Frottement de films minces d'hydrogel : poroélasticité et interface

Thin hydrogel films find applications in biomedical engineering (synthetic articular cartilage, contact lenses) or optics (anti-fog coatings) thanks to their biocompatibility, transparency, and lubricating properties. The frictional properties of these systems in water, which are crucial for their use, arise from the complex coupling of several physical mechanisms. Fluid film lubrication, poroelastic flows in the gel due to pressure gradients, and molecular interactions at the interface between the gel and the sliding surface are all involved in gel friction.In the present work, we provide a description of the role played by interfacial molecular interactions on friction of hydrogels in water. To this end, we built an experimental set up in which both poroelastic flows and water film lubrication are suppressed. By sliding a spherical silica lens with a rotative trajectory over a micrometer-thick polydimethylacrylamide gel film immersed in water, under imposed normal force and velocity, we measure the frictional forces and observe the gel/silica contact by interferometry. By functionalizing the silica with various silanes, we show an effect of surface chemistry of the silica lens on the measured friction forces and their dependence on sliding speed, over three decades in velocity. In transient regime, we demonstrate an ageing phenomenon of the interface when the lens is maintained in contact with the gel over long times before sliding initiation. We derive a model for steady state friction based on the thermodynamic adsorption/desorption of polymer chains on the sliding surface. This model successfully accounts for our experimental observations with a set of molecular parameters which agree with the physico-chemistry of our silanated systems.Les films minces d’hydrogel sont des systèmes prometteurs pour des applications en ingénierie biomédicale (cartilage articulaire synthétique, lentilles de contact) ou optique (revêtements anti-buée) grâce à leur biocompatibilité, leur transparence et leurs propriétés lubrifiantes. Les propriétés frictionnelles de ces systèmes dans l’eau, cruciales pour leur utilisation, sont complexes car elles mettent en jeu plusieurs mécanismes physiques souvent couplés. La lubrification par un film d’eau, les écoulements poroélastiques dans le gel sous l’effet de gradients de pression et les interactions moléculaires à l’interface entre le gel et la surface glissante sont évoqués pour expliquer le frottement des gels.Dans ce travail de thèse, nous avons mesuré puis décrit le rôle des interactions moléculaires interfaciales dans le frottement des hydrogels dans l’eau. Pour cela, nous avons développé un dispositif expérimental permettant de supprimer à la fois les contributions poroélastiques et de lubrification par un film d’eau. En faisant glisser une lentille sphérique de silice en rotation sur un film de gel de polydiméthylacrylamide d’épaisseur micrométrique immergé dans l’eau, sous force normale et vitesse imposées, nous mesurons les forces de frottement et nous observons le contact gel/silice par interférométrie. En fonctionnalisant la silice par des silanes variés, nous mettons en évidence un effet important de la chimie de surface de la lentille de silice sur les forces de frottement mesurées et leur dépendance en vitesse de glissement, laquelle est variée sur trois ordres de grandeur. En régime transitoire, nous mettons en évidence un phénomène de vieillissement de l’interface lorsque la lentille est maintenue en contact avec le gel sur des temps longs avant d’initier le glissement. Pour discuter ces observations, nous proposons un modèle de frottement en régime stationnaire basé sur l’adsorption/désorption thermodynamique des chaînes polymères sur la surface glissante. Ce modèle rend compte des observations expérimentales à partir de paramètres moléculaires en accord avec la physicochimie des silices silanisées

Friction of thin hydrogel films : poroelasticity and interface

Les films minces d’hydrogel sont des systèmes prometteurs pour des applications en ingénierie biomédicale (cartilage articulaire synthétique, lentilles de contact) ou optique (revêtements anti-buée) grâce à leur biocompatibilité, leur transparence et leurs propriétés lubrifiantes. Les propriétés frictionnelles de ces systèmes dans l’eau, cruciales pour leur utilisation, sont complexes car elles mettent en jeu plusieurs mécanismes physiques souvent couplés. La lubrification par un film d’eau, les écoulements poroélastiques dans le gel sous l’effet de gradients de pression et les interactions moléculaires à l’interface entre le gel et la surface glissante sont évoqués pour expliquer le frottement des gels.Dans ce travail de thèse, nous avons mesuré puis décrit le rôle des interactions moléculaires interfaciales dans le frottement des hydrogels dans l’eau. Pour cela, nous avons développé un dispositif expérimental permettant de supprimer à la fois les contributions poroélastiques et de lubrification par un film d’eau. En faisant glisser une lentille sphérique de silice en rotation sur un film de gel de polydiméthylacrylamide d’épaisseur micrométrique immergé dans l’eau, sous force normale et vitesse imposées, nous mesurons les forces de frottement et nous observons le contact gel/silice par interférométrie. En fonctionnalisant la silice par des silanes variés, nous mettons en évidence un effet important de la chimie de surface de la lentille de silice sur les forces de frottement mesurées et leur dépendance en vitesse de glissement, laquelle est variée sur trois ordres de grandeur. En régime transitoire, nous mettons en évidence un phénomène de vieillissement de l’interface lorsque la lentille est maintenue en contact avec le gel sur des temps longs avant d’initier le glissement. Pour discuter ces observations, nous proposons un modèle de frottement en régime stationnaire basé sur l’adsorption/désorption thermodynamique des chaînes polymères sur la surface glissante. Ce modèle rend compte des observations expérimentales à partir de paramètres moléculaires en accord avec la physicochimie des silices silanisées.Thin hydrogel films find applications in biomedical engineering (synthetic articular cartilage, contact lenses) or optics (anti-fog coatings) thanks to their biocompatibility, transparency, and lubricating properties. The frictional properties of these systems in water, which are crucial for their use, arise from the complex coupling of several physical mechanisms. Fluid film lubrication, poroelastic flows in the gel due to pressure gradients, and molecular interactions at the interface between the gel and the sliding surface are all involved in gel friction.In the present work, we provide a description of the role played by interfacial molecular interactions on friction of hydrogels in water. To this end, we built an experimental set up in which both poroelastic flows and water film lubrication are suppressed. By sliding a spherical silica lens with a rotative trajectory over a micrometer-thick polydimethylacrylamide gel film immersed in water, under imposed normal force and velocity, we measure the frictional forces and observe the gel/silica contact by interferometry. By functionalizing the silica with various silanes, we show an effect of surface chemistry of the silica lens on the measured friction forces and their dependence on sliding speed, over three decades in velocity. In transient regime, we demonstrate an ageing phenomenon of the interface when the lens is maintained in contact with the gel over long times before sliding initiation. We derive a model for steady state friction based on the thermodynamic adsorption/desorption of polymer chains on the sliding surface. This model successfully accounts for our experimental observations with a set of molecular parameters which agree with the physico-chemistry of our silanated systems

Frottement de films minces d'hydrogel : poroélasticité et interface

Thin hydrogel films find applications in biomedical engineering (synthetic articular cartilage, contact lenses) or optics (anti-fog coatings) thanks to their biocompatibility, transparency, and lubricating properties. The frictional properties of these systems in water, which are crucial for their use, arise from the complex coupling of several physical mechanisms. Fluid film lubrication, poroelastic flows in the gel due to pressure gradients, and molecular interactions at the interface between the gel and the sliding surface are all involved in gel friction.In the present work, we provide a description of the role played by interfacial molecular interactions on friction of hydrogels in water. To this end, we built an experimental set up in which both poroelastic flows and water film lubrication are suppressed. By sliding a spherical silica lens with a rotative trajectory over a micrometer-thick polydimethylacrylamide gel film immersed in water, under imposed normal force and velocity, we measure the frictional forces and observe the gel/silica contact by interferometry. By functionalizing the silica with various silanes, we show an effect of surface chemistry of the silica lens on the measured friction forces and their dependence on sliding speed, over three decades in velocity. In transient regime, we demonstrate an ageing phenomenon of the interface when the lens is maintained in contact with the gel over long times before sliding initiation. We derive a model for steady state friction based on the thermodynamic adsorption/desorption of polymer chains on the sliding surface. This model successfully accounts for our experimental observations with a set of molecular parameters which agree with the physico-chemistry of our silanated systems.Les films minces d’hydrogel sont des systèmes prometteurs pour des applications en ingénierie biomédicale (cartilage articulaire synthétique, lentilles de contact) ou optique (revêtements anti-buée) grâce à leur biocompatibilité, leur transparence et leurs propriétés lubrifiantes. Les propriétés frictionnelles de ces systèmes dans l’eau, cruciales pour leur utilisation, sont complexes car elles mettent en jeu plusieurs mécanismes physiques souvent couplés. La lubrification par un film d’eau, les écoulements poroélastiques dans le gel sous l’effet de gradients de pression et les interactions moléculaires à l’interface entre le gel et la surface glissante sont évoqués pour expliquer le frottement des gels.Dans ce travail de thèse, nous avons mesuré puis décrit le rôle des interactions moléculaires interfaciales dans le frottement des hydrogels dans l’eau. Pour cela, nous avons développé un dispositif expérimental permettant de supprimer à la fois les contributions poroélastiques et de lubrification par un film d’eau. En faisant glisser une lentille sphérique de silice en rotation sur un film de gel de polydiméthylacrylamide d’épaisseur micrométrique immergé dans l’eau, sous force normale et vitesse imposées, nous mesurons les forces de frottement et nous observons le contact gel/silice par interférométrie. En fonctionnalisant la silice par des silanes variés, nous mettons en évidence un effet important de la chimie de surface de la lentille de silice sur les forces de frottement mesurées et leur dépendance en vitesse de glissement, laquelle est variée sur trois ordres de grandeur. En régime transitoire, nous mettons en évidence un phénomène de vieillissement de l’interface lorsque la lentille est maintenue en contact avec le gel sur des temps longs avant d’initier le glissement. Pour discuter ces observations, nous proposons un modèle de frottement en régime stationnaire basé sur l’adsorption/désorption thermodynamique des chaînes polymères sur la surface glissante. Ce modèle rend compte des observations expérimentales à partir de paramètres moléculaires en accord avec la physicochimie des silices silanisées