Photolysis of selected ecologically relevant pharmaceuticals and their transformation products under simulated and natural sunlight conditions

Mennesker over hele verden trenger legemidler og personlige pleieprodukter (PPCP) sterkt fordi legemidlene pleier og forhindrer sykdommer og smerter, og de personlige pleieproduktene forbedrer både utseendet og hygienen til mennesker og dyr. Likevel fører forbindelsene til negative helseeffekter på mennesker og marine organismer når stoffene slippes løs i drikkevann, grunnvann og overflatevann. Ukontrollerte utslipp av legemidler og personlige pleieprodukter ut i det marine miljøet har tiltrukket oppmerksomheten til forskere i over 40 år. Forbindelsene slippes ut i vandige miljø via sykehus, renseanlegg, farmasøytiske industrier og hjem. Ettersom PPCP-forbindelsene eksisterer i vannmasser med lave konsentrasjoner (<1 µg/L), er det komplisert for renseanlegg å eliminere eller fjerne forbindelsene fra vannmassene. Saudi Arabia, der 30 store renseanlegg er etablerte, strever etter en effektiv metode for å eliminere PPCP fra det marine miljøet, i likhet med alle andre land i verden. Forskningen hadde hovedsakelig til hensikt å undersøke oppførselen til legemidler og personlige pleieprodukter når forbindelsene oppløste i sjøvann bestråles med kunstig sollys og naturlig sollys. Fotokjemiske transformasjoner av 26 legemidler og 4 personlige pleieprodukter inkludert 13 fotolyseprodukter som forekommer i det marine miljøet, ble forsket på under kontrollerte laboratorietilstander ved bruk av en 300 W sollyssimulator med en Xenon-lampe. Den fotokjemiske nedbrytningen av legemidlene og personlige pleieproduktene ble observert i natriumfosfatbuffer og kunstig sjøvann fra Paragon Scientific, som ble preparerte ved Norges miljø- og biovitenskapelige universitet. Også ble naturlige sjøvannsprøver og fosfatbufferprøver, som var samlet inn og importerte fra Rødehavskysten i Jeddah i Saudi Arabia (21˚42˚34˚N 39˚05˚45˚Ø), analyserte. Legemidlene og personlige pleieproduktene i fosfatbufferen og det kunstige sjøvannet ble bestrålte av sollyssimulatoren mellom 0-360 min mens i det naturlige sjøvannet og fosfatbufferne fra Saudi Arabia ble de bestrålte med naturlig sollys mellom 0-300 min. Etter bestrålingen av vannprøver som inneholdt legemidler og personlige pleieprodukter med miljørelevante konsentrasjoner (5 ng/mL), ble vannprøvene ekstraherte ved fastfaseekstraksjon (SPE) med Oasis HLB (Hydrofil-Lipofil Balansert) patroner for å rense opp vannprøvene og oppkonsentrere forbindelsene i vannprøvene. Imidlertid var de relative gjenvinningsverdiene (R, %) for lave for de fleste av forbindelsene og for høye for andre forbindelser i fosfatbufferprøvene til å oppfylle kravene til metoden. Relative gjenvinninger mellom 40 og 120% var godkjente med hensikten til forsøket. Blant annet var regresjonskoeffisientene (R2) til flere av forbindelsene for lave slik at den lineære regresjonen i kalibreringskurvene ikke kunne beskrive forholdet mellom de relative responsene til analyttene fra detektoren i massespektrometeret og konsentrasjonene til analyttene. I tillegg var konsentrasjonene til de fleste av analyttene bestemte under 40% og konsentrasjonene til de andre forbindelsene var beregnet langt over 120%. Av den grunn var presisjonen til konsentrasjonsmålingene var uakseptabel. Derfor ble metoden ført videre uten fastfaseekstraksjon. HPLC koblet til trippelkvadrupol (QqQ) tandem massespektrometer (MS/MS) ble benyttet til å separere og analysere fosfatbufferprøvene og sjøvannsprøvene og forske på kinetikken til fotolytiske transformasjoner. Den store hypotesen som ble testet under denne oppgaven, var at fotolyse utgjør en effektiv og lovende metode for å eliminere legemidler og personlige pleieprodukter fra akvatisk miljø i Saudi Arabia.submittedVersionM-KJEM

Fotokjemiske nedbrytningsprodukter av utvalgte miljømessig relevante legemidler under simulerte og naturlige sollystilstander

Mennesker over hele verden trenger legemidler og personlige pleieprodukter (PPCP) sterkt fordi legemidlene pleier og forhindrer sykdommer og smerter, og de personlige pleieproduktene forbedrer både utseendet og hygienen til mennesker og dyr. Likevel fører forbindelsene til negative helseeffekter på mennesker og marine organismer når stoffene slippes løs i drikkevann, grunnvann og overflatevann. Ukontrollerte utslipp av legemidler og personlige pleieprodukter ut i det marine miljøet har tiltrukket oppmerksomheten til forskere i over 40 år. Forbindelsene slippes ut i vandige miljø via sykehus, renseanlegg, farmasøytiske industrier og hjem. Ettersom PPCP-forbindelsene eksisterer i vannmasser med lave konsentrasjoner (<1 µg/L), er det komplisert for renseanlegg å eliminere eller fjerne forbindelsene fra vannmassene. Saudi Arabia, der 30 store renseanlegg er etablerte, strever etter en effektiv metode for å eliminere PPCP fra det marine miljøet, i likhet med alle andre land i verden. Forskningen hadde hovedsakelig til hensikt å undersøke oppførselen til legemidler og personlige pleieprodukter når forbindelsene oppløste i sjøvann bestråles med kunstig sollys og naturlig sollys. Fotokjemiske transformasjoner av 26 legemidler og 4 personlige pleieprodukter inkludert 13 fotolyseprodukter som forekommer i det marine miljøet, ble forsket på under kontrollerte laboratorietilstander ved bruk av en 300 W sollyssimulator med en Xenon-lampe. Den fotokjemiske nedbrytningen av legemidlene og personlige pleieproduktene ble observert i natriumfosfatbuffer og kunstig sjøvann fra Paragon Scientific, som ble preparerte ved Norges miljø- og biovitenskapelige universitet. Også ble naturlige sjøvannsprøver og fosfatbufferprøver, som var samlet inn og importerte fra Rødehavskysten i Jeddah i Saudi Arabia (21˚42˚34˚N 39˚05˚45˚Ø), analyserte. Legemidlene og personlige pleieproduktene i fosfatbufferen og det kunstige sjøvannet ble bestrålte av sollyssimulatoren mellom 0-360 min mens i det naturlige sjøvannet og fosfatbufferne fra Saudi Arabia ble de bestrålte med naturlig sollys mellom 0-300 min. Etter bestrålingen av vannprøver som inneholdt legemidler og personlige pleieprodukter med miljørelevante konsentrasjoner (5 ng/mL), ble vannprøvene ekstraherte ved fastfaseekstraksjon (SPE) med Oasis HLB (Hydrofil-Lipofil Balansert) patroner for å rense opp vannprøvene og oppkonsentrere forbindelsene i vannprøvene. Imidlertid var de relative gjenvinningsverdiene (R, %) for lave for de fleste av forbindelsene og for høye for andre forbindelser i fosfatbufferprøvene til å oppfylle kravene til metoden. Relative gjenvinninger mellom 40 og 120% var godkjente med hensikten til forsøket. Blant annet var regresjonskoeffisientene (R2) til flere av forbindelsene for lave slik at den lineære regresjonen i kalibreringskurvene ikke kunne beskrive forholdet mellom de relative responsene til analyttene fra detektoren i massespektrometeret og konsentrasjonene til analyttene. I tillegg var konsentrasjonene til de fleste av analyttene bestemte under 40% og konsentrasjonene til de andre forbindelsene var beregnet langt over 120%. Av den grunn var presisjonen til konsentrasjonsmålingene var uakseptabel. Derfor ble metoden ført videre uten fastfaseekstraksjon. HPLC koblet til trippelkvadrupol (QqQ) tandem massespektrometer (MS/MS) ble benyttet til å separere og analysere fosfatbufferprøvene og sjøvannsprøvene og forske på kinetikken til fotolytiske transformasjoner. Den store hypotesen som ble testet under denne oppgaven, var at fotolyse utgjør en effektiv og lovende metode for å eliminere legemidler og personlige pleieprodukter fra akvatisk miljø i Saudi Arabia