Studies on optical properties of tip-enhanced Raman/fluorescence system

针尖增强拉曼光谱（Tip-enhancedRamanspectroscopy，TERS）和针尖增强荧光（Tip-enhancedfluorescence，TEF）具有极高的检测灵敏度和空间分辨率，已经成为表面科学研究中强大的表征手段。尽管TERS及TEF在近年取得了重大的进步，但依然存在许多重大的科学问题尚待解决。如TERS实验中实现的亚纳米空间分辨理论机制已不能用常规的局域电场增强理论来加以解释;进展迅速的STM-TERS技术受到样品和基底导电的严重限制而急需发展普适性更广泛的针尖增强拉曼体系;如何设计和发展高分辨多功能纳米光谱仪器平台实现TERS和TEF的原位精确测量，实现两种光谱手段在研...Tip-enhanced Raman spectroscopy (TERS) and tip-enhanced fluorescence (TEF) with ultra-high detection sensitivity and spatial resolution have been powerful characterization techniques in the study of surface science. Although TERS and TEF achieve significant progress in recent years, there are still many unsolved major scientific issues. For example, the conventional localized electric field enhanc...学位：理学博士院系专业：物理与机电工程学院_光学学号：1982012015388

表面等离激元“热点”的可控激发及近场增强光谱学

金属纳米结构中特定表面等离激元模式的光学激发及其相互作用是发展高分辨、高灵敏、高精度界面光谱学的物理基础.本文综述了我们研究组近期在表面等离激元共振的光学激发、分类识别、近场增强及在界面光谱学中的应用等方面的进展,主要内容包括:1)利用时域有限差分法,分析了金属粒子-基底体系中SPR\"热点\"产生的物理机制及影响因素,讨论了电模式和磁模式下界面\"热点\"的可控激发及\"热点\"转移的影响因素; 2)利用粒子-金膜体系,实现了可见光频率的表面等离激元磁共振,并利用其形成的\"热点\"进行了表面增强拉曼光谱实验,获得了比常规电模式更高的拉曼增强; 3)通过界面SPR\"热点\"增强二次谐波的实验和理论研究,提出并实现了空间分辨率达到1 nm的等离激元增强二次谐波纳米尺; 4)讨论了针尖增强拉曼光谱及针尖增强荧光体系中的空间分辨率、定向发射等关键共性问题的解决方案.相关研究成果可为界面SPR\"热点\"的可控激发及进一步发展表面增强拉曼、针尖增强拉曼、表面等离激元增强二次谐波等各类高灵敏度,高空间分辨率的界面光谱学方法提供新的思路.国家自然科学基金(批准号:21673192,91850119,11474239);;\n国家重点研发计划(批准号:2016YFA0200601,2017YFA0204902)资助的课题~