f contribution to the spectral function exhibits also the enhancement of intensity in the vicinity of the Fermi level. Satellite structure of the Ce 3d levels spectra measured by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) has been analyzed within the framework of the Gunnarsson-Sch\"onhammer theory. Theoretical calculations based on density functional theory (FPLO method with LDA+U approach) delivered densities of states, band structures and Fermi surfaces for CeCu$_9$In$_2$ and LaCu$_9$In$_2$. The results indicate that Fermi surface nesting takes place in CeCu$_9$In$_2$