Amélioration de l’Utilisation de Composés Dérivés de la Biomasse en Chimie Fine

Owing to energy and environmental concerns, the development of new processes for sustainable production of chemicals from renewable feedstocks is one of the most interesting research topics. Among them, the direct upgrading of biomass-derived compounds has attracted attention recently. Various types of products can be derived from these procedures, such as fuel, cosmetics, perfumes, food additives, detergents, and plastic. Therefore, the development of catalysts for these processes is a major challenge from both scientific and industrial points of view. In this thesis, we will focus on the development of novel heterogeneous catalysts and electrocatalysts based on metal oxides, such as cerium oxide (CeO2), which get more attention every year because of their unique properties such as redox property and oxygen-storage capacity. In addition, the developed catalysts will be used in the oxidation of bio-alcohols towards chemicals such as the conversion of benzyl alcohol to benzaldehyde and ethanol upgrading applications that can be used to produce other high value-added chemicals and fuel. Moreover, bipolar electrochemistry is applied for electrocatalyst elaboration. Based on potential distribution, gradient film and site-selective feature can be performed. Additionally, the structure and activity of catalysts was investigated by scanning electrochemical microscopy (SECM) to understand the relationship between the catalyst structures and the electrocatalytic performances. We expect that this thesis will provide novel knowledge for the development of catalysts and electrocatalysts and potential characterization methods that benefit the sustainable production of chemicals from renewable resources.En raison de préoccupations énergétiques et environnementales, l’élaboration de nouveaux procédés de développement durable de produits chimiques, à partir de matières premières, est un thème de recherche en pleine expansion. Plus particulièrement en ce qui concerne, l’utilisation de composés dérivés de la biomasse, qui peuvent être produits naturellement. Différents types de produits peuvent être dérivés de ces procédés, tels que les carburants, les cosmétiques, les parfums, les additifs alimentaires, les détergents et les plastiques. Par conséquent, la mise au point de catalyseurs pour ces processus constitue un défi majeur, tant du point de vue fondamental que du point de vue industriel. Dans cette thèse, nous allons nous concentrer sur le développement de nouveaux catalyseurs hétérogènes et aux électrocatalyseurs à base d'oxydes métalliques tels que l'oxyde de cérium (CeO2). L’utilisation de ces matériaux ces dernières années est grandissante en raison de leurs propriétés uniques telles que leur capacité à stocker de l’oxygène ou encore leur propriété redox. De plus, les catalyseurs mis au point serviront à oxyder les bioalcools en produits chimiques, tels que la conversion de l'alcool benzylique en benzaldéhyde et les applications de valorisation de l'éthanol qui peuvent être utilisées pour produire d'autres produits chimiques et carburants à haute valeur ajoutée. En outre, l'électrochimie bipolaire est appliquée pour l'élaboration d'électrocatalyseurs. Sur la base de la distribution du potentiel, la fonction de gradient et de sélection de site peut être réalisée. De plus, la structure et l'activité des catalyseurs seront étudiées par microscopie électrochimique à balayage (SECM) afin de comprendre la relation entre les structures et les performances électrocatalytiques. Cette thèse fournira de nouvelles connaissances pour l'élaboration de catalyseurs et d'électrocatalyseurs, dans le cadre du développement durable de produits chimiques à partir de ressources renouvelables

Direct upgrading of biomass-derived compounds to fine chemicals

En raison de préoccupations énergétiques et environnementales, l’élaboration de nouveaux procédés de développement durable de produits chimiques, à partir de matières premières, est un thème de recherche en pleine expansion. Plus particulièrement en ce qui concerne, l’utilisation de composés dérivés de la biomasse, qui peuvent être produits naturellement. Différents types de produits peuvent être dérivés de ces procédés, tels que les carburants, les cosmétiques, les parfums, les additifs alimentaires, les détergents et les plastiques. Par conséquent, la mise au point de catalyseurs pour ces processus constitue un défi majeur, tant du point de vue fondamental que du point de vue industriel. Dans cette thèse, nous allons nous concentrer sur le développement de nouveaux catalyseurs hétérogènes et aux électrocatalyseurs à base d'oxydes métalliques tels que l'oxyde de cérium (CeO2). L’utilisation de ces matériaux ces dernières années est grandissante en raison de leurs propriétés uniques telles que leur capacité à stocker de l’oxygène ou encore leur propriété redox. De plus, les catalyseurs mis au point serviront à oxyder les bioalcools en produits chimiques, tels que la conversion de l'alcool benzylique en benzaldéhyde et les applications de valorisation de l'éthanol qui peuvent être utilisées pour produire d'autres produits chimiques et carburants à haute valeur ajoutée. En outre, l'électrochimie bipolaire est appliquée pour l'élaboration d'électrocatalyseurs. Sur la base de la distribution du potentiel, la fonction de gradient et de sélection de site peut être réalisée. De plus, la structure et l'activité des catalyseurs seront étudiées par microscopie électrochimique à balayage (SECM) afin de comprendre la relation entre les structures et les performances électrocatalytiques. Cette thèse fournira de nouvelles connaissances pour l'élaboration de catalyseurs et d'électrocatalyseurs, dans le cadre du développement durable de produits chimiques à partir de ressources renouvelables.Owing to energy and environmental concerns, the development of new processes for sustainable production of chemicals from renewable feedstocks is one of the most interesting research topics. Among them, the direct upgrading of biomass-derived compounds has attracted attention recently. Various types of products can be derived from these procedures, such as fuel, cosmetics, perfumes, food additives, detergents, and plastic. Therefore, the development of catalysts for these processes is a major challenge from both scientific and industrial points of view. In this thesis, we will focus on the development of novel heterogeneous catalysts and electrocatalysts based on metal oxides, such as cerium oxide (CeO2), which get more attention every year because of their unique properties such as redox property and oxygen-storage capacity. In addition, the developed catalysts will be used in the oxidation of bio-alcohols towards chemicals such as the conversion of benzyl alcohol to benzaldehyde and ethanol upgrading applications that can be used to produce other high value-added chemicals and fuel. Moreover, bipolar electrochemistry is applied for electrocatalyst elaboration. Based on potential distribution, gradient film and site-selective feature can be performed. Additionally, the structure and activity of catalysts was investigated by scanning electrochemical microscopy (SECM) to understand the relationship between the catalyst structures and the electrocatalytic performances. We expect that this thesis will provide novel knowledge for the development of catalysts and electrocatalysts and potential characterization methods that benefit the sustainable production of chemicals from renewable resources

Direct upgrading of biomass-derived compounds to fine chemicals

En raison de préoccupations énergétiques et environnementales, l’élaboration de nouveaux procédés de développement durable de produits chimiques, à partir de matières premières, est un thème de recherche en pleine expansion. Plus particulièrement en ce qui concerne, l’utilisation de composés dérivés de la biomasse, qui peuvent être produits naturellement. Différents types de produits peuvent être dérivés de ces procédés, tels que les carburants, les cosmétiques, les parfums, les additifs alimentaires, les détergents et les plastiques. Par conséquent, la mise au point de catalyseurs pour ces processus constitue un défi majeur, tant du point de vue fondamental que du point de vue industriel. Dans cette thèse, nous allons nous concentrer sur le développement de nouveaux catalyseurs hétérogènes et aux électrocatalyseurs à base d'oxydes métalliques tels que l'oxyde de cérium (CeO2). L’utilisation de ces matériaux ces dernières années est grandissante en raison de leurs propriétés uniques telles que leur capacité à stocker de l’oxygène ou encore leur propriété redox. De plus, les catalyseurs mis au point serviront à oxyder les bioalcools en produits chimiques, tels que la conversion de l'alcool benzylique en benzaldéhyde et les applications de valorisation de l'éthanol qui peuvent être utilisées pour produire d'autres produits chimiques et carburants à haute valeur ajoutée. En outre, l'électrochimie bipolaire est appliquée pour l'élaboration d'électrocatalyseurs. Sur la base de la distribution du potentiel, la fonction de gradient et de sélection de site peut être réalisée. De plus, la structure et l'activité des catalyseurs seront étudiées par microscopie électrochimique à balayage (SECM) afin de comprendre la relation entre les structures et les performances électrocatalytiques. Cette thèse fournira de nouvelles connaissances pour l'élaboration de catalyseurs et d'électrocatalyseurs, dans le cadre du développement durable de produits chimiques à partir de ressources renouvelables.Owing to energy and environmental concerns, the development of new processes for sustainable production of chemicals from renewable feedstocks is one of the most interesting research topics. Among them, the direct upgrading of biomass-derived compounds has attracted attention recently. Various types of products can be derived from these procedures, such as fuel, cosmetics, perfumes, food additives, detergents, and plastic. Therefore, the development of catalysts for these processes is a major challenge from both scientific and industrial points of view. In this thesis, we will focus on the development of novel heterogeneous catalysts and electrocatalysts based on metal oxides, such as cerium oxide (CeO2), which get more attention every year because of their unique properties such as redox property and oxygen-storage capacity. In addition, the developed catalysts will be used in the oxidation of bio-alcohols towards chemicals such as the conversion of benzyl alcohol to benzaldehyde and ethanol upgrading applications that can be used to produce other high value-added chemicals and fuel. Moreover, bipolar electrochemistry is applied for electrocatalyst elaboration. Based on potential distribution, gradient film and site-selective feature can be performed. Additionally, the structure and activity of catalysts was investigated by scanning electrochemical microscopy (SECM) to understand the relationship between the catalyst structures and the electrocatalytic performances. We expect that this thesis will provide novel knowledge for the development of catalysts and electrocatalysts and potential characterization methods that benefit the sustainable production of chemicals from renewable resources

Synthesis, Characterization, and Electrochemical Applications of Chiral Imprinted Mesoporous Ni Surfaces

International audienceThe enantioselective synthesis of chiral compounds is of crucial importance for a wide range of potential applications, especially in cosmetic and pharmaceutical industries. Recently, chiral imprinted mesoporous platinum films, produced by the electrodeposition of the metal, in the simultaneous presence of a lyotropic liquid crystalline phase of nonionic surfactants as mesoporogens and chiral templates, have been applied as electrocatalysts and selective stationary phases for the asymmetric synthesis and separation of chiral compounds, respectively. However, platinum is an expensive metal, and therefore it is mandatory to explore the possibility to apply this concept also to other metals. In this contribution, we propose mesoporous chiral imprinted nickel as an alternative cheap and earth-abundant metal. The designed surface layers not only demonstrate electrochemical discrimination between two enantiomers, but most importantly also allow stereospecific electroreduction of a prochiral compound, with very significant enantioselectivity of up to 80% ee. These results open up very promising perspectives for the development of low-cost non-noble-metal matrices for the synthesis of chiral compounds

One-Pot Synthesis of Ultra-Small Pt Dispersed on Hierarchical Zeolite Nanosheet Surfaces for Mild Hydrodeoxygenation of 4-Propylphenol

The rational design of ultra-small metal clusters dispersed on a solid is of crucial importance in modern nanotechnology and catalysis. In this contribution, the concept of catalyst fabrication with a very ultra-small size of platinum nanoparticles supported on a hierarchical zeolite surface via a one-pot hydrothermal system was demonstrated. Combining the zeolite gel with ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA) as a ligand precursor during the crystallization process, it allows significant improvement of the metal dispersion on a zeolite support. To illustrate the beneficial effect of ultra-small metal nanoparticles on a hierarchical zeolite surface as a bifunctional catalyst, a very high catalytic performance of almost 100% of cycloalkane product yield can be achieved in the consecutive mild hydrodeoxygenation of 4-propylphenol, which is a lignin-derived model molecule. This instance opens up perspectives to improve the efficiency of a catalyst for the sustainable conversion of biomass-derived compounds to fuels