Arany és módosító TiO2, CeO2 és CuO oxidokból felépülő nanoszerkezetek inert hordozón: az aktív határfelület szabályozott kialakítása és katalitikus tulajdonságai = Nanostructures of gold and TiO2, CeO2 and CuO supported on inert surface: controlled formation of the active interface and its catalytic properties

TiO2, CeO2, CuO „aktív” oxidokkal promoveált SiO2-hordozós Au-tartalmú katalizátorokat készítettünk és vizsgáltunk. Kétféle, arany szolok alkalmazásán alapuló szintézismódszerrel 6 nm-es arany részecskék felületén 1-3 nm-es aktív oxid szigeteket hoztunk létre. Az Au részecskék felületének módosítása a szolban vagy az Au/SiO2 mintán történt (melyet a szol polikationnal módosított SiO2 hordozóra való kötésével kaptunk). Feltehetőleg az arany részecskéket körülvevő negatív töltésű stabilizátorok (melyek még az Au/SiO2 mosása, szárítása után is jelen vannak) és az aktív oxidok prekurzorai közötti elektrosztatikus kölcsönhatások és komplexképződés biztosítja a promóveáló oxidok kedvezményezett kötődését az Au részecskék felületén a SiO2 felületével szemben. A katalizátorok végső szerkezete a kalcinálás során alakul ki, mely eltávolítja a szintézisből visszamaradt szerves anyagokat és a promotereket oxidformába hozza. A TiO2, CeO2, CuO-val részlegesen borított Au részecskék szinterelődési hajlama jelentősen csökkent, és kiváló CO oxidációs aktivitást mutattak a referencia mintákhoz képest, azaz, amikor az arany a tömbi aktív oxidon van diszpergálva. A SiO2 hordozón stabilizált kiterjedt promoter oxid-Au határfelület szinergetikus tulajdonságait az arannyal érintkező vékony oxid szigetek feltehetőleg megnövekedett oxigén-aktiválási képességével magyarázzuk. A tömbi jellegű aktív oxidok, melyek az aranytól távol helyezkednek el, lényegében nem befolyásolják a katalitikus aktivitást. | SiO2 supported Au nanoparticles promoted by “active oxides” such as TiO2, CeO2, CuO were developed and investigated for catalytic purposes. Using two parallel synthesis methods based on the application of gold sols, decoration of Au particles of 6 nm with islands of the active oxide of 1-3 nm was achieved. The modification of Au particles was done either before or after the sol was adsorbed on SiO2 with the aid of a polycation. Decoration of Au particles by the promoters were assumed to be governed by the interaction of negative stabilizing sphere around Au nanoparticles (which still exists also on Au/SiO2 parent sample after washing and drying) and the active oxide precursors through electrostatic interactions and complex formation. The final catalyst structure was produced in calcination treatment to remove organic material and convert all promoter species into oxide form. The partial coverage of gold surface with TiO2, CeO2, CuO resulted in higher resistance of Au against sintering and outstanding CO oxidation activity compared to the case when Au is supported on bulk active oxide. The extended interface formed between the promoter oxide and Au with SiO2 underneath behaves in the catalytic reaction in a synergetic way probably due to the increased oxygen activation ability of thin TiO2, CeO2, CuO patches in contact with gold. Bulk active oxide particles isolated from gold, which are also present at higher loadings, do not contribute much to the catalytic activity

Sol-derived AuNi/MgAl2O4catalysts: Formation, structure and activityin dry reforming of methane

Ni nanoparticles doped with different amount of gold were supported on MgAl2O4by deposition fromaqueous metal sol producing a series of catalysts with different Au content. The sol procedure was allowedto obtain dispersed metal particles with different composition. The particle size and the particle compo-sition of the sol were maintained even after being deposited on the support. The catalysts, characterizedby several techniques such as TPR, XPS, XRD, TEM, HRTEM and EELS at the different stages of their lifeexhibited significant structural modification. In particular, thermal treatments in reducing and oxidizingenvironment produced NiAu alloy phases and NiO surface segregation, respectively. When testing formethane dry reforming with CO2in temperature ramped reaction, the monometallic nickel catalyst wasmore active at lower temperature whereas the bimetallic catalysts were more active at higher temper-ature. The presence of gold slightly affected the CO/H2ratio due to the occurrence of parallel reactionssuch as the reverse water gas shift reaction (RWGS). Both types of catalysts, monometallic and bimetallicones, deactivated a little with time but the degree of activity loss was not in straightforward relation withAu content due to the different effect of gold on the stability and on the amount of carbon formation.© 2013 Elsevier B.V. All rights reserved

A kvarter felszínfejlődés vizsgálata numerikus felszínfejlődési modellek (SPM), távérzékelt adatok és terepi vizsgálatok segítségével a Dunántúl középső régiójában = Studies on Quaternary surface evolution in the Mid-Transdanubian region by Surface Processes Modelling (SPM), remotely sensed data and field observations

A Dunántúl felszínfejlődési folyamatait vizsgáltuk. Termokronológiai eredményünk, a hasadásnyomok bimodális hossz-eloszlása azt támasztja alá, hogy a Velencei-hg. az eocénben bekövetkezett hőtörténeti esemény után egy második hőhatást is elszenvedett, de komolyabban már nem fedődött be. A többi paleozóos felszíni kibukkanás nem volt datálható. Georeferált történelmi térképek alapján a Duna bevágódására és avulziójára következtettünk, a Kisalföld környékén aktív tektonikára utaló folyódinamikai jelenségeket találtunk. A Pinka-Perint-Répce vízhálózatában megfigyelhető oldalelmozdulásos tektonika, amely helyenként csuszamlásos tevékenységgel is párosul. A dunántúli vulkánok pannon fekü felületét vizsgálva arra következtetünk, hogy a recens vertikális mozgásokkal való korreláció miatt ezek a mozgások hosszabb időtávra is extrapolálhatók. A kiemelkedés az oka a Dunántúl kvarterben bekövetkezett vízrajzi átszerveződésének. A numerikus modellezési eredményeink csak részben illeszthetők a valós jellegzetességekhez. Az Enyingi-hát elhabolódása és a Balaton holocén üledéke között összefüggést látunk, amellett, hogy a földrengések pedig a neotektonikus aktivitás bizonyítékai. A számos lefolyástalan mélyedés geofizikai vizsgálata löszkarsztot jelez. Dendrokronológiai eredményekből arra a következtetünk, hogy a Sárréti-medence is fiatal képződmény, ezért a Jenői-plató peremi völgyei juvenilis jellegűek. Összefoglalóan arra következtetünk, hogy a terület jelentős része aktív tektonikájú. | Studying the surface processes of Transdanubia, thermochronological (fission track) results of Velence Hills show a Miocene heating event after the Eocene main phase, but there was no considerable burial. The other Palaeozoic outcrops were not measurable. Using georeferenced historical maps incision and avulsion of the Danube can by implied. In the Little Hungarian Plain river dynamics indicate active tectonic processes. The drainage of Pinka-Perint-Répce system is found to be influenced by strike-slip faulting, at places combined with mass movements. The elevation of the contact surface of theTransdanubian volcanics with Pannonian strata correlates with the recent crustal movements, therefore recent uplift rates can be extrapolated back inthe past. This uplift reorganised the drainage style of theTransdanubia during the Quaternary. SPM results can be only partly validated by observations. The eroded material of the Enying ridge by the wave abrasion of Lake Balaton and the thickness of the lake sediments are found to be comparable in volume. The earthquakes also verify neotectonic activity. Numerous closed depressions on top of the ridge seem to be loess karst phenomena as revealed by geoelectric profiles. Dendrochronological results indicate that Sárrét basin is a young feature together with the juvenile valleys at the rim of the Jenő plateau. In summary, the analysed areas are mostly characterised by active tectonics

Metán aktiválás új módszere: nemes fémmel promoveált Ga-HZSM-5 katalizátor alkalmazása N2O jelenlétében = Novel method in methane activation: noble metal modified Ga-HZSM-5 in the presence of N2O

H-ZSM-5 zeolitból kiindulva gallium ioncserével Ga/H-ZSM-5, valamint második fém (M- Fe, Co, Mo, Ag, Au) vegyületéből impregnálással egyfémes M/H-ZSM-5 és kétfémes M/Ga/H-ZSM-5 katalizátor sorozatot állítottunk elő. A mintákat XRF, XRD, XPS, TPR, TPD, TPSR, TPReact, NH3 lépcsőzetes termo-deszorpció (STD-NH3), Mössbauer spektroszkópia (Fe tartalmú minták esetén), TEM, valamint kinetikus módszerekkel vizsgáltuk. A Ga bevitel növeli a H-ZSM-5 savas centrumainak erejét és számát, a második fém hatására pedig a Ga/H-ZSM-5 erős savas centrumai pedig a M/Ga/H-ZSM-5 minták oxidációs centrumaivá generálódnak. A M/Ga/H-ZSM-5 katalizátorcsalád legjobb mintáin az N2O bontás, valamint a CH4+N2O reakció reaktánsainak 50 %-os konverziójának hőmérséklete 70-160 K-nel csökken a folyamat közismerten legjobb katalizátorához viszonyítva. N2O bomlásakor az erős redox centrumokon nitrogén és oxigén keletkezik. Az oxigén atomok kisebb hányada beépül a zeolit felületbe (Oa), nagyobbik része pedig rövid életű köztes állapotú atomi oxigén (nascent oxygen) formájában reagál a metánnal. Az N2O és CH4 közötti reakció összetett oxigén átviteli mechanizmus alapján megy végbe, amely szerint a N2O nem közvetlenül reoxidálja a katalitikusan aktív centrumokat, hanem MGa-OCH3 összetételű szpecieszekkel reagálva. A katalizátor szerkezetbe beépült Oa oxigén biztosítja a M/Ga/H-ZSM-5 minták kis hőmérsékletű (323-373 K) extra aktivitásának alapját. | Monometallic M/H-ZSM-5 and bimetallic M/Ga/H-ZSM-5 (M- Fe, Mo, Co, Ag, Au) catalysts were prepared by impregnation of H-ZSM-5 and H-ZSM-5 modified by Ga ion exchange, respectively, with M-precursor. The samples were investigated by XRF, XRD, XPS, TPR, TPD, TPSR, TPReact, stepped NH3 desorption (STD-NH3), Mössbauer spectroscopy (in case of Fe containing samples), TEM and kinetic methods. Introduction of Ga increases the strength and number of acidic sites in H-ZSM-5, on the effect of the second metal addition the strong acid centres of Ga/H-ZSM-5 transform into the strong redox sites of M/Ga/H-ZSM-5. On the best performing samples of the M/Ga/H-ZSM-5 catalyst family the temperature of the 50% conversion (T50) in N2O decomposition and CH4+N2O reaction is lower by 70 and 160 K, respectively, than that on the catalysts regarded recently as the most active in these processes. N2O decomposition on the strong redox sites produces nitrogen and oxygen. A smaller part of atomic oxygen is accommodated on the zeolite surface, the larger part of short life time transient atomic oxygen reacts with methane producing MGa-OCH3 species. The reaction between N2O and CH4 takes place via complex oxygen transfer mechanism. N2O does not reoxidize the reduced active sites directly, but reacting with the MGa-OCH3 species. The oxygen accommodated on the catalyst surface plays key role in the low-temperature (323-373 K) extra activity of M/Ga/H-ZSM-5

Protein molekulák adszorpciójának in situ molekuláris szintű jellemzése fogászati implantátumok nanostrukturált felületén összegfrekvencia-keltési spektroszkópiával = Adsorption of protein molecules on nanostructured surfaces of dental implants: in situ molecular level studies by Sum Frequency Generation Spectroscopy

A titán részben kedvező mechanikai tulajdonságai, részben a felületén kialakuló oxidréteg sajátosságai miatt a legszélesebb körben felhasznált biokompatibilis fém. A projekt alapvető célkitűzése a biokompatibilitás molekuláris hátterének tanulmányozása volt aminosavak és proteinek titán-dioxidon és más biológiai szempontból potenciálisan jelentős felületeken lejátszódó adszorpciójának összegfrekvencia-keltési spektroszkópiai vizsgálata segítségével. Számos aminosavra vonatkozó eredményeink alapján megállapítottuk, hogy a kvarcüveg-aminosav oldat határfelületen nem alakul ki rendezett adszorbeált réteg, míg a kalcium-fluorid-aszparaginsav oldat határfelületen aminosav kristályok nukleálódása figyelhető meg. Az aminosavak többsége a titán-dioxidon is gyengén adszorbeálódik, egyedül a savas oldalláncú aminosavak, mint az aszparaginsav vagy a glutaminsav, alkotnak rendezett adszorbeált réteget. Az aszparaginsav példáján keresztül tisztáztuk a savas aminosavak titán-dioxidhoz való kötődésének részleteit és meghatároztuk az adszorbeátumok orientációját. Fehérjeadszorpcióval kapcsolatos vizsgálataink során módszert dolgoztunk ki a határfelületen elhelyezkedő protein molekulák orientációs paramétereinek kombinált lineáris és nemlineáris optikai spektroszkópiai mérések alapján történő meghatározására. Egy gyakorlati példa kapcsán molekuláris szintű modellt adtunk a véralvadási kaszkád töltött felületen adszorbeálódó XII. faktorának aktiválódási mechanizmusára. | Due to the favorable properties of its surface oxide, titanium is the most widely used biocompatible metal. The most important purpose of this project was to investigate the molecular level background of biocompatibility by means of sum frequency generation vibrational spectroscopy study of adsorption of amino acids and proteins on titanium-dioxide and other biologically important surfaces. It was established that no ordered amino acid adsorbate layer forms at the fused silica-amino acid solution interface. On the contrary, at the calcium fluoride-solution interface growth of randomly oriented aspartic acid crystallites was observed. Although most amino acids were found to adsorb weakly on titanium dioxide, our measurements revealed that acidic amino acids like aspartic acid or glutamic acid form a stable, uniform, ordered overlayer. The bonding mechanism and the orientation of the aspartic acid adsorbates were analyzed in detail. Concerning protein adsorption, a method was proposed for determination of the orientation parameters of interfacial protein molecules by combining data from linear and nonlinear optical spectroscopic measurements. Finally, the interaction of the blood coagulation Factor XII with charged surfaces was studied and a molecular level model was suggested for its autoactivation

Német idealizmus és romantika = German Idealism and Romantics

2005. ÉVI SZAKMAI BESZÁMOLÓ 2005-re kitűzött feladatainkat a résztvevők önálló kutatómunkáján túl nyilvános műhelyszemináriumok keretében dolgoztuk fel. A program általános ütemezése az alábbi tekintetben módosult: A múlt évben az eredeti programtervben 2005-re tervezett "Hegel és Schelling küzdelme az 1800 körüli évek filozófiájával" c. téma feldolgozását, mint azt előző évi beszámolónkban jeleztük, 2004-ben dolgoztuk fel. Célszerűbbnek látszott egyrészt ugyanis a Hegel és Schelling által közösen szerkesztett Kritisches Journal der Philosophie című folyóirat elemzését a populárfilozófia elemzésével összekötni, másrészt előnyösebbnek tűnt Schelling és Hölderlin filozófiai kísérleteinek vizsgálatát közvetlenül Fichte Jénában kifejtett alaptétel-filozófiájával összefüggésben tárgyalni. Ennek következtében 2005-ben került sor (1.) Fichte tudománytana megszületési körülményeit és jénai fellépésével egy időben kifejtett korai tudománytanát feldolgozó téma tárgyalására. Majd ezt követően - a német romantika megszületésének körülményeit vizsgáló témakör szerves folytatásaként - (2.) Hölderlin, Novalis és Friedrich Schlegel abszolútum-fogalmának rekonstrukciójára, és az idealista előzmények - elsősorban Reinhold, Fichte, Schelling, Jacobi és Niethammer filozófiai koncepciójának - vizsgálatára. | The proposed tasks by 2005 were completed both in the course of public seminars and by the attendants' own research. The general programme schedule has been changed in the following regard: The subject titled "The struggle of Hegel and Schelling with the philosophy of the 1800s" which according to the original programme schedule was planned by 2005 was already carried out in 2004. On the one hand it seemed to us more expedient to connect the analysis of the periodical titled "Kritisches Journal der Philosophie" edited by Hegel and Schelling with the analysis of the popular-philosophy, on the other hand it seemed to us more adequate to show the analysis of the philosophical experiments of Schelling and Hegel with regard to Fichtes's philosophy of the basic-proposition. Therefore the following subjects were discussed in 2005: (1) The birth-circumstances of Fichte's science-doctrine and his early science-doctrine from his Jenaer period. (2) The reconstruction of the absolute-concept of Hölderlin, Novalis and Friedrich Schlegel and the preliminaries of the problem in the German idealism above all in the philosophy of Fichte, Schelling, Jacobi and Niethammer