High-peak-power mid-infrared OPCPAs for extreme nonlinear photonics

In the last decades, intense carrier-envelope-phase-stable (CEP-stable) and near-single-cycle, coherent mid-infrared sources have become charming for a variety of applications in physics, chemistry and biology. In particular, those mid-infrared sources are of tremendous interest for broadband spectroscopic applications, solid-state light-matter studies, strong-field physics research, and attosecond science. On the one hand, broadband coherent mid-infrared sources are capable of replacing time-consuming scanning techniques to classify organic structures or detect hazardous chemical compounds. On the other hand, high-energy, CEP-stable, near single-cycle mid-infrared sources are key in strong-field physics and attoscience due to the wavelength scaling nature of strong-field electron re-collision-based processes. Nevertheless, implementing such mid-infrared sources remains challenging due to the lack of user-friendly temporal, spectral and spatial characterisation instruments, efficient and affordable reflection/transmission coatings, and commercially accessible low-loss dispersion compensation optics. Moreover, the absence of suitable laser gain materials reinforces nonlinear down conversion and amplification methods. One approach to overcoming the current limitations and developing intense ultrafast mid-infrared systems is to use a commercially available high-power near-infrared laser combined with second-order nonlinear processes such as the optical parametric amplification (OPA) process or the optical parametric chirped-pulse amplification (OPCPA) process. OPCPA can be essential to avoid damage to the nonlinear crystals or tailor the amplified spectrum. OPCPAs are also used when femtosecond pulses are required to be amplified using picosecond pump lasers. As a result, OPCPA systems offer novel opportunities for producing high-intensity, broadband mid-infrared femtosecond pulses. Here the 160 kHz high-power mid-infrared OPCPA system is developed to overcome the existing limitations in the high-repetition-rate mid-infrared regime. This thesis demonstrates the generation of unique 3.2 µm pulses with a single-cycle duration and delivering up to 3.9 GW of peak power. The combination of the CEP stability with the single-cycle duration and the high energies demonstrated makes this system suitable to produce ultrafast radiation in the kilo-electron-volt X-ray regime. A newly developed mid-infrared nonlinear crystal named BGGSe is proposed for efficient broadband infrared radiation generation. The ultra-broadband source is produced using the BGGSe crystal combined with a unique anti-resonant-reflection photonic crystal fibre (ARR-PCF) that enables tailoring the compression of our 3.2 µm pulses at 160 kHz. Using the BGGSe crystal and the ARR-PCF, we demonstrate the generation of coherent light expanding up to seven octaves, from UV to the THz regime. The second mid-infrared system presented in this thesis is the high-energy 7 µm OPCPA operated at a 100 Hz repetition rate and developed to generate hard X-rays in the multi-kilo-electron-volt regime. The development of this second OPCPA centred at 7 µm overcomes the considerable challenges in the mid-infrared regime. This thesis demonstrates the amplification of those mid-infrared pulses to 750 µJ and the efficient back-compression to 188 fs. Moreover, high harmonic generation in solids driven by 7 µm pulses at 100 Hz and 3.2 µm pulses at 160 kHz has been exploited for solid-state studies using the developed OPCPA systems. This thesis highlights the results achieved in the high-temperature YBCO superconductor, where exponential enhancement of harmonics is demonstrated below the critical temperature. All these demonstrations make those systems a key-enabling technology for the next generation of studies in solid-state physics, extreme nonlinear photonics, strong-field physics and coherent X-ray science.En las últimas décadas, el interés por desarrollar fuentes coherentes de luz intensas en el infrarrojo medio que emiten pulsos ultrarrápidos con fase de portador a envolvente (CEP por sus siglas en inglés) estable ha aumentado significativamente debido a su variada utilidad en aplicaciones como física, química y biología. En particular, esas fuentes de infrarrojo medio son de gran interés para aplicaciones espectroscópicas de banda ancha, estudios en física de estado sólido, física de campos electromagnéticos intensos y ciencia de attosegundos. Por un lado, las fuentes de infrarrojo medio coherentes de banda ancha son capaces de reemplazar las técnicas de mediciones estándares que consumen mucho tiempo. Por otro lado, las fuentes de infrarrojo medio de ciclo casi único, CEP-estables y de altas energías son claves en la física de campos electromagnéticos intensos y la attociencia. No obstante, la implementación de tales fuentes de infrarrojo medio sigue siendo un desafío debido a la falta de instrumentos de caracterización temporal, espectral y espacial manejables, recubrimientos de reflexión / transmisión eficientes y asequibles, y ópticas de compensación de dispersión eficientes comercialmente accesibles. Además, la ausencia de materiales activos de láser adecuados, refuerza los métodos basados en óptica no lineal. Un enfoque para superar las limitaciones actuales y desarrollar sistemas de infrarrojo medio ultrarrápidos intensos es utilizar un láser de infrarrojo cercano de altas potencias comercialmente accesible y combinarlo con procesos ópticos no lineales de segundo orden como el proceso de amplificación paramétrica óptica (OPA por sus siglas en inglés) o el proceso de amplificación óptica paramétrica de pulsos dispersados (OPCPA por sus siglas en inglés). El método de OPCPA puede ser esencial para evitar daños a los cristales, personalizar el espectro amplificado o para utilizarlo con láseres de picosegundos. En esta tesis se demuestra el desarrollo del sistema OPCPA de infrarrojo medio de altas potencias de 160 kHz y la generación de pulsos únicos de 3,2 µm con duraciones que rozan un único ciclo óptico con potencias de hasta 3,9 GW. La combinación de tener estabilidad intrínseca de CEP con la duración de un único ciclo óptico y las altas energías demostradas hacen que este sistema sea clave para producir radiación ultrarrápida en el régimen de rayos X de kiloelectronvoltios. Además, se propone la implementación de un nuevo cristal con propiedades ópticas no lineales únicas llamado BGGSe para la generación eficiente de radiación infrarroja de banda ancha. Experimentalmente se presenta una fuente de banda ultraancha producida utilizando el cristal BGGSe combinado con una exclusiva fibra de cristal fotónico antirreflejante-resonante (ARR-PCF por sus siglas en inglés) que permite personalizar la compresión de nuestros pulsos de 3,2 µm a 160 kHz. Usando el cristal BGGSe y el ARR-PCF, demostramos la generación de luz coherente que se expande hasta siete octavas de espectro, desde el régimen UV hasta el THz. El segundo sistema de infrarrojo medio presentado en esta tesis es el OPCPA de 7 µm de altas energías operada a 100 Hz desarrollada para generar rayos X duros con energías de varios kiloelectrones-voltios. El desarrollo de este segundo sistema OPCPA centrado en 7 µm supera los desafíos considerables que aparecen en el régimen del infrarrojo medio. Esta tesis demuestra la amplificación de estos pulsos del infrarrojo medio a 750 µJ y la re-compresión de manera eficiente a 188 fs. Esta tesis destaca los resultados obtenidos en el superconductor de altas temperaturas YBCO, donde se demuestra una mejora exponencial de los armónicos generados por debajo de la temperatura crítica a 90 K. Todas estas demostraciones hacen de estos sistemas una tecnología clave para los próximos estudios en física del estado sólido, fotónica no lineal extrema, y ciencia coherente de rayos X.Postprint (published version

Few-cycle mid-infrared pulses from BaGa2GeSe6

BaGa2GeSe6 (BGGSe) is a newly developed nonlinear material that is attractive for ultrabroad frequency mixing and ultrashort pulse generation due to its comparably low dispersion and high damage threshold. A numerical study shows the material’s capacity for octave-spanning mid-infrared pulse generation up to 18 µm. In a first experiment, we show that a long crystal length of 2.6 mm yields a pulse energy of 21 pJ at 100 MHz with a spectral bandwidth covering 5.8 to 8.5 µm. The electric field of the carrier-envelope-phase stable pulse is directly measured with electro-optical sampling and reveals a pulse duration of 91 fs, which corresponds to sub-four optical cycles, thus confirming some of the prospects of the material for ultrashort pulse generation and mid-infrared spectroscopy.European Research Council (ERC Advanced Grant “TRANSFORMER” 788218, Proof of Concept Grant “miniX” 840010); H2020 Future and Emerging Technologies (“PETACom” 829153, FET-OPEN "OPTOlogic" 899794); Laserlab-Europe (EU-H2020 654148); Ministerio de Economía y Competitividad (Plan Nacional FIS2017-89536- P, “SeveroOchoa” SEV- 2015-0522); Agència deGestió d’Ajuts Universitaris i de Recerca (2017 SGR 1639); Fundación Cellex Barcelona; Centres de Recerca de Catalunya Programme / Generalitat de Catalunya; Alexander von Humboldt-Stiftung (FriedrichWilhelmBessel Prize).Peer ReviewedPostprint (published version

High-brightness seven-octave carrier envelope phase-stable light source

High-brightness sources of coherent and few-cycle-duration light waveforms with spectral coverage from the UV to the THz would offer unprecedented versatility and opportunities for a spectacular range of applications from bio-chemical sensing, to time-resolved and nonlinear spectroscopy, to attosecond light-wave electronics. Combinations of various sources with frequency conversion and supercontinuum generation can provide relatively large spectral coverage, but many applications require much broader spectral range and low-jitter synchronization for time-domain measurements. Here, we present a carrier-envelope-phase stable light source, seeded by a mid-IR frequency comb, with simultaneous spectral coverage across 7 optical octaves, from the UV (340 nm) into the THz (40,000 nm). Combining soliton self-compression and dispersive wave generation in an anti-resonant-reflection photonic crystal fibre with intra-pulse difference frequency generation in BaGa2GeSe6, the spectral brightness is 2-5 orders of magnitude above synchrotron sources. This enables high-dynamic-range spectroscopies and provides enticing prospects for attosecond physics and material sciences.Comment: 4 figure

Attosecond Physics and Quantum Information Science

In this article, we will discuss a possibility of a symbiosis for attophysics (AP) and quantum information (QI) and quantum technologies (QT). We will argue that within few years AP will reach Technology Readiness Level (RTL) 4-5 in QT, and will thus become a legitimate platform for QI and QT

Generació de pulsos ultra curts sincronitzats via "self-phase modulation" en fibres de cristal fotònic per mostreig electro-optic a l'infraroig mitjà

Electro-optical sampling (EOS) is ideally suited to directly measure electric field THz waveforms. Translation of EOS into the mid-IR (7 μm) requires optically synchronized ultrashort pulses with duration of half a cycle (12 fs), or less, of the pulse to be sampled. We demonstrate a solution which is based on engineered self-phase modulation (SPM) and dispersion compensation in a solid core photonic crystal fiber (PCF) driven by a Er:fiber laser. For this purpose the supercontinuum (SC) generation process was studied in PCF using a nonlinear wave propagation code, gUPPElab. Experimentally, two PCF with different dispersion curves were investigated to produce SC pumped by pulses from the fiber laser with 70 fs duration and 2.5 nJ energy. A spectrum spanning over 700 nm centred at 1.5 μm was achieved using 22 cm long all-normal dispersion PCF with 35% of efficiency and pulses were compressed in a prism compressor down to measured pulse duration of 30 fs. Based on this confirmation of the concept, a new PCF with a zero dispersion point around 1.5 μm was used which generated SC over 600 nm with 64% of coupling efficiency. Due to dispersion engineering of the PCF, the emerging pulses were self-compressed and revealed a pulse duration of 13 fs.La técnica de muestreo electro-óptico es capaz de medir directamente el campo eléctrico en la región espectral de THz. La utilización de esta técnica en el mid-IR (7 μm) requiere pulsos ultra cortos sincronizados ópticamente y con una duración similar a medio ciclo (12 fs), o menos, del pulso a medir. Nosotros demostramos la solución basado en el efecto "self phase modulation" (SPM) en una fibra de cristal fotónico (FCF) con núcleo sólido con dispersión auto-compensada bombeada por un laser de fibra de Erbio. Para este propósito, el efecto de "supercontinuum" (SC) fue estudiado en diferentes FCF haciendo uso de un simulador de propagación de ondas no-lineales, gUPPElab. Experimentalmente, dos FCF con diferentes curvas de dispersión fueron investigadas para producir SC bombeados por pulsos del laser de fibra con una duración de 70 fs y 2.5 nJ de energía. Un espectro que se extendía unos 700 nm centrado en 1.5 μm fue obtenido utilizando un FCF con una dispersión en el régimen normal con una longitud de 22 cm y una eficiencia del 35%. Una duración de los pulsos de 30 fs fue medida después de comprimirlos utilizando un compresor de prismas. Una vez confirmada la utilidad de esta técnica, otra FCF con dispersión cero alrededor de 1.5 μm fue utilizada, con la cual producimos un SC de 600 nm con 64% de eficiencia. Debido a la ingeniería de la FCF, los pulsos resultantes estaban auto-comprimidos y mostraron una duración temporal de 13 fs.La tècnica de mostreig electro-òptic és capaç de mesurar directament el camp elèctric a la regió espectral de THz. La utilització d'aquesta tècnica en el mid-IR (7 micres) requereix polsos ultra curts sincronitzats òpticament i amb una durada similar a mig cicle (12 fs), o menys, del pols a mesurar. Nosaltres demostrem la solució basat en l'efecte "self phase modulation" (SPM) en una fibra de vidre fotònic (FCF) amb nucli sòlid amb dispersió auto-compensada bombejada per un làser de fibra de Erbi. Per a aquest propòsit, l'efecte de "supercontinuum" (SC) va ser estudiat en diferents FCF fent ús d'un simulador de propagació d'ones no-lineals, gUPPElab. Experimentalment, dos FCF amb diferents corbes de dispersió van ser investigades per produir SC bombats per polsos del làser de fibra amb una durada de 70 fs i 2.5 nJ d'energia. Un espectre que s'estenia uns 700 nm centrat en 1.5 micres va ser obtingut mitjançant un FCF amb una dispersió en el règim normal amb una longitud de 22 cm i una eficiència del 35%. Una durada dels polsos de 30 fs va ser mesurada després de comprimir utilitzant un compressor de prismes. Un cop confirmada la utilitat d'aquesta tècnica, una altra FCF amb dispersió zero al voltant de 1.5 micres va ser utilitzada, amb la qual produïm un SC de 600 nm amb el 64% d'eficiència. A causa de l'enginyeria de la FCF, els polsos resultants estaven auto-comprimits i van mostrar una durada temporal de 13 fs

Generació de pulsos ultra curts sincronitzats via "self-phase modulation" en fibres de cristal fotònic per mostreig electro-optic a l'infraroig mitjà

Electro-optical sampling (EOS) is ideally suited to directly measure electric field THz waveforms. Translation of EOS into the mid-IR (7 μm) requires optically synchronized ultrashort pulses with duration of half a cycle (12 fs), or less, of the pulse to be sampled. We demonstrate a solution which is based on engineered self-phase modulation (SPM) and dispersion compensation in a solid core photonic crystal fiber (PCF) driven by a Er:fiber laser. For this purpose the supercontinuum (SC) generation process was studied in PCF using a nonlinear wave propagation code, gUPPElab. Experimentally, two PCF with different dispersion curves were investigated to produce SC pumped by pulses from the fiber laser with 70 fs duration and 2.5 nJ energy. A spectrum spanning over 700 nm centred at 1.5 μm was achieved using 22 cm long all-normal dispersion PCF with 35% of efficiency and pulses were compressed in a prism compressor down to measured pulse duration of 30 fs. Based on this confirmation of the concept, a new PCF with a zero dispersion point around 1.5 μm was used which generated SC over 600 nm with 64% of coupling efficiency. Due to dispersion engineering of the PCF, the emerging pulses were self-compressed and revealed a pulse duration of 13 fs.La técnica de muestreo electro-óptico es capaz de medir directamente el campo eléctrico en la región espectral de THz. La utilización de esta técnica en el mid-IR (7 μm) requiere pulsos ultra cortos sincronizados ópticamente y con una duración similar a medio ciclo (12 fs), o menos, del pulso a medir. Nosotros demostramos la solución basado en el efecto "self phase modulation" (SPM) en una fibra de cristal fotónico (FCF) con núcleo sólido con dispersión auto-compensada bombeada por un laser de fibra de Erbio. Para este propósito, el efecto de "supercontinuum" (SC) fue estudiado en diferentes FCF haciendo uso de un simulador de propagación de ondas no-lineales, gUPPElab. Experimentalmente, dos FCF con diferentes curvas de dispersión fueron investigadas para producir SC bombeados por pulsos del laser de fibra con una duración de 70 fs y 2.5 nJ de energía. Un espectro que se extendía unos 700 nm centrado en 1.5 μm fue obtenido utilizando un FCF con una dispersión en el régimen normal con una longitud de 22 cm y una eficiencia del 35%. Una duración de los pulsos de 30 fs fue medida después de comprimirlos utilizando un compresor de prismas. Una vez confirmada la utilidad de esta técnica, otra FCF con dispersión cero alrededor de 1.5 μm fue utilizada, con la cual producimos un SC de 600 nm con 64% de eficiencia. Debido a la ingeniería de la FCF, los pulsos resultantes estaban auto-comprimidos y mostraron una duración temporal de 13 fs.La tècnica de mostreig electro-òptic és capaç de mesurar directament el camp elèctric a la regió espectral de THz. La utilització d'aquesta tècnica en el mid-IR (7 micres) requereix polsos ultra curts sincronitzats òpticament i amb una durada similar a mig cicle (12 fs), o menys, del pols a mesurar. Nosaltres demostrem la solució basat en l'efecte "self phase modulation" (SPM) en una fibra de vidre fotònic (FCF) amb nucli sòlid amb dispersió auto-compensada bombejada per un làser de fibra de Erbi. Per a aquest propòsit, l'efecte de "supercontinuum" (SC) va ser estudiat en diferents FCF fent ús d'un simulador de propagació d'ones no-lineals, gUPPElab. Experimentalment, dos FCF amb diferents corbes de dispersió van ser investigades per produir SC bombats per polsos del làser de fibra amb una durada de 70 fs i 2.5 nJ d'energia. Un espectre que s'estenia uns 700 nm centrat en 1.5 micres va ser obtingut mitjançant un FCF amb una dispersió en el règim normal amb una longitud de 22 cm i una eficiència del 35%. Una durada dels polsos de 30 fs va ser mesurada després de comprimir utilitzant un compressor de prismes. Un cop confirmada la utilitat d'aquesta tècnica, una altra FCF amb dispersió zero al voltant de 1.5 micres va ser utilitzada, amb la qual produïm un SC de 600 nm amb el 64% d'eficiència. A causa de l'enginyeria de la FCF, els polsos resultants estaven auto-comprimits i van mostrar una durada temporal de 13 fs

Seven-octave high-brightness and carrier-envelope-phase-stable light source

High-brightness sources of coherent and few-cycle-duration light waveforms with spectral coverage from the ultraviolet to the terahertz would offer unprecedented versatility and opportunities for a wide range of applications from bio-chemical sensing to time-resolved and nonlinear spectroscopy, and to attosecond light-wave electronics. Combinations of various sources with frequency conversion and supercontinuum generation can provide relatively large spectral coverage, but many applications require a much broader spectral range and low-jitter synchronization for time-domain measurements. Here, we present a carrier-envelope-phase (CEP)-stable light source, seeded by a mid-infrared frequency comb with simultaneous spectral coverage across seven optical octaves, from the ultraviolet (340¿nm) into the terahertz (40,000¿nm). Combining soliton self-compression and dispersive wave generation in an anti-resonant-reflection photonic-crystal fibre with intra-pulse difference frequency generation in BaGa2GeSe6, the spectral brightness is two to five orders of magnitude above that of synchrotron sources. This will enable high-dynamic-range spectroscopies and provide numerous opportunities in attosecond physics and material sciences.J.B. and his group acknowledge financial support from the European Research Council via ERC Advanced Grant ‘TRANSFORMER’ (788218) and ERC Proof of Concept Grant ‘mini-X’ (840010), the European Union’s Horizon 2020 for FET-OPEN ‘PETACom’ (829153), FET-OPEN ‘OPTOlogic’ (899794), Laserlab-Europe (EU-H2020 654148), Marie Skłodowska-Curie grant no. 860553 (‘Smart-X’), MINECO for Plan Nacional FIS2017-89536-P, AGAUR for 2017 SGR 1639, MINECO for ‘Severo Ochoa’ (SEV- 2015-0522), Fundació Cellex Barcelona, CERCA Programme/Generalitat de Catalunya and the Alexander von Humboldt Foundation for the Friedrich Wilhelm Bessel Prize. We thank I. Tyulnev and M. Enders for their assistance.Peer ReviewedPostprint (published version