Dielectric Properties of Thin Tantalum and Niobium Oxide Layers

Dielektrická relaxační spektroskopie je jednou z užitečných metod pro studium molekulární dynamiky materiálů. Díky nedávnému pokroku v přístrojové a měřicí technice je dnes možné získat dielektrické spektrum v širokém frekvenčním intervalu a pro velice rozdílné materiály. Cílem mé práce bylo studium dielektrických relaxačních spekter a vodivosti oxidů titanu, niobu, tantalu, lanthanu a hafnia pro katody pracující na principu studené emise. Cílem výzkumu bylo analyzovat frekvenční a teplotní chování těchto oxidů, včetně jejich vodivosti, v širokém frekvenčním a teplotním rozsahu, a pokusit se stanovit původ relaxačního mechanismu. Vzhledem k tomu, že původně zadaný rozsah oxidů byl dosti široký, soustředila se pozornost pouze na oxidy tantalu a niobu, rovněž s ohledem na jejich aplikace v elektrolytických kondenzátorech. Elektrické, tepelné a mechanické (při zpracování) vlastnosti oxidů tantalu a niobu jsou dnes již dobře prozkoumány. K dispozici je však jen málo poznatků o jejich dielektrických relaxačních mechanismech. Výsledky získané pro Ta2O5 ukazují existence relaxačního maxima, nacházejícího se v experimentálně dostupném teplotním a frekvenčním intervalu 187 K – 385 K a 1 Hz – 10 MHz. Frekvence ztrátového maxima se řídí Arrheniovým zákonem s aktivační energií 0.048 eV. Ve vodivostních spektrech vykazují tenké vrstvy Ta2O5 na nízkých frekvencích ustálenou hodnotu a při vysokých frekvencích monotónní nárůst, který závisí na teplotě. Pozorovanou vodivost lze popsat mocninnou funkcí s exponentem nepatrně větším než jedna (tzv. superlineární závislost). Výsledky získané pro Nb2O5 v podobné teplotní a frekvenční oblasti, 218 K – 373 K, 1 Hz – 1 MHz rovněž ukazují jedno relaxační maximum. Frekvence ztrátového maxima se opět řídí Arrheniovým zákonem s poněkud vyšší aktivační energií 0.055 eV. Niobové kondenzátory vykazují vodivostní mechanismus shodný s kondenzátory tantalovými.Dielectric relaxation spectroscopy is one of the useful methods in studying the molecular dynamics of materials. Owing to recent developments in instrumentation and advances in measurement technique, it is possible to obtain the dispersion of dielectric permittivity in a wide frequency range and for very different materials. The purpose of my work was to investigate dielectric relaxation spectra and conductivity of oxides of titanium, niobium, tantalum, lanthanum and hafnium for field emission cathodes. The objective of the research was to analyze the frequency and temperature behavior of these oxides, as well as their conductivity over a wide frequency and temperature range, and to attempt to determine the origin of the relaxation. As the original range of oxides has been very broad, focus was paid to tantalum (Ta) and niobium (Nb) oxides only, also with regard to their application in electrolytic capacitors. Electrical, thermal and mechanical (processing) properties of Ta and Nb oxides have already been well established. Little is known, however, about detailed mechanisms of their dielectric relaxation. The results acquired for Ta2O5 show a relaxation peak in the temperature and frequency range available, 187 K – 385 K, 1 Hz – 10 MHz. The loss peak frequency follows the Arrhenius law dependence with the activation energy of 0.048 eV. In conductivity spectra, Ta2O5 film exhibits a steady – state value at low frequencies and a monotonous increase at high frequencies that depends on temperature. The observed conductivity followed a slightly superlinear power law. The results acquired for Nb2O5 show a relaxation peak in a similar temperature and frequency range, 218 K – 373 K, 1 Hz – 1 MHz. The loss peak frequency follows the Arrhenius law dependence with the activation energy of 0.055 eV. For both films the relaxation peak approximately shifted toward higher temperatures with frequency (same activation energy). Niobium capacitor shows conductivity mechanism similar to tantalum capacitor.