Electrodialytic Recovery Of Lithium From Secondary Resources

The current energy transition towards more sustainable systems has been driven by climate change and the need to decarbonize different sectors, such as transport. Therefore, Lithium- ion batteries (LIB) play a critical role in both the electrification of transportation and the inte- gration of renewable energy sources. The growing demand for batteries with high energy ef- ficiency and safety has led to an increase in the extraction of lithium (Li), with global demand for Li expected to rise to around 1.3 million metric tons of Li by 2025. In addition, Li appears on both the European Union's (EU) lists of critical raw materials (CRMs) and strategic raw ma- terials (SRMs), highlighting its economic importance, risk of scarcity and industrial relevance. The search for more sustainable and non-extractive approaches to Li production is fundamen- tal to the social, economic, and environmental equity of the energy transition. This includes establishing robust Li reuse and recycling systems, to effectively reduce the exploitation and negative impacts associated with primary resources extraction. Electrodialytic (ED) technologies can promote both the removal of toxic elements and the re- covery of CRMs from different environmental samples. ED treatment is based on the applica- tion of an electric field that is established when a low-level direct current is applied between a pair of electrodes, facilitating the transport of species to one of the electrodes, from where they can be subsequently removed. The present work analyzed the potential of the ED process for the recovery of Li from two solid secondary sources: mine tailings (MT) and aluminum-lithium (Al-Li) alloy dust residues. Four MT sub-samples were tested, resulting from different grinding conditions in terms of rotations per minute (rpm): 600, 800, 1,000 and 1,650 rpm. In order to make Li recovery more efficient during the process, the addition of oxalic acid (OA), an organic acid, and deep eutectic solvents (DES) mixtures of choline chloride (ChCl) containing malonic acid (MA) and OA (ChCl:MA and ChCl:OA) was tested. The experimental conditions, including current, duration, liquid:solid (L:S) ratio, stirring speed, number of compartments in the ED reactor, the use of a cation exchange membrane, and catholyte composition remained constant throughout the experiments. The highest Li recovery rate (81%) was obtained for the ED treatment of the Al-Li alloy carried out with OA. The highest Li recovery rate achieved among the four MT samples occurred with MT processed at 800 rpm with ChCl:OA, reaching a recovery rate of 5%. With regard to the Al- Li alloy, the DES mixtures resulted in lower Li recovery rates, namely 69% and 38% with the application of ChCl:OA and ChCl:MA, respectively. In the Al-Li alloy control treatment, 43% of the Li was recovered. In addition, energy consumption, CO2 emissions and the financial impact of ED treatment were determined. The Al-Li alloy sample proved to be significantly more fi- nancially viable, with financial return of 54 € from treating 1 t of sample. The use of the stirrer is responsible for around 86.41% of the total energy consumption for each experiment. The work carried out contributes to understanding the recovery of Li from secondary sources, offering prospects for further optimization of the ED process for Li extraction.A atual transição energética para sistemas mais sustentáveis tem sido impulsionada pelas al- terações climáticas e a necessidade de descarbonização de diferentes setores, como o dos transportes. As baterias de iões de lítio (LIB) apresentam, por isso, um papel crítico tanto na eletrificação dos transportes como na integração em fontes de energia renováveis. A crescente procura por baterias com elevada densidade energética, eficiência e segurança, levou a um aumento da extração de lítio (Li), prevendo-se que a procura global de Li aumente para cerca de 1,3 milhões de toneladas métricas até 2025. Além disso, o Li está identificado como uma matéria-prima essencial (MPE) e uma matéria-prima estratégica pela União Europeia (UE), sa- lientando a sua importância económica, risco de escassez e relevância industrial. A procura de abordagens mais sustentáveis e não extrativas para a produção de Li é funda- mental no âmbito da equidade social, económica e ambiental da transição energética. Tal inclui a criação de sistemas sólidos de reutilização e reciclagem de Li, de forma a reduzir eficazmente a exploração e os impactes negativos associados à extração de recursos primários. O processo electrodialítico (ED) mostrou resultados promissores na recuperação de MPEs de diferentes amostras. Baseia-se na aplicação de um campo elétrico que é estabelecido quando uma corrente contínua de baixa intensidade é aplicada entre um par de eléctrodos, conduzindo as espécies para um dos eléctrodos, de onde podem ser posteriormente removidas. O presente trabalho analisou o potencial do processo ED para a recuperação de Li a partir de duas fontes secundárias sólidas: resíduos de minas (MT) e de ligas de alumínio-lítio (Al-Li). Foram testadas quatro sub-amostras dos MT, resultantes de diferentes condições de moagem em termos de rotações por minuto (rpm): 600, 800, 1 000 e 1 650 rpm. Com vista a tornar a recuperação de Li mais eficiente durante o processo, foi testada a adição de ácido oxálico (AO), um ácido orgânico, e solventes eutécticos (DES) de cloreto de colina (ChCl) contendo ácido malónico (AM) e AO (ChCl:AM e ChCl:AO). As condições experimentais, incluindo a intensidade de corrente, a duração, a relação líquido: sólido (L:S), a velocidade de agitação, o número de compartimentos no reator ED, o uso de membrana de troca catiónica, e a composição do eletrólito permaneceram constantes ao longo das experiências. As taxas de recuperação de Li a partir dos MT foram inferiores às experiências realizadas com ligas de Al-Li. A taxa de recuperação de Li mais elevada (81%) foi obtida para a liga Al-Li com AO. A maior recuperação de Li alcançada entre as quatro amostras de MT ocorreu com a MT processada a 800 rpm, com ChCl:AO, atingindo uma taxa de 5%. Relativamente à liga Al-Li, as misturas de DES resultaram em taxas de recuperação de Li mais baixas, nomeadamente 69% e 38% com a aplicação de ChCl:AO e ChCl:AM, respetivamente. Na experiência controlo da liga Al-Li, 43% do Li foi recuperado. Além disso, foram determinados os consumos de energia, as emissões de CO2 e o impacto financeiro do tratamento. A liga Al-Li provou ser mais viável, com retorno financeiro de 54€ pelo tratamento de 1 t de amostra. O maior consumo energético é relacionado com a utilização do agitador, responsável por cerca de 86,41% do consumo total de energia, para cada experiência. O trabalho realizado contribui para compreender a recuperação de Li de fontes secundárias , oferecendo perspetivas de otimização do processo ED para a extração de Li

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