Coherent, multi-heterodyne spectroscopy using stabilized optical frequency combs

The broadband, coherent nature of narrow-linewidth fiber frequency combs is exploited to measure the full complex spectrum of a molecular gas through multi-heterodyne spectroscopy. We measure the absorption and phase shift experienced by each of 155,000 individual frequency comb lines, spaced by 100 MHz and spanning from 1495 nm to 1620 nm, after passing through a hydrogen cyanide gas. The measured phase spectrum agrees with Kramers-Kronig transformation of the absorption spectrum. This technique can provide a full complex spectrum rapidly, over wide bandwidths, and with hertz-level accuracy.Comment: 4 pages, 3 figure

XUV frequency comb metrology on the ground state of helium

The operation of a frequency comb at extreme ultraviolet (XUV) wavelengths based on pair-wise amplification and nonlinear upconversion to the 15th harmonic of pulses from a frequency comb laser in the near-infrared range is reported. Following a first account of the experiment [Kandula et al., Phys. Rev. Lett. 105, 063001 (2010)], an extensive review is given of the demonstration that the resulting spectrum at 51 nm is fully phase coherent and can be applied to precision metrology. The pulses are used in a scheme of direct-frequency-comb excitation of helium atoms from the ground state to the 1s4p and 1s5p 1P_1 states. Laser ionization by auxiliary 1064 nm pulses is used to detect the excited state population, resulting in a cosine-like signal as a function of the repetition rate of the frequency comb with a modulation contrast of up to 55%. Analysis of the visibility of this comb structure yields an estimated timing jitter between the two upconverted comb laser pulses of 50 attoseconds, whch indicates that extension to even shorter wavelengths should be feasible. The helium metrology investigation results in transition frequencies of 5740806993(10) MHz and 5814248672(6) MHz for excitation of the 1s4p and 1s5p 1P_1 states, respectively. This constitutes the first absolute frequency measurement in the XUV, attaining unprecedented accuracy in this windowless part of the electromagnetic spectrum. From the measured transition frequencies an eight-fold improved 4He ionization energy of 5945204212(6) MHz is derived. Also a new value for the 4He ground state Lamb shift is found of 41247(6) MHz. This experimental value is in agreement with recent theoretical calculations up to order m\alpha^6 and m^2/(M\alpha^5), but with a six times higher precision, therewith providing a stringent test of quantum electrodynamics in bound two-electron systems.Comment: 18 pages, 13 figure

Extending rotational coherence of interacting polar molecules in a spin-decoupled magic trap

Superpositions of rotational states in polar molecules induce strong, long-range dipolar interactions. Here we extend the rotational coherence by nearly one order of magnitude to 8.7(6) ms in a dilute gas of polar $^{23}$Na$^{40}$K molecules in an optical trap. We demonstrate spin-decoupled magic trapping, which cancels first-order and reduces second-order differential light shifts. The latter is achieved with a dc electric field that decouples nuclear spin, rotation and trapping light field. We observe density-dependent coherence times, which can be explained by dipolar interactions in the bulk gas.Comment: 10 pages, 8 figure

Modeling the adiabatic creation of ultracold, polar 23Na40K\mathrm{^{23}Na^{40}K} molecules

In this work we model and realize stimulated Raman adiabatic passage (STIRAP) in the diatomic $\mathrm{^{23}Na^{40}K}$ molecule from weakly bound Feshbach molecules to the rovibronic ground state via the $\left|v_d=5,J=\Omega=1\right\rangle$ excited state in the $d^3\Pi$ electronic potential. We demonstrate how to set up a quantitative model for polar molecule production by taking into account the rich internal structure of the molecules and the coupling laser phase noise. We find excellent agreement between the model predictions and the experiment, demonstrating the applicability of the model in the search of an ideal STIRAP transfer path. In total we produce 5000 fermionic groundstate molecules. The typical phase-space density of the sample is 0.03 and induced dipole moments of up to 0.54 Debye could be observed.Comment: 7 pages, 5 figures Version 2: Fixed a few typos, elaborated more on the differences between different choices of intermediate state, clarified H\"onl-London factor, added a intuitive explanation of the benefits of detuned STIRAP, elaborated on realized dipole moments in diatomics, compared phase-space density reducing processes in the whole molecule creation process, added two more reference

Frequency comb vernier spectroscopy in the near infrared

We perform femtosecond frequency comb vernier spectroscopy in the near infrared with a femtosecond Er doped fiber laser, a scanning high-finesse cavity and an InGaAs camera. By utilizing the properties of a frequency comb and a scanning high-finesse cavity such spectroscopy provides broad spectral bandwidth, high spectral resolution, and high detection sensitivity on a short time scale. We achieved an absorption sensitivity of ~8E-8 cm-1Hz-1/2 corresponding to a detection limit of ~70 ppbv for acetylene, with a resolution of ~1.1 GHz in single images taken in 0.5 seconds and covering a frequency range of ~5 THz. These measurements have broad applications for sensing other greenhouse gases in this fingerprint near IR region with a simple apparatus.Comment: 14 pages, 5 figure

A Coherent Frequency Comb in the Extreme Ultraviolet

In the course of this work, a system was designed and developed to nonlinearily convert a femtosecond frequency comb laser into the extreme ultraviolet (XUV) spectral range (120-30 nm). The optical frequency comb, for which the nobel prize 2005 was awarded to John Hall and Theodor W. Hänsch, has become an indispensable tool for high precision spectroscopy. With the aid of a mode locked femtosecond laser it is possible to directly and phase coherently link the radio frequency domain and the frequency range of visible light. Today's most accurate time standard, the cesium atomic clock operates in the former and therefore it became possible for the first time to compare arbitrary optical frequencies with our primary time standard and measure them with 15 digits of accuracy. Among other things, this method allowed one of the most accurate test of quantum electrodynamics (QED) today in the course of the determination of the 1S-2S transition frequency of atomic hydrogen that is carried out in one of our labs. But also experiments in the field of ultrafast physics rely on the frequency comb technique to generate precisely controlled optical waveforms. An especially intriguing possibility is to exploit the unique combination of high peak power in the megawatt range and the high spectral quality (on the order of 10^14) of single comb modes of a femtosecond frequency comb. To this end, in the method presented in this thesis, the femtosecond pulse train is coupled to an optical resonator of high finesse. With this trick, the field strength inside the resonator exceeds the driving lasers field by almost an order of magnitude. Enough to efficiently drive a nonlinear process of high order inside a medium of xenon atoms. As a result harmonics of the driving frequency comb up to 15\nth order are generated. The obtained field contains photons with energies exceeding 20~eV, a spectral region which is not or only hard to access by conventional continuous laser source. Therefore the presented XUV frequency comb source brings direct frequency measurements at such high photon energies into the realm of possibility for the first time. In particular, an improved version of the demonstrated source will be used to take the next step in an experiment with a long tradition in our group, the 1S-2S spectroscopy of atomic hydrogen. The generated frequency comb in the vicinity of 60~nm wave length will be used to probe the 1S-2S transition in singly charged helium, a hydrogen like system with larger nuclear charge. From such a measurement it can be expected that, compared to hydrogen, relativistic corrections from the QED theory become more important as the system has higher energies in general. For this reason this could lead to a test of QED with increased sensitivity. Other applications of such a compact and relatively simple coherent source of XUV radiation could be high resolution spectroscopy, XUV holography, but could also lie in the research area of ultrafast physics.Im Verlauf dieser Arbeit wurde ein System entworfen und gebaut, welches einen Femtosekunden-Frequenzkammlaser durch nichtlineare Konversion in den vakuumultravioletten (VUV) Spektralbereich (120-30 nm) überträgt. Der optische Frequenzkamm, für den im Jahr 2005 der Nobelpreis an John Hall und Theodor W. Hänsch verliehen wurde, ist ein unverzichtbares Werkzeug der Präzisionsspektroskopie geworden. Mit der Hilfe eines modengekoppelten Femtosekundenlasers ist es dabei möglich, die Radiofrequenzdomäne, in der die heutzutage genauesten Uhren arbeiten, und den Frequenzbereich des sichtbaren Lichtes miteinander zu verbinden. Damit wurde es erstmals möglich, beliebige optische Frequenzen direkt mit einer Cäsiumatomuhr, unserem primären Zeitstandard, zu vergleichen, sodass optische Frequenzen auf 15 Dezimalstellen genau bestimmt werden konnten. Unter anderem konnte mit dieser Methode einer der genauesten Tests der Quantenelektrodynamik (QED) im Rahmen der Bestimmung der 1S-2S Frequenz von atomarem Wasserstoff in einem unserer Labors durchgeführt werden. Aber auch neuartige Experimente in der Ultrakurzzeitphysik, welche eine präzise Kontrolle der optischen Wellenform benötigen, stützen sich auf die Frequenzkammtechnik. Die Frequenzkammtechnologie in neue Spektralbereiche auszudehnen bietet viele interessante Möglichkeiten. Insbesondere ist es nützlich, die einzigartige Kombination aus hoher Spitzenleistung im Megawattbereich und großer spektraler Güte der einzelnen Kammlinien (Größenordnung 10^14) eines Femtosekundenfrequenzkammes auszunutzen. Zu diesem Zweck wird, bei der in der vorliegenden Arbeit vorgestellten Methode, der Femtosekundenpulszug in einen optischen Resonator hoher Güte eingekoppelt. Durch diesen Trick erhält man innerhalb der Resonatoranordnung Feldstärken, welche die des treibenden Lasers um ein Vielfaches übertreffen und deshalb einen nichtlinearen Prozess hoher Ordnung innerhalb eines Mediums aus Xenonatomen besonders effizient treiben können. Dadurch werden Harmonische des treibenden Frequenzkammes bis zur fünfzehnten Ordnung erzeugt. Das generierte Licht reicht damit bis weit in den VUV-Spektralbereich und enthält Photonen mit Energien von mehr als 20 eV. Dies ist ein Frequenzbereich der herkömmlichen kontinuierlichen Laser nicht oder nur schwer zugänglich ist, sodass mit der vorgestellten Quelle direkte Frequenzmessungen bei hohen Photonenergien erstmals in den Bereich des Möglichen rücken. Insbesondere soll eine weiterentwickelte Variante der in dieser Arbeit demonstrierten VUV Frequenzkammquelle dazu verwendet werden, das traditionsreiche Projekt unserer Arbeitsgruppe, die 1S-2S Spektroskopie an atomarem Wasserstoff, in eine neue Runde zu führen. Der erzeugte Frequenzkamm in der Nähe von 60~nm soll zur direkten 1S-2S Spektroskopie an einfach geladenem Helium, einem wasserstoffähnlichen System mit erhöhter Kernladung, verwendet werden. Von einer solchen Messung erwartet man eine, im Vergleich mit Wasserstoff, erhöhte Empfindlichkeit auf relativistische Korrekturen aus der QED, da das System generell höhere Energien aufweist. Damit könnte ein Test erhöhter Empfindlichkeit für die Theorie der QED realisiert werden. Weitere Anwendungen der kompakten und relativ einfachen kohärenten Quelle für VUV Strahlung könnten in der hochauflösenden Mikroskopie, VUV Holographie aber auch in der Ultrakurzzeitspektroskopie liegen

Lautstärkeabhängigkeit akustisch evozierter Potentiale bei Patienten mit Zwangserkrankungen

Die Lautstärkeabhängigkeit akustisch evozierter Potentiale (LAAEP) gilt als Indikator für das zentrale serotonerge System beim Menschen, von dem angenommen wird, dass es bei Patienten mit Zwangsstörungen eine Funktionsstörung aufweist. Der ersten Hypothese entsprechend ist dies anhand einer größeren LAAEP von Patienten im Vergleich zu gesunden Probanden erkennbar. Außerdem soll sich gemäß der zweiten Hypothese die LAAEP durch eine 10-wöchige Behandlung mit dem selektiven Serotonin-Wiederaufnahmehemmer (SSRI) Sertralin verringern, aufgrund der medikamentös bedingten ansteigenden zentralen serotonergen Aktivität. Um diese Annahmen zu testen, wurde die LAAEP von 31 unmedizierten, stationären Patienten mit Zwangserkrankungen mit der LAAEP einer nach Alter und Geschlecht gematchten gesunden Kontrollgruppe verglichen. Die LAAEP-Berechnung wurde mit Hilfe der Dipolquellenanalyse (BESA) durchgeführt. Die Ergebnisse dieser Studie stützen die Annahme einer serotonergen Minderfunktion bei Patienten mit Zwangsstörungen insofern, als dass bei diesen eine signifikante (rechts) beziehungsweise tendenziell (mittel) größere LAAEP des tangentialen Dipols als bei der Kontrollgruppe gefunden wurde. Nach einer 10-wöchigen Sertralin-Behandlung mit begleitender Verhaltenstherapie zeigte sich, dass die LAAEP der Patienten abnahm (statistische Tendenz) und sich den Werten der Probanden anglich. Die LAAEP der Kontrollen erwies sich dagegen als stabil. Die beiden Haupthypothesen konnten demzufolge nicht eindeutig bestätigt werden, da das Signifikanzniveau nicht bzw. nur für eine separate Hemisphäre erreicht wurde. Die beobachtete unterschiedliche Ausprägung der LAAEP je nach Ersterkrankungsalter während der Kindheit oder nach der Pubertät weist zudem auf die Heterogenität der Krankheit mit unterschiedlichen Pathomechanismen hin. Ein Zusammenhang zwischen LAAEP und der Psychopathologie, gemessen anhand der Rating-Skalen Y-BOCS und MOCI wurde nicht gefunden. Ergänzend zu der mit BESA ausgewerteten LAAEP wurden die Daten auch mit der Stromdichteverteilungsmethode LORETA bearbeitet und die daraus resultierenden Ergebnisse mit BESA verglichen. Die beiden Methoden korrelierten jedoch nicht miteinander. Der Vergleich vorliegender Untersuchung mit der Pilotstudie führt zu unterschiedlichen Ergebnissen

Cavity Enhanced Optical Vernier Spectroscopy, Broad Band, High Resolution, High Sensitivity

A femtosecond frequency comb provides a vast number of equidistantly spaced narrow band laser modes that can be simultaneously tuned and frequency calibrated with 15 digits accuracy. Our Vernier spectrometer utilizes all of theses modes in a massively parallel manner to rapidly record both absorption and dispersion spectra with a sensitivity that is provided by a high finesse broad band optical resonator and a resolution that is only limited by the frequency comb line width while keeping the required setup simple.Comment: 11 pages, 3 figures, submitted to PR

Frequency metrology on the 4s 2S1/2 - 4p 2P1/2 transition in the calcium ion for a comparison with quasar data

High accuracy frequency metrology on the 4s 2S1/2 - 4p 2P1/2 transition in calcium ions is performed using laser cooled and crystallized ions in a linear Paul trap. Calibration is performed with a frequency comb laser, resulting in a transition frequency of f=755222766.2(1.7) MHz. The accuracy presents an improvement of more than one order of magnitude, and will facilitate a comparison with quasar data in a search for a possible change of the fine structure constant on a cosmological time scale.Comment: Corrected typos (including one on the axis of figure 6

XUV Frequency Combs via Femtosecond Enhancement Cavities

We review the current state of tabletop extreme ultraviolet (XUV) sources based on high harmonic generation (HHG) in femtosecond enhancement cavities (fsEC). Recent developments have enabled generation of high photon flux (1014 photons/sec) in the XUV, at high repetition rates (>50 MHz) and spanning the spectral region from 40 nm - 120 nm. This level of performance has enabled precision spectroscopy with XUV frequency combs and promises further applications in XUV spectroscopic and photoemission studies. We discuss the theory of operation and experimental details of the fsEC and XUV generation based on HHG, including current technical challenges to increasing the photon flux and maximum photon energy produced by this type of system. Current and future applications for these sources are also discussed.Comment: invited review article, 38 page