Simulation of charge transport in amorphous organic semiconductors

Viele Anwendungen der organischen Elektronik wie beispielsweise organische Leuchtdioden (OLEDs) oder organische Photovoltaik (OPV) basieren auf amorphen halbleitenden Molekülen. Die fast unendlichen Variationsmöglichkeiten organischer Materialien erschweren gezielte experimentelle Materialentwicklung. Bestehende Theorien für den Ladungstransport in amorphen Materialien basieren weitgehend auf empirischen Materialparametern und können so nicht zur prädiktiven Vorhersage von Eigenschaften neuer Materialien benutzt werden. In dieser Arbeit werden Modelle entwickelt, die dem Zweck dienen, den Zusammenhang zwischen mikroskopischen Moleküleigenschaften und deren makroskopischer Leitfähigkeit zu verstehen und somit die Ladungsträgermobilität neuer Materialien vorauszusagen. Zwei Aspekte stellen bei der Entwicklung von Modellen für den Ladungstransport in amorphen Materialien besondere Herausforderungen dar. Zum einen müssen Effekte auf vielen Größenskalen berücksichtigt werden, die von der elektronischen Struktur einzelner Moleküle in Subnanometerbereich bis hin zu Perkolationseffekten im Mikrometermaßstab reichen. Zum anderen hängt die Ladungsträgermobilität exponentiell von der Energieunordnung im amorphen Material ab. Diese wird von der Konformation einzelner Moleküle sowie von deren Wechselwirkung mit ihrer ungeordneten Umgebung bestimmt. Um die Effekte auf allen Größenskalen zu berücksichtigen, wird in dieser Arbeit ein Multiskalenmodell zur Simulation von Ladungstransport in organischen Halbleitern vorgestellt. Die Energieunordnung atomar aufgelöster Morphologien wird mithilfe der Quantum Patch Methode bestimmt, die die elektronische Struktur amorpher Moleküle selbstkonsistent bestimmt. Die mit diesem Modell berechnete Ladungsträgermobilität zeigt gute Übereinstimmung mit experimentellen Daten. Darüber hinaus erlaubt das Modell eine Zerlegung der Ladungsträgermobilität in Faktoren, die von einzelnen Moleküleigenschaften abhängen. Dies ermöglicht die Ableitung von Designkriterien für neue organische Moleküle. Mithilfe dieser Kriterien wurde die Elektronenmobilität eines bekannten Materials durch Änderung der chemischen Struktur gezielt erhöht. Bei dieser Modifikation wurden die Energielevels bewusst konstant gehalten, um optische Eigenschaften nicht zu verändern. Das somit gewonnene Material wurde synthetisiert und elektronisch charakterisiert. In Übereinstimmung mit den theoretischen Vorhersagen zeigt das Material eine um drei Größenordnungen erhöhte Elektronenmobilität. Dieses Beispiel demonstriert die Durchführbarkeit von in-silico Materialentwicklung