Study on the synthesis of NiMoS hydrodesulfurization catalysts and the surface non-stoichiometric sulfur species

作为最重要的催化材料之一，Ni/Co促进的MoS2或WS2催化剂已被广泛应用于各种油品的加氢脱硫(HDS)工艺过程。另一方面，由于环保法规对燃油硫含量规定日益严苛，高效的深度HDS催化剂越来越受到关注。近年来，Topsøe及其合作者通过对Co(Ni)/Mo硫化物作用机理进行细致研究，提出了Co-Mo-S相模型。然而，由于实际HDS催化剂表面结构的复杂性，对于Co-Mo-S结构与催化本征活性之间的关系目前仍存在诸多争议。在Co-Mo-S相模型的基础上，对负载型及非负载型硫化物的光谱学研究发现，催化剂表面存在非化学计量硫(Sx)物种及SH基团。然而，非化学计量硫物种与反应气氛趋向平衡...As one of the most important applications, catalysts based on Ni/Co promoted molybdenum disulfide have been widely used for the hydrodesulfurization (HDS) process in petroleum refining, and growing concern is directed towards more effective catalysts for deep HDS due to increasingly stringent environmental regulations for the sulfur content in transportation fuels. Over the years, the genesis and ...学位：理学博士院系专业：化学化工学院_物理化学学号：2052013015385

Study on the one-pot combustion synthesis of NiMo-Al2O3 catalysts for hydrodesulfurization and the Kinetics of presulfiding

随着高品质石油产品需求量的逐年增加，石油馏分加氢脱硫(HDS)工业装置产能随之扩大，导致HDS催化剂的用量越来越大。另一方面，环保法规日益严苛，要求石油产品硫含量越来越低，因而开发具有制备周期短、生产成本低、催化性能好等特点的HDS催化剂合成方法显得尤为重要。本文以氯化铝为铝源，钼和镍为活性金属组分，以淀粉为燃烧剂，采用燃烧法一步合成NiMo-Al2O3加氢脱硫催化剂。利用BET、XRD、SEM、TEM、H2-TPR、TPD、TG-DSC、XPS、元素分析等方法对催化剂的物相结构及物理化学性质进行表征，并与HDS催化性能进行关联，系统研究催化剂制备-物化性质-催化活性三者之间的关系。 首先，...With the increasing demand for high quality petroleum products, the producing ability of hydrodesulfurization (HDS) apparatus for petroleum fractions in refinery is also expanding accordingly, which lead to a heavy use of HDS catalysts. On the other hand, due to increasingly stringent regulations for environmental protection purpose, the prescriptive value of the sulfur content in fuel oil becomes...学位：工程硕士院系专业：化学化工学院_化学工程学号：2062010115144

不同气氛下热处理对CO甲烷化催化剂性能的影响

采用液相包裹法制备了Ni/Al2O3耐高温甲烷化催化剂,并分别在静态空气、动态氮气及动态空气气氛条件下程序升温到550oC,恒温煅烧,得到不同气氛下热处理的三种催化剂。通过BET,H2-TPR,XPS等一系列的表征分析结果显示,经过动态气氛下煅烧的催化剂在高温和低温都具备良好的活性,其具有较大的比表面积,且流动性的气体可以有效的降低催化剂中镍与载体的结合力,主要表现在氧化镍的化学位能降低0.5eV,镍更易于还原

负载液pH对Co-Mo/MgO-Al2O3催化剂水煤气变换性能的影响

以MgO-Al2O3复合氧化物为载体,调节负载液的pH=3,7,10,负载Co-Mo活性组分制备了耐硫水煤气变换Co-Mo/MgO-Al2O 3系列催化剂,并进行了催化性能评价实验。采用H2-TPR和激光拉曼光谱（LRS）方法对系列催化剂进行了表征,考察了负载液的酸碱性对Co-Mo活性组分在MgO-Al2O3复合氧化物载体分散和表面物种形成的影响。实验结果表明,随着不同pH负载液的加入,载体表面的电化性质发生变化,从而影响载体与Co-Mo活性组分、Co和Mo组分之间的相互作用,改变了活性组分Co和Mo在载体表面的分散度和表面物种的形态;当负载液pH=3,7时,Mo与载体的相互作用较强,而当负载液pH=10时,在氧化态催化剂中有利于形成八面体结构Mo物种,经过升温硫化后,催化剂表面形成更多OxMo S2-4-x和Mo S2物种