Impact of nanostructure configuration on the photovoltaic performance of quantum dot arrays

In this work, a mesoscopic model based on the non-equilibrium Green's function formalism for a tight-binding-like effective Hamiltonian is used to investigate a selectively contacted quantum dot array designed for operation as a single junction quantum dot solar cell. By establishing a direct relation between nanostructure configuration and optoelectronic properties, the investigation reveals the influence of inter-dot and dot-contact coupling strengths on the rates of charge carrier photogeneration, radiative recombination, and extraction at contacts, and consequently on the ultimate performance of photovoltaic devices with finite quantum dot arrays as the active medium. For long carrier lifetimes, the dominant configuration effects originate in the dependence of the joint density of states on the inter-dot coupling in terms of band width and effective band gap. In the low carrier lifetime regime, where recombination competes with carrier extraction, the extraction efficiency shows a critical dependence on the dot-contact coupling.Comment: 11 pages, 15 figures; extensively revised and substantially extended versio

Quantum transport in Green’s function formalism and electron-photon interaction for modeling photovoltaic cells

Ce document présente notre travail sur la modélisation en formalisme des fonctions de Green (abrégé formalisme de Green) du transport quantique et de l’intéraction éléctron-photon dans une cellule photovoltaïque composée d’une boîte quantique connectée à deux nanofils semi-infinis, La simulation numérique a été réalisée sur le cluster de calculs MERLIN (IM2NP). Nous présentons le formalisme de Green en général puis appliqué à cellule. Le fonctionnement général de la cellule est déduit de son diagramme de bande qui comporte des contacts sélectifs. Ensuite, nous présentons les résultats obtenus dans l’approximation de bande plate, qui simplifie le contact aux nanofils. Ceux-ci mettent en lumière des effets intriqués du couplage tunnel (couplage entre la boîte et les nanofils) et du couplage optique (couplage avec la lumière). Nous présentons ensuite un calcul analytique effectué dans le régime de fort couplage tunnel et qui explique le fonctionnement contre-intuitif du couplage tunnel dans ce régime. Nous observons également une transition dans le processus de production du courant entre le régime de fort couplage tunnel et le régime de fort couplage optique. Ensuite, nous sortons de l’approximation de bande plate et découvrons que les effets contre-intuitifs sont toujours valides, même si le modèle analytique lui ne l’est plus. Nous présentons le nouvel effet induit par la nouvelle forme du couplage aux réservoirs hors de l’approximation de bande plate: la courbe courant-tension présente une conductance de shunt négative. Cela n’a jamais été observé dans une cellule photovoltaïque auparavant. Enfin, nous présentons une réalisation possible de notre cellule.This document present our work on the modeling of quantum transport coupled to electron-photon interaction in a solar cell composed of one quantum dot connected to two semi-infinite quantum wires. The proposed cell based on a dot in a wire, is a concept imagined in order to investigate quantum effects inside 1D structures in contact with 0D ones. The numerical simulation powered on the Merlin cluster (IM2NP) relies on Green’s function formalism. The philosophy of Green’s function formalism is introduced and then applied to the photovoltaic cell. An overview of the functioning of the cell is given. Results on the cell are presented in the wide band limit (approximation that simplifies the contact to wires). We observe an interlinked impact of the tunneling coupling (dot-wires coupling) and the optical coupling (to light) on the current. In the strong tunneling regime, an increase of the tunneling coupling decreases the current and similarly in the strong optical coupling regime, an increase of the optical coupling decreases the current. We investigate the counter-intuitive impact of the tunneling coupling in the strong tunneling regime through analytical calculations, considering only the first loop of the numerical code instead of the whole self-consistent process. We observe a transition in the current creation process while switching from the strong tunneling regime to the strong optical coupling regime. Results on the cell beyond the wide band limit approximation are presented in which the system exhibits another atypical response to illumination: I-V curve exhibits a negative shunt conductance! Finally, a realization proposal for the concept cell is described