Model-mapped random phase approximation to evaluate superconductivity in the fluctuation exchange approximation from first principles

We have applied the model-mapped RPA [H. Sakakibara et al., J. Phys. Soc. Jpn. 86, 044714 (2017)] to the cuprate superconductors La2CuO4 and HgBa2CuO4, resulting two-orbital Hubbard models. All the model parameters are determined based on first-principles calculations. For the model Hamiltonians, we perform fluctuation exchange calculation. Results explain relative height of Tc observed in experiment for La2CuO4 and HgBa2CuO4. In addition, we give some analyses for the interaction terms in the model, especially comparisons with those of the constrained RPA.Comment: 7 pages, 4 figure

A finite electric-field approach to evaluate the vertex correction for the screened Coulomb interaction in the quasiparticle self-consistent GW method

We apply the quasiparticle self-consistent GW method (QSGW) to slab models of ionic materials, LiF, KF, NaCl, MgO, and CaO, under electric field. Then we obtain the optical dielectric constants E(Slab) from the differences of the slopes of the electrostatic potential in the bulk and vacuum regions. Calculated E(Slab) show very good agreements with experiments. For example, we have E(Slab)=2.91 for MgO, in agreement with the experimental value E(Experiment)=2.96. This is in contrast to E(RPA)=2.37, which is calculated in the random-phase approximation for the bulk MgO in QSGW. After we explain the difference between the quasiparticle-based perturbation theory and the Greens function based perturbation theory, we interpret the large difference E(Slab)-E(RPA)=2.91-2.37 as the contribution from the vertex correction of the proper polarization which determines the screened Coulomb interaction W. Our result encourages the theoretical development of self-consistent G0W approximation along the line of QSGW self-consistency, as was performed by Shishkin, Marsman and Kresse [Phys. Rev. Lett. 99, 246403(2007)].Comment: 2 figure

銅酸化物高温超伝導体における結晶構造と転移温度の相関メカニズム

銅酸化物高温超伝導体は発見されて以降、多大な関心を集めてきた。その最も顕著な特徴の一つは、無論、現在知られている物質中最高の超伝導転移温度(Tc) であるが、その要因を理解する上で、Tc の物質や結晶構造に対する依存性は、重要な手がかりを与えると考えられる。実際、銅酸化物のTc は物質によって30K から135K の間で大きく変動することが知られている。これまでTc の物質依存性はしばしばフェルミ面の湾曲度合との相関関係に着目して議論されてきた。実験的には、フェルミ面が湾曲した物質において高いTc が観測される傾向が良く知られている。一方、理論的には、フェルミ面を形成するバンドの主成分であるdx2y2 軌道のみを考慮する模型を用いるのが一般的であるが、これらの模型を用いた計算結果からは、フェルミ面の湾曲度合が小さい場合にTc が高くなる傾向があることが知られており、長年の謎であった。本博士論文では、この問題を解決し、Tc の物質依存性のメカニズムを理解することを研究の目的とした。そのために、dx2y2軌道と混成することが知られている、d3z2r2 軌道の効果に着目した。過去の理論的研究から、d3z2r2 軌道はフェルミ面の湾曲度合を抑える効果を持つことが知られている。この効果を議論するために本博士論文の研究では、通常考慮されるdx2y2 ワニエ軌道に加え、d3z2r2 ワニエ軌道をも露わに考慮した2 軌道模型を導入した。研究に用いた2 軌道模型は、第一原理バンド計算の結果を基に導出した。第一原理バンド計算の結果は一般に膨大な情報を含んでいるが、近年提案された最局在ワニエ軌道を構築することで、第一原理バンド計算の結果を高い精度で再現する有効模型を構築することが可能である。有効模型を導出することは、物性に関わる情報を絞り込みやすくし、物理現象の本質を理解する上で有用である。また、有効模型は固体の電子物性に大きく関わると考えられる電子状態のみを考慮するため、一般に膨大になる電子相関効果の計算規模を抑えることができる。電子相関を取り扱う方法として、本博士論文では揺らぎ交換近似(FLEX) を用いている。FLEX 近似とは、電子間相互作用から生じるファインマンダイアグラムのうち、バブル型及びラダー型と呼ばれるダイアグラムのみを考慮し、ダイソン方程式をセルフコンシステントに解く方法である。本博士論文では第一原理的に構築した2 軌道模型に対してFLEX 近似を適用することで電子相関効果を考慮したグリーン関数を得た。それをエリアシュベルグ方程式に代入しTc の評価を行った結果、実験と整合する傾向を持つ計算結果が得られ、単一軌道理論の枠内で長らく未解決であった問題に解答を与えた。また、2軌道模型に対する計算結果の解析から、d3z2r2 軌道が、銅酸化物超伝導に取って重要なフェルミ準位近傍のdx2y2 軌道成分を「侵食」することで転移温度が低下するというメカニズムが存在していることが分かった。この事実から、二つの軌道の準位差ΔE が銅酸化物の物質依存性を理解する上で鍵となるパラメータであると結論付けた。Tc の物質依存性の起源をよりミクロな観点から理解するために、パラメータΔE と結晶構造の関係について調べた。方法としては、ΔE を決定している因子を、銅のd 軌道及び酸素のp 軌道から成る原子軌道模型を用いて調べた。その結果、銅のdx2y2 とd3z2r2原子軌道の準位差ΔEd、及びそれらとそれぞれ 結合を形成している平面酸素のp 軌道と頂点酸素のpz 軌道の間の準位差ΔEp が重要であることが分かった。前者は銅の位置から測った頂点酸素の高さhO、後者はCuO2 層間の距離d が大きくなるほど増大することが分かった。また、この2 軌道模型に立脚し、Tc に対する圧力の効果についても調べた。多くの実験結果は銅酸化物に対する圧力印加によってTc が上昇する傾向を示している。この原因を理解するために、第一原理バンド計算によって得られた圧力下の結晶構造から2 軌道模型を構築した。この模型を用いてFLEX 近似による計算を行った結果、圧力効果を理解するためにはd3z2r2 軌道だけでなく4s 軌道の混成効果もまた重要であることが明らかになった。すなわち、4s 軌道はフェルミ面の湾曲度合いを制御しており、4s 軌道混成が大きいほど高温超伝導にとって重要なスピンの揺らぎが抑制され、これによってTc が低下する。圧力下では、広がった4s 波動関数に酸素イオンが接近してその準位が上昇することで混成効果が弱められ、Tc が上昇することがわかった。本博士論文で得られた結果を総合すると、銅酸化物のTc はd3z2r2 軌道及び4s 軌道の両方の軌道混成が抑制されればされるほど、より高いTc が得られるという結論を得ることができる。これを軌道純化作用と定義し、高いTc を得るための一つの設計指針であると結論づけた。電気通信大学201