Spin-dependent lifetime and exchange splitting of surface states on Ni(1 1 1)

We report on a spin-resolved two-photon photoemission study of the Ni(1 1 1) surface states. Nickel thin films were grown by molecular beam epitaxy on a W(1 1 0) substrate. The first image-potential state is used as a sensor to map the spin polarization of the occupied surface states. This allows us to identify the majority spin component of the Shockley surface state as well as a majority and minority d-derived surface resonance. The n = 1 image-potential state is found to be exchange split by 14 ± 3 meV. In spite of the fact that the band structure at the Fermi level exhibits a strongly discerned density of states in both spin channels, we observe low spin asymmetries in the decay and dephasing rates of the photoexcited electrons. Varying the sample preparation reveals that the Shockley surface state contributes about 40% to the spin- dependent decay rate

Separating Exchange Splitting from Spin Mixing in Gadolinium by Femtosecond Laser Excitation

Employing spin-, time-, and energy-resolved photoemission spectroscopy, we present the first study on the spin polarization of a single electronic state after ultrafast optical excitation. Our investigation concentrates on the majority-spin component of the d-band-derived Gd(0001) surface state d↑z2. While its binding energy shows a rapid Stoner-like shift by 90 meV with an exponential time constant of τE=0.6±0.1  ps, the d↑z2 spin polarization remains nearly constant within the first picoseconds and decays with τS=15±8 ps. This behavior is in clear contrast to the equilibrium phase transition, where the spin polarization vanishes at the Curie temperature

Hot electron driven enhancement of spin-lattice coupling in 4f ferromagnets observed by femtosecond x-ray magnetic circular dichroism

Femtosecond x-ray magnetic circular dichroism was used to study the time-dependent magnetic moment of 4 fs electrons in the ferromagnets Gd and Tb, which are known for their different spin-lattice coupling. We observe a two-step demagnetization with an ultrafast demagnetization time of 750 fs identical for both systems and slower times which differ sizeably with 40 ps for Gd and 8 ps for Tb. We conclude that spin-lattice coupling in the electronically excited state is enhanced up to orders of magnitude compared to equilibrium.Comment: added reference 24, clarified the meaning of photo-induced, emphasized that XMCD probes the magnetic moment localized at 4f electron

Ultrafast Magnetization Dynamics in Itinerant and Heisenberg Ferromagnets

Obwohl die Entmagnetisierung eines Ferromagneten durch einen kurzen fs-Laserpuls in weniger als einer Pikosekunde schon vor mehr als 10 Jahren erstmals experimentell nachgewiesen und seit dem intensiv untersucht wurde, sind die dabei ablaufenden mikroskopischen Prozesse bis heute nicht vollständig verstanden. Bislang wurden im Wesentlichen zwei verschiedene Modelle diskutiert: ein direkter Prozess, bei dem die Spins durch das Zusammenspiel der Spin-Bahn-Kopplung mit dem elektrischen Feld des Laserpulses kohärent angeregt werden und ein indirekter Prozess, bei dem ein Teil der Stöße zwischen den heißen, angeregten Elektronen und den Phononen zu einem Umklappen der Spins führt. In dieser Arbeit wurden die elektronischen und magnetischen Eigenschaften von Nickel, Gadolinium und Terbium während der ultraschnellen Entmagnetisierung durch einen fs-Laserpuls untersucht. Dazu wurde die Absorption zirkular polarisierter Röntgenstrahlung gemessen, die durch den Röntgenzirkulardichroismus (XMCD) Aufschluss über die Magnetisierung der Probe gibt. Mithilfe ultrakurzer Röntgenpulse aus der BESSY Femtoslicing Facility konnte so die Dynamik der magnetischen Momente mit einer Zeitauflösung von 130 fs untersucht werden. Mit dieser Technik konnte an Nickel erstmals experimentell nachgewiesen werden, dass das magnetische Spin- und Bahnmoment gleichzeitig reduziert werden und somit der bei der Entmagnetisierung frei werdende Drehimpuls auf einer Zeitskala von wenigen 100 fs von den Spins an das Gitter übertragen werden muss. Darüber hinaus wurde festgestellt, dass es während der Entmagnetisierung zu einer temporären Lokalisierung des 3d-Valenzbandes sowie zu einer vorübergehenden Erhöhung der Spin-Bahn-Kopplung kommt, die zu einer Beschleunigung des Entmagnetisierungsvorgangs führen kann. Im Vergleich zu dem Übergangsmetall Ni weisen die Seltenen Erden Gd und Tb ein wesentlich höheres magnetisches Moment auf, das hauptsächlich von den stark lokalisierten 4f-Elektronen getragen wird. Im Gegensatz zu anderen, rein laserbasierten Untersuchungsmethoden bietet der XMCD die einzigartige Möglichkeit auch die Dynamik dieser lokalisierten Momente zu untersuchen. In Gd konnten erstmals zwei getrennte Entmagnetisierungsprozesse nachgewiesen werden. Ein schneller Prozess mit τ=0,8 ps, der solange anhält, wie heiße Elektronen vorhanden sind, und ein langsamerer Prozess mit τ=40 ps, der auftritt, wenn sich Elektronen und Gitter bereits im Gleichgewicht befinden. Ein Vergleich dieser Ergebnisse mit Ni und fluenzabhängigen Messungen an Tb zeigt, dass die Dauer des Entmagnetisierungsprozesses vor allem von zwei Faktoren abhängt. So wird der Vorgang durch die enorme Elektronentemperatur direkt nach der Laseranregung stark beschleunigt, während die Gesamtdauer durch die Größe des magnetischen Moments, bzw. die Menge des zu übertragenden Drehimpulses bestimmt wird.The demagnetization of a ferromagnet upon fs-laser excitation within one picosecond is known since more than a decade. In spite of the intense research and discussion, the underlying microscopic mechanism remains unclear. Until now, two predominant models are discussed: in a coherent process, the spins are excited by the interplay of spin-orbit coupling and the electric laser field, whereas in the Elliot-Yafet model spin-flip scattering of hot electrons with phonons occurs during relaxation of excited electrons. In this thesis, I investigated the electronic and magnetic properties of nickel, gadolinium and terbium during ultrafast demagnetization by a fs-laser pulse. Information about the magnetization was obtained by measuring the absorption of circularly polarized X-rays and deploying X-ray magnetic circular dichroism (XMCD). Using ultra short X-ray pulses from the BESSY Femtoslicing Facility, dynamics of the magnetic moments could be studied with a time resolution of 130 fs. With this technique the simultaneous decrease of spin and orbital momentum during ultrafast demagnetization could be confirmed, establishing an ultrafast transfer of angular momentum from the spins to the lattice on a time scale of few 100 fs. In addition a transient localization of the 3d valence band as well as an increase of the spin-orbit coupling were observed, both facilitating a fast demagnetization. Compared to the transition metal Ni, the rare earths Gd and Tb exhibit a considerably larger magnetic moment, originating from the highly localized 4f electrons. In contrast to other purely laser-based methods, XMCD provides insight even into the dynamics of the localized moments. In Gd, two distinct demagnetization processes could be demonstrated for the first time. One fast non-equilibrium process with a time constant of τ=0.8 ps is effective while hot electrons are present. A slower process with τ=40 ps occurs after equilibration of electrons and lattice. By comparing these results with Ni data and fluence-dependent Tb measurements, I found two determinants for the duration of the demagnetization. On the one hand, the elevated electron temperature directly after laser excitation strongly enhances the demagnetization process; on the other hand, the total duration is determined by the magnitude of the magnetic moment, i.e. the amount of angular momentum that has to be transferred to the lattice