Impact of approximations in operating history data on spent fuel properties with Serpent 2

This study investigates the effect of approximations in operating history on spent fuel properties. Assembly power, boron concentration and coolant temperature and density are averaged one by one over the entire operating history and separately over three irradiation cycles and compared to calculations using accurate weekly operating history data. The effect of averaging all the studied operating history parameters on activity, decay heat and photon emission rate is significant during the first few years of cooling, but becomes much smaller (< 1 %) after 10 y. The averaging always exaggerates these parameters at cooling times below 10 y. Almost all of the effect under 4 y of cooling is caused by the power history approximation. The effect of averaging on the other studied characteristics, spontaneous fission yield and the concentration of 14C, 36Cl, 239Pu and 241Pu was much smaller than on activity, decay heat and photon emission rate during the first few years of cooling

Nanoparticle volatility and growth : Implications for interactions between biogenic and anthropogenic aerosol components

Aerosol particles are important atmospheric constituents. They exist in both polluted and remote areas but the sizes and concentrations of these particles vary greatly depending on location. Aerosol particles damage human health via inhalation, reduce visibility with high mass loadings, and among all, contribute to climate change. Particles directly scatter and absorb solar radiation. In addition, particles that are large enough can participate in cloud formation and affect cloud properties by acting as cloud condensation nuclei (CCN). A notable fraction of submicron atmospheric aerosol mass consists of organic compounds, and a large fraction of this material has been formed through condensation of organic vapors onto aerosol particles (secondary organic aerosol, SOA). Most of the global SOA mass is deemed to be biogenic in origin, but recent studies suggest that a significant fraction of it may be controlled by anthropogenic pollution. However, due to poor understanding of this anthropogenic enhancement in biogenic SOA formation, it is not systematically accounted for in current atmospheric models. Due to these kind of uncertainties in global SOA mass burden and lack of detailed knowledge of chemical, physical and optical properties of SOA, estimates of organic aerosol effect on the climate are highly uncertain. To decrease the uncertainty in the climate effects of the organic aerosol, an improved understanding of the formation mechanisms and properties of SOA is needed. In addition, nanoparticle growth to CCN-sizes by condensation of secondary organic matter needs to be accurately described in atmospheric models. In this thesis the formation of SOA is investigated in the presence of both biogenic and anthropogenic compounds. The chemical and physical properties volatility and hygroscopicity of SOA are examined via field and laboratory experiments combined with process modeling. The thesis introduces improvements for the treatment of SOA related to nanoparticle growth in atmospheric models and evaluates their performance. The thesis shows that interactions between atmospheric biogenic and anthropogenic aerosol components can form aerosol material of low-volatility. For instance organic salt formation via chemical reactions between organic acids and inorganic salts can lower aerosol volatility. Particulate-phase processing may also alter aerosol hygroscopic properties. Description of nanoparticle growth by low-volatility secondary organics is important in improving the estimates of particle and CCN numbers. The thesis highlights the significance of biogenic organic matter formed under anthropogenic influence in the nanoparticle growth. This warrants future studies focusing on the formation mechanisms and properties of anthropogenically driven biogenic organic aerosol.Aerosolihiukkasia on ilmakehässä kaikkialla, niin saastuneilla kuin syrjäisemmilläkin alueilla. Ilmakehän aerosolihiukkaset aiheuttavat ihmisille vakavia terveyshaittoja ja huonontavat näkyvyyttä erityisesti saastuneissa suurkaupungeissa. Tämän lisäksi aerosolihiukkaset vaikuttavat ilmastoon ja sen muutoksiin. Hiukkaset sirottavat ja absorboivat auringon lähettämää säteilyä sekä toimivat pilvien tiivistymisytiminä vaikuttaen pilvien muodostukseen ja ominaisuuksiin. Nykytiedon mukaan aerosolihiukkasten nettoilmastovaikutukset ovat ilmastoa viilentäviä, joskin epävarmuustekijät ovat suuria. Jotta aerosolihiukkasten ilmastovaikutus voitaisiin arvioida luotettavammin, tulee pienhiukkasten lähteet, määrä ja ominaisuudet tuntea paremmin. Alle mikrometrin halkaisijaltaan olevat aerosolihiukkaset selittävät suuren osan ilmakehän hiukkasten lukumääräpitoisuuksista. Merkittävä osa näiden pienhiukkasten kemiallisesta koostumuksesta selittyy luonnollisista biogeenisistä lähteistä peräisin olevilla orgaanisilla yhdisteillä. Nämä yhdisteet ovat päätyneet hiukkasiin pääosin orgaanisten höyryjen tiivistyessä hiukkasten pinnalle (sekundäärinen orgaaninen aerosoli). Tämän hetkisen tiedon mukaan merkittävä osuus luonnollisista orgaanisista yhdisteistä ei kuitenkaan olisi hiukkasfaasissa ilman ihmisen toimintaa. Toisin sanoen ihmisen toiminnalla on vaikutusta biogeenisen orgaanisen aerosolin muodostumiseen. Syntymekanismit ovat kuitenkin vielä epäselviä eikä niitä siksi ole järjestelmällisesti huomioitu ilmakehää ja sen aerosolihiukkasia kuvaavissa malleissa. Tämä johtaa merkittäviin epävarmuuksiin arvioitaessa ihmisperäisten orgaanisten aerosolihiukkasten ilmastovaikutuksia. Tässä väitöskirjatyössä tutkitaan sekundäärisen orgaanisen aerosolin muodostumista ja ominaisuuksia biogeenisten ja ihmisperäisten yhdisteiden läsnä ollessa. Lisäksi pienimpien aerosolihiukkasten (nanohiukkanen) kasvun kuvausta suuren skaalan ilmakehämalleissa parannetaan mittaustuloksiin pohjautuvalla parametrisaatiolla. Nanohiukkasten kasvu sekundäärisen orgaanisen aerosoliaineksen muodostumisen avulla on merkittävä pilvien tiivistymisytimien lähde ilmakehässä. Monet tämän hetkiset ilmakehämallit kuitenkin aliarvioivat nanohiukkasten kasvun merkitystä ilmastoon. Väitöskirjan tutkimusaineisto koostuu kenttä- ja laboratoriomittauksista, joita analysoidaan mallinnuksen keinoin. Tämä väitöstutkimus osoittaa että biogeenisen ja ihmisperäisen aerosoliaineksen keskinäiset vuorovaikutukset muuntavat orgaanisen aerosolin ominaisuuksia, esimerkiksi alentavat hiukkasten haihtuvuutta ja vaikuttavat niiden vedenottokykyyn. Alhainen haihtuvuus kertoo siitä, että yhdiste pysyy hiukkasessa, mukaan lukien nanohiukkasissa, eikä helposti siirry kaasufaasiin. Hiukkasessa olevien yhdisteiden haihtuvuuden aleneminen siirtää kaasu-hiukkastasapainoa hiukkasfaasiin päin. Tämä edesauttaa sekundäärisen orgaanisen aerosolin muodostumista. Väitöstutkimus tukee omalta osaltaan viimeaikaisia tutkimustuloksia siitä, että ihmisen toiminta edesauttaa biogeenisen orgaanisen aerosolin muodostumista. Väitöskirja korostaa, että tämä biogeeninen orgaaninen aines on tärkeää huomioida mallinnettaessa nanohiukkasten kasvua ilmastollisesti merkittäviin kokoihin