Transient perturbative nonlinear responses of plasmonic materials

Recent investigations on optical nonlinearities of plasmonic materials suggest their responses may be even beyond the usual perturbative description. To better understand these surprisingly strong responses, we develop here a simple but general approach to describe the nonlinear optical response of plasmonic materials up to $n$th perturbation order. We apply the approach to understand spectral broadening occurring in resonant metasurfaces and investigate the enhancement of high-harmonic generation from multiply-resonant metasurfaces, predicting an over million-fold enhancement of higher harmonics.Comment: 6 pages, 2 figure

Thermal Control of Plasmonic Surface Lattice Resonances

Plasmonic metasurfaces exhibiting collective responses known as surface lattice resonances (SLRs) show potential for realizing tunable and flat photonic components for wavelength-selective processes, including lasing and optical nonlinearities. However, post-fabrication tuning of SLRs remains challenging, limiting the applicability of SLR-based components. Here, we demonstrate how the properties of high quality factor SLRs are easily modified by breaking the symmetry of the nanoparticle surroundings. We break the symmetry by changing the refractive index of the overlying immersion oil simply by controlling the ambient temperature of the device. We show that already modest temperature changes of 10{\deg}C can increase the quality factor of the investigated SLR from 400 to 750. Our results demonstrate accurate and reversible modification of the properties of the SLRs, paving the way towards tunable SLR-based photonic devices. On a more general level, our results demonstrate how symmetry breaking of the surrounding dielectric environment can be utilized for efficient and potentially ultrafast modification of the SLR properties

Metallisten nanopartikkelihilojen optisten vasteiden lämpötilasäädettävyys

Metamateriaalit ovat keinotekoisia aineita, joiden ominaisuudet riippuvat paitsi käytetystä materiaalista myös aineen nanoskaalan rakenteesta. Yksi metamateriaalien tyyppi on metalliset nanopartikkelihilat. Tähän metamateriaaliin liittyy kaksi tärkeää resonanssitilaa: paikallinen pintaplasmoniresonanssi (engl. Localised Surface Plasmon Resonance, LSPR) ja pintahilaresonanssi (engl. Surface Lattice Resonance, SLR). LSPR on yksittäisissä nanopartikkeleissa syntyvä resonanssi elektronien liikkeen ja tulevan valon välillä. SLR on nanopartikkelihiloihin syntyvä resonanssitila, jossa nanopartikkelit kytkeytyvät toisiinsa sirottaessaan valoa toisiin nanopartikkeleihin. Työn tavoitteena on selvittää lämpötilan muutosten vaikutuksen suuruutta LSPR:ään ja SLR:ään. Molempien resonanssien yleistä teoriaa käsitellään erikseen työn kirjallisuustutkimusossa. Laskennallisessa osassa ratkaistaan molempien resonanssien lämpötilariippuvuutta numeerisesti kirjallisuustutkimusosassa esiintyvien mallien pohjalta. Näiden lisäksi suoritetaan kokeellinen osa SLR:n lämpötilariippuvuuden todentamiseksi. Työssä osoitetaan, että molempien resonanssien tapauksessa sekä niiden voimakkuus että niiden hyvyysluku $Q$ pienenevät lämpötilan kasvaessa. Myös resonanssien keskitaajuudet muuttuvat lämpötilan funktiona. Tarkemmin sanoen LSPR punasiirtyy ja SLR sinisiirtyy lämpötilan kasvaessa. Numeeriset tulokset lämpötilariippuvuudelle tuottavat suuremman lämpötilariippuvuuden SLR:n tapauksessa kuin LSPR:n tapauksessa. Tämän takia työssä tutkitaan SLR:n lämpötilariippuvuutta myös kokeellisesti. Kokeelliset tulokset vahvistavat kvalitatiivisesti teoreettisten mallien ennustukset hyvyysluvun, resonanssin voimakkuuden ja keskitaajuuden osalta. Hyvyysluvun osalta kokeelliset tulokset antoivat kuitenkin huomattavasti teoreettista mallia suuremman lämpötilariippuvuuden. Yksi syy eroissa kokeiden ja teoreettisen mallin välillä voi johtua käytetyn teoreettisen mallin puutteista mallintaa aineen heterogeenisyyttä. Todetut lämpötilariippuvuudet tuovat tavan hienosäätää metallisten nanopartikkelihilojen optista vastetta niiden valmistuksen jälkeen. Lämpötilariippuvuus saattaa myös mahdollistaa saturoituvien absorbaattoreiden valmistuksen metallisista nanopartikkelihiloista

Strong Purcell Effect in All-Dielectric Epsilon-Near-Zero Microcavities

We theoretically study the quality and Purcell enhancement factors in epsilon-near-zero (ENZ) optical microcavities with ideally lossless or slightly lossy structures. In the case of ENZ rectangular cavities with perfect electric conductor (PEC) walls, our results supported by numerical simulations, show that both the quality and Purcell factors grow with increasing the length of cavity, having respective functional dependencies of $n^{-3}$ and $n^{-2}$ on the effective index of refraction, $n$. Further, we study extremely low-loss all-dielectric Bragg reflection waveguide cavities, near their cutoff frequencies. In such ENZ structures, the respective quality and Purcell factors scale as $(n\kappa)^{-1}$ and $n/\kappa$, in terms of real ($n$) and imaginary ($\kappa$) parts of the cavity effective index of refraction. We believe such structures exhibiting remarkably high quality ($\sim10^6$) and Purcell factors ($\sim10^3$), can drastically enhance various linear and nonlinear optical processes, and thus find use in applications ranging from laser development to optical sensing and metrology