Analyse und Steuerung des Retentionsverhaltens verschiedener Modellanalyte in mikrostrukturierten Papieren

Die vorliegende Arbeit betrachtete die Wechselwirkung von Modellfarbstoffen und einem Modellprotein mit dem Substratmaterial Papier (Kapitel 2). Dabei wurde zunächst das Ziel eines verbesserten Verständnisses der Retention verschiedener Analyte in Papier verfolgt. Dazu wurden nach einer Charakterisierung der Ausgangsmaterialien Papier (Kapitel 4), Farbstoff und Protein ihre Wechselwirkung in mikrofluidischen Systemen untersucht. Die Untersuchung der Farbstoffretention (Kapitel 5) ergab deutliche Unterschiede in der Retention des positiv geladen Methylenblaus und des überwiegend negativ geladenen Tartrazins im negativ geladenen mikrostrukturierten Substratmaterial Papier. Tartrazin wies bei einem hohen pH-Wert und einer geringen Leitfähigkeit in Eukalyptussulfatpapier eine sehr geringe Retention auf. Methylenblau hingegen wurde nahezu unabhängig von diesen Einflussparametern deutlich stärker reterniert (Abschnitt 5.2.1, 5.2.2 und 5.3.2). Die Variation der Papierdichte beeinflusste nur in sehr begrenztem Maße die Retention der Modellfarbstoffe (Abschnitt 5.3.1). Diese Ergebnisse lassen darauf schließen, dass elektrostatische Wechselwirkungen eine zentrale Rolle bei der Retention von Farbstoffen spielen. Eine gezielte Variation der Retention der Farbstoffe ist folglich bevorzugt durch Anpassung der fluiden und weniger der soliden Phase möglich. Auch die Untersuchung der Proteinretention (Kapitel 7) in Papier legte nahe, dass zumindest für wasserbasierte Fluide ebenfalls elektrostatische Wechselwirkungen als das zentrale Element der Wechselwirkung von IL-8-TAMRA und Papier angesehen werden können (Abschnitt 7.4). Eine Variation der Retention von IL-8-TAMRA in Papier war anhand der Parameter pH-Wert und Leitfähigkeit in überschaubarem Maße möglich (Abschnitt 7.2.1 und 7.2.2). Der Einsatz von Fluiden mit einem Anteil an organischen Lösungsmitteln (Abschnitt 7.2.6) verringerte die Retention von IL-8-TAMRA in Papier deutlich. Durch Modifikation des Papiersubstrats konnte die generell in wässrigem Fluid eher starke Retention von IL-8-TAMRA wenig reduziert werden (Abschnitt 7.3). Daher sollte dieser Ansatz nur insofern weiter verfolgt werden, als dass abhängig von der Art der Verwendung die Auswahl des Laufmittels limitiert ist. Die Erkenntnis, dass elektrostatische Wechselwirkungen eine zentrale Rolle bei der Retention von Analyten in Papier spielen, konnte genutzt werden, ihre Retention gezielt zu steuern, um so die Sensitivität und Spezifität von μPADs im Modellsystem mit Farbstoffen zu optimieren. Durch gezielte Platzierung positiver Ladungen konnte der negativ geladene Modellanalyt Tartrazin ortsspezifisch im mikrostrukturierten Papier aufkonzentriert und so die Signalintensität und damit die Sensitivität des Modell-μPADs erhöht werden (Kapitel 6). Die Einstellung einer geringen Leitfähigkeit des Laufmittels ermöglichte eine optimierte, ladungsbasierte Auftrennung eines Farbstoffgemisches von Methylenblau und Tartrazin. Dies erhöhte die Spezifität der Modell-μPADs (Abschnitt 5.2.2)

Nanomechanical characterisation of a water-repelling terpolymer coating of cellulosic fibres

Polymer coatings on cellulosic fibres are widely used to enhance the natural fibre properties by improving, for example, the hydrophobicity and wet strength. Here, we investigate the effects of a terpolymer P(S-co-MABP-co-PyMA) coating on cotton linters and eucalyptus fibres to improve the resistance of cellulose fibres against wetness. Coated and uncoated fibres were characterised by using scanning electron microscopy, contact angle measurements, Raman spectroscopy and atomic force microscopy with the objective of correlating macroscopic properties such as the hydrophobicity of the fleece with microscopic properties such as the coating distribution and local nanomechanics. The scanning electron and fluorescence microscopy results revealed the distribution of the coating on the paper fleeces and fibres. Contact angle measurements proved the hydrophobic character of the coated fleece, which was also confirmed by Raman spectroscopy measurements that investigated the water uptake in single fibres. The water uptake also induced a change in the local mechanical properties, as measured by atomic force microscopy. These results verify the basic functionality of the hydrophobic coating on fibres and paper fleeces but call into question the homogeneity of the coating.Comment: 24 pages, 5 figures, submitte