Structural and paramagnetic properties of dilute Ga1-xMnxN

Systematic investigations of the structural and magnetic properties of single crystal (Ga,Mn)N films grown by metal organic vapor phase epitaxy are presented. High resolution transmission electron microscopy, synchrotron x-ray diffraction, and extended x-ray absorption fine structure studies do not reveal any crystallographic phase separation and indicate that Mn occupies Ga-substitutional sites in the Mn concentration range up to 1%. The magnetic properties as a function of temperature, magnetic field and its orientation with respect to the c-axis of the wurtzite structure can be quantitatively described by the paramagnetic theory of an ensemble of non-interacting Mn$^{3+}$ ions in the relevant crystal field, a conclusion consistent with the x-ray absorption near edge structure analysis. A negligible contribution of Mn in the 2+ charge state points to a low concentration of residual donors in the studied films. Studies on modulation doped p-type (Ga,Mn)N/(Ga,Al)N:Mg heterostructures do not reproduce the high temperature robust ferromagnetism reported recently for this system.Comment: 15 pages, 14 figure

Modulated (Ga,TM)N structures: optics & magnetism

Galliumnitrid und verwandte Gemische sind nicht nur, nach derzeitigem Stand der Technik, die Grundlage vieler elektronischer Geräte (zum Beispiel blaue und weiße Leuchtdioden, Transistoren hoher Elektronenmobilität), sondern können auch durch Dotierung mit magnetischen Elementen, das heißt Übergangsmetallen oder seltenen Erden, weitere Funktionalitäten, unter anderem in der Spintronik - der gemeinsamen Nutzung der elektrischen Ladung und des magnetischen Moments von Elektronen, bieten. Die Art, wie diese magnetischen Elemente in Galliumnitrid eingebettet werden, hängt sowohl vom jeweiligen Element, als auch von den Wachstumsbedingungen des Kristalls ab. Als Funktion dieser Parameter können diverse Phasen mit teils sehr unterschiedlichen Eigenschaften hergestellt werden. Diese Arbeit beschäftigt sich mit den optischen und magnetischen Eigenschaften dreier dieser Phasen, welche sowohl aus akademischem Interesse, als auch im Hinblick auf technologische Anwendungen beachtenswert sind, und mit metallorganischer Dampfphasenabscheidung hergestellt werden können. Diese Materialien werden mit fortschrittlichen kristallographischen, chemischen, spektroskopischen und magnetometrischen Verfahren charakterisiert, und die Verbindung zwischen den Materialeigenschaften und den Wachstumsbedingungen wird untersucht. Es handelt sich dabei um die verdünnt magnetischen Halbleiter (Ga,Mn)N und (Ga,Fe)N, um Nanokristalle aus Eisennitriden und Galfenol welche in hoch mit Eisen dotiertem GaN ausflocken, und um Komplexe aus Mn- und Mg-Ionen, welche bei der Koditierung von GaN mit diesen Elementen entstehen. Im Fall von in GaN gelöstem Mn weisen die Proben über Superaustausch vermittelten Ferromagnetismus auf, dessen Curietemperatur von der Mn3+ [Mn hoch 3+]-Konzentration abhängt. Für die höchste untersuchte Konzentration von etwa 3 % werden Curietemperaturen der Größenordnung von 1 K gemessen. Das Fehlen von ladungsträgervermittelter magnetischer Wechselwirkung wird erklärt, indem durch Messung der Riesen-Zeemanaufspaltung gezeigt wird, dass eine starke Kopplung zwischen den Elektronen der 3d-Schale von Mn und den Defektelektronen in GaN besteht. Kodotiert man GaN mit Si Donatoren und Mn, wird der formelle Oxidationszustand von Mn auf 2+ reduziert, und man findet Hinweise darauf, dass zwischen Mn2+ [Mn hoch 2+] Ionen eine über Superaustausch vermittelte antiferromagnetische Wechselwirkung auftritt. Die magnetischen Eigenschaften einer ebenen Anordnung von in GaN eingebetteten [gamma]'-Gax [Ga tief x]Fe4-x [Fe tief 4-x]N Nanokristallen werden in dieser Arbeit analysiert. Die Kristalle zeigen eine eindeutige uniaxiale Formanisotropie. Zusätzlich weisen sie eine sechsfache Anisotropie senkrecht dazu auf, deren Ursprung nicht auf Anhieb klar ist. Mehrere mögliche Erklärungen für deren Ursache werden diskutiert. Weiters wird in dieser Arbeit der Einfluss der Wechselwirkung zwischen Fe und Mg auf die Entstehung von Prezipitaten in kodotierten Proben untersucht. Der Vergleich mit ab initio-Rechnungen führt zu dem Schluss, dass die Einbettung beider Fremdatome ein Oberflächenprozess ist, bei dem beide Elemente um Gitterplätze wetteifern, sodass im Vergleich zu nicht kodotierten Proben die Konzentration der jeweiligen Elemente geringer ausfällt. Im Fall digitaler Mg-Dotierung wird eine höhere Konzentration als im nicht kodotierten Fall beobachtet, was den Schluss eines volumendominierten Prozesses nahe legt. Bei der Kodotierung von GaN mit Mg Akzeptoren und Mn bilden sich Komplexe, bei denen bis zu drei der einem Mn Ion benachbarten Ga Gitterpositionen durch Mg Ionen besetzt werden. Durch Anpassung der Zahl der Mg-Nachbarn lässt sich der formale Oxidationszustand und damit das magnetische Moment der Mn Ionen zwischen 3+ und 5+ einstellen. Die Intra-Schalen-Lumineszenz der Mn 3d-Schale ist in Mn-Mg3 [Mn-Mg tief 3]-Komplexen deutlich stärker als bei isoliertem Mn, was diese Komplexe zu interessanten Kandidaten für optische Anwendungen im nahen Infrarot macht. Das gewonnene Verständnis und die dadurch ermöglichte Kontrolle der magnetischen und optischen Eigenschaften von mit Übergangsmetallen dotiertem Galliumnitrid erlaubt es nun, dieses Material als Grundlage zusätzlicher elektronischer, magnetischer, spintronischer und optischer Geräte zu nutzen.Gallium nitride and related compounds are not only the building blocks of many state of the art devices (e.g. blue and white LEDs, high electron mobility transistors), but once combined with magnetic dopants (i.e. transition metals and rare earths), further functionalities (e.g. spintronics - the simultaneous utilisation of the electrons electric charge and magnetic moment) are enabled. The incorporation of the magnetic dopants depends on the growth conditions and the type of dopant. As a function of these parameters various phases with quite different properties can be produced. In this work the optical and magnetic properties of three of these phases which are interesting from a technological and fundamental point of view and can be produced by metalorganic vapour phase epitaxy are studied by advanced structural, chemical, spectroscopic and magnetometric techniques as a function of the transition metal concentration, growth temperature and codopant concentration. These phases are dilute (Ga,Mn)N and (Ga,Fe)N, iron nitride and galfenol nanocrystals embedded in (Ga,Fe)N, and Mn-Mgx [Mg tief x] complexes in (Ga,Mn)N:Mg. Dilute (Ga,Mn)N is found to be a superexchange ferromagnet with Mn3+ [Mn hoch 3+] concentration dependent Curie temperature, which is of the order of 1 K for the highest studied Mn concentration of approximately 3 %. The lack of carrier mediated ferromagnetism is explained by confirming the presence of strong coupling between the Mn 3d electrons and valence band holes via giant Zeeman effect measurements. Upon Si donor codoping the charge state of Mn is reduced to 2+, and hints towards superexchange antiferromagnetism between the Mn2+ [Mn hoch 2+] ions are observed. The magnetic properties of a single planar array of [gamma]'-Gax [Ga tief x]Fe4-x [Fe tief 4-x]N nanocrystals embedded in GaN are analysed and a clear uniaxial shape anisotropy is revealed. The puzzling finding of a six-fold in-plane anisotropy is discussed and various possible explanations are presented. The interplay of Fe and Mg in codoped samples, and its influence on the formation of secondary phases is investigated, and in combination with values from first principles calculations the incorporation of both dopants is found to be a surface dominated process, where both dopants compete for incorporation, so their individual concentration is reduced compared to non-codoped samples. For digitally Mg doped samples an enhanced incorporation of dopants is observed, leading to the conclusion that in this case the incorporation of the dopants is bulk dominated. When codoping (Ga,Mn)N with Mg acceptors complexes are formed, where up to three Ga positions next to Mn are occupied by Mg. These complexes allow fine tuning of the Mn charge and spin state from 3d5 [3d hoch 5] to 3d2 [3d hoch 2] by varying the number of Mg neighbours. The intra-d-shell luminescence of Mn can be greatly enhanced by forming such Mn-Mg3 [Mn-Mg tief 3] complexes, making them an interesting candidate for near infrared optical applications. The obtained understanding, and with it the control of magnetic and optical properties of transition metal doped gallium nitride enables the utilisation of the material as a building block of further electronic, magnetic, spintronic and optical devices.eingereicht von: Andreas GroisZsfassung in dt. SpracheLinz, Univ., Diss., 2015OeBB(VLID)48313

Combined Inhibition of the Renin-Angiotensin System and Neprilysin Positively Influences Complex Mitochondrial Adaptations in Progressive Experimental Heart Failure.

BACKGROUND:Inhibitors of the renin angiotensin system and neprilysin (RAS-/NEP-inhibitors) proved to be extraordinarily beneficial in systolic heart failure. Furthermore, compelling evidence exists that impaired mitochondrial pathways are causatively involved in progressive left ventricular (LV) dysfunction. Consequently, we aimed to assess whether RAS-/NEP-inhibition can attenuate mitochondrial adaptations in experimental heart failure (HF). METHODS AND RESULTS:By progressive right ventricular pacing, distinct HF stages were induced in 15 rabbits, and 6 animals served as controls (CTRL). Six animals with manifest HF (CHF) were treated with the RAS-/NEP-inhibitor omapatrilat. Echocardiographic studies and invasive blood pressure measurements were undertaken during HF progression. Mitochondria were isolated from LV tissue, respectively, and further worked up for proteomic analysis using the SWATH technique. Enzymatic activities of citrate synthase and the electron transfer chain (ETC) complexes I, II, and IV were assessed. Ultrastructural analyses were performed by transmission electron microscopy. During progression to overt HF, intricate expression changes were mainly detected for proteins belonging to the tricarboxylic acid cycle, glucose and fat metabolism, and the ETC complexes, even though ETC complex I, II, or IV enzymatic activities were not significantly influenced. Treatment with a RAS-/NEP-inhibitor then reversed some maladaptive metabolic adaptations, positively influenced the decline of citrate synthase activity, and altered the composition of each respiratory chain complex, even though this was again not accompanied by altered ETC complex enzymatic activities. Finally, ultrastructural evidence pointed to a reduction of autophagolytic and degenerative processes with omapatrilat-treatment. CONCLUSIONS:This study describes complex adaptations of the mitochondrial proteome in experimental tachycardia-induced heart failure and shows that a combined RAS-/NEP-inhibition can beneficially influence mitochondrial key pathways

Citrate synthase activity.

Citrate synthase activity.</p

VPI-induced expression changes of enzymes belonging to the fatty acid metabolism.

VPI-induced expression changes of enzymes belonging to the fatty acid metabolism.</p

Enzymatic activity of succinate dehydrogenase (ETC complex II).

<p>Enzymatic activity of succinate dehydrogenase (ETC complex II).</p

Enzymatic activity of NADH dehydrogenase (ETC complex I).

<p>Enzymatic activity of NADH dehydrogenase (ETC complex I).</p