An echo experiment in a strongly interacting Rydberg gas

When ground state atoms are excited to a Rydberg state, van der Waals interactions among them can lead to a strong suppression of the excitation. Despite the strong interactions the evolution can still be reversed by a simple phase shift in the excitation laser field. We experimentally prove the coherence of the excitation in the strong blockade regime by applying an `optical rotary echo' technique to a sample of magnetically trapped ultracold atoms, analogous to a method known from nuclear magnetic resonance. We additionally measured the dephasing time due to the interaction between the Rydberg atoms.Comment: 4 pages, 5 figure

Rydberg excitation of Bose-Einstein condensates

Rydberg atoms provide a wide range of possibilities to tailor interactions in a quantum gas. Here we report on Rydberg excitation of Bose-Einstein condensed 87Rb atoms. The Rydberg fraction was investigated for various excitation times and temperatures above and below the condensation temperature. The excitation is locally blocked by the van der Waals interaction between Rydberg atoms to a density-dependent limit. Therefore the abrupt change of the thermal atomic density distribution to the characteristic bimodal distribution upon condensation could be observed in the Rydberg fraction. The observed features are reproduced by a simulation based on local collective Rydberg excitations.Comment: 4 pages, 3 figure

Evidence for coherent collective Rydberg excitation in the strong blockade regime

Blockade effects on the single quantum level are at the heart of quantum devices like single-electron transistors. The blockade mechanisms are based on strong interactions like the Coulomb interaction in case of single electrons. Neutral atoms excited into a Rydberg state experience abnormally strong interactions that lead to the corresponding blockade effect for Rydberg atoms. In this paper we report on our measurements of a strong van der Waals blockade, showing that only one out of several thousand atoms within a blockade volume can be excited. In addition, our experimental results demonstrate the coherent nature of the excitation of magnetically trapped ultracold atoms into a Rydberg state, confirming the predicted dependence of the collective Rabi frequency on the square root of the mesoscopic system size. This collective coherent behaviour is generic for all mesoscopic systems which are able to carry only one single excitation quantum.Comment: 5 pages, 4 figure

Lifetimes of ultralong-range Rydberg molecules in vibrational ground and excited state

Since their first experimental observation, ultralong-range Rydberg molecules consisting of a highly excited Rydberg atom and a ground state atom have attracted the interest in the field of ultracold chemistry. Especially the intriguing properties like size, polarizability and type of binding they inherit from the Rydberg atom are of interest. An open question in the field is the reduced lifetime of the molecules compared to the corresponding atomic Rydberg states. In this letter we present an experimental study on the lifetimes of the ^3\Sigma (5s-35s) molecule in its vibrational ground state and in an excited state. We show that the lifetimes depends on the density of ground state atoms and that this can be described in the frame of a classical scattering between the molecules and ground state atoms. We also find that the excited molecular state has an even more reduced lifetime compared to the ground state which can be attributed to an inward penetration of the bound atomic pair due to imperfect quantum reflection that takes place in the special shape of the molecular potential

Langreichweitige Rydberg-Moleküle : Untersuchung einer neuartigen Bindung

In this work the existence of a novel type of molecule is shown whose binding is based solely on electron-atom scattering. These molecules are composed of a Rydberg atom and a ground state atom - here Rb(ns) and Rb(5s) - where the binding arises from scattering of the Rydberg electron from the ground state atom. The ground state atom is bound to the Rydberg wavefunction, which has radii on the order of 100nm, and thus these molecules are of long-range. Although the theoretical description of this interaction goes back to the famous work of Fermi in the year 1934 which was expanded in the following decades by Omont and Greene, the experimental proof of their existence was still missing. Up to now, experimental evidence for the ultralong-range Rydberg molecules was found only in spectral line broadenings. The present experiments have demonstrated the direct photoassociation of these ultralong-range Rydberg molecules for Rb(ns)-Rb(5s) triplet states from a cold and dense sample of rubidium 87 atoms for a range of principal quantum numbers, n, between 34 and 40. The high-resolution photoassociation spectra allowed for the observation of several vibrational states separated by only a few Megahertz. Based on the model by Greene the vibrational ground states v=0 are assigned and the dependence of their binding energy on the principal quantum number, n, is used to extract the triplet s-wave scattering length for electron-Rb(5s) collisions from the data. The remarkably good agreement between experiment and theory for the vibrational ground state v=0 over a range of principal quantum numbers attests to the accuracy of Fermi's original pseudopotential approach in describing interactions in excited multi-atom systems. Aside from this good agreement for the state v=0, the measurements also show that contributions from p-wave scattering cannot be neglected, as a number of excited vibrational states is observed in the experiment that are not predicted from the theory assuming only s-wave scattering. Calculations of Li, Pohl and coworkers have shown that a full solution of the electron-atom scattering is necessary for the assignment of all vibrational states. This work finds the molecular bound states to be very sensitive to both s-wave as well as p-wave electron-atom scattering and the Rydberg molecules turn out to be an accurate experimental platform to study electron-atom collisions in a previously inaccessible ultralow-energy regime. In general, the ultralong-range Rydberg molecules investigated here for rubidium are expected for all species with negative scattering length for electron-atom interaction, e. g. the other alkali atoms. Rydberg atom and ground state atom do not even have to be of the same chemical element, the only requirement is a negative scattering length of the ground state atom for electron scattering. Moreover, the binding force of the Rydberg electron is not restricted to a single ground state atom and molecules with more than one ground state atom can be created. The fact that these exotic molecules have huge bond lengths but nevertheless a vibrational spectrum with several states make a new type of ultracold Rydberg chemistry feasible. In the future, larger polymers or even heteronuclear molecules can be realized, where the number of atoms, the constituent atomic elements and the addressed Rydberg state allow to precisely select the properties of the long-range molecule.Diese Arbeit beschäftigt sich mit langreichweitigen Rydberg-Molekülen. Sie sind nur sehr schwach gebunden und deshalb nur unter speziellen Bedingungen erzeugbar und nachweisbar. Darin liegt auch der Grund, weshalb ihre Existenz zwar schon lange von Theoretikern angenommen wurde, bisher aber nicht im Experiment gezeigt werden konnte. Es gab schon früh Hinweise auf diese Art von Molekülen, beginnend mit den Arbeiten der Italiener Edoardo Amaldi, Emilio Segre und Enrico Fermi im Jahr 1934, bis hin zu neueren Daten von Niemax und Kollegen von 2006. Aber bisher fehlte der "Beweis" ihrer Existenz in der Form, daß sie gezielt erzeugt und isoliert studiert werden konnten. In dieser Arbeit werden die langreichweitigen Rydberg-Moleküle für Rb(ns) Zustände durch Photoassoziation erzeugt und ihre grundlegenden Eigenschaften untersucht. Die Messungen umfassen Photoassoziationsspektren für Hauptquantenzahlen n zwischen 34 und 40, in denen die Vibrationsstruktur der Rydberg-Moleküle erstmals aufgelöst werden kann. Die Abhängigkeit der Bindungsenergie des Schwingungsgrundzustands v=0 von der Hauptquantenzahl wird systematisch studiert und mit theoretischen Vorhersagen verglichen. Dabei zeigt sich, daß das theoretische Modell für eine Streulänge von A=-18.0 Bohr-Radien für die Elektron-Atom-Streuung in Rubidium hervorragend mit den experimentellen Ergebnissen übereinstimmt. Neben dem Vibrationsspektrum werden der Stark-Effekt und die Lebensdauern der langreichweitigen Rydberg-Moleküle untersucht. Während die Polarisierbarkeiten der Rydberg-Moleküle gut mit denen der Rydberg-Atome übereinstimmen und damit das theoretische Modell bestätigen, zeigen die Rydberg-Moleküle deutlich verkürzte Lebensdauern. Diese Beobachtung steht im Gegensatz zu der Annahme des Modells, daß die Wellenfunktion des Rydberg-Atoms durch die Präsenz des Grundzustandsatoms nicht beeinflußt wird. Ferner werden molekulare Ionen im Experiment identifiziert, die eindeutig auf einen Zerfallskanal unter Mitwirkung des Grundzustandsatoms hinweisen. Neben den Untersuchungen von zweiatomigen Rydberg-Molekülen wird in dieser Arbeit die Photoassoziation von dreiatomigen Molekülen demonstriert, sogenannter Trimere, bei denen ein Rydberg-Atom zwei Grundzustandsatome an sich bindet. Dabei kann die Wechselwirkung zwischen den Grundzustandsatomen vernachlässigt werden, wie hier anhand der Bindungsenergien der Trimere für Hauptquantenzahlen von n=35-37 gezeigt werden kann. Damit weisen diese Messungen den Weg zu komplexeren Systemen, denn die bindende Kraft des Rydberg-Elektrons ist weder auf ein einzelnes Grundzustandsatom beschränkt, noch müssen Rydberg- und Grundzustandsatom grundsätzlich von derselben Spezies sein. Größere polyatomare Moleküle oder sogar heteronukleare Moleküle könnten zukünftig realisiert werden. Einzige Anforderung an die beteiligten chemischen Elemente ist eine negative Streulänge der Grundzustandsatome, damit ein attraktives Molekülpotential entsteht. Das heißt das chemische Element des Rydberg-Atoms spielt keine Rolle: Sogar gebundene Zustände zwischen einem chemisch gebundenen Molekül im Rydberg-Zustand und einem oder mehreren Grundzustandsatomen sind denkbar. Die Realisierung solch exotischer Moleküle liegt aber wohl noch in weiter Ferne, denn die Kühlung von Molekülen in den Bereich von wenigen Mikrokelvin ist heute noch auf wenige chemische Verbindungen beschränkt und erfordert sehr großen experimentellen Aufwand

High-resolution laser spectroscopy on the S0 ← S1 transition of anthracene: rotational structure and Stark effect

In dieser Arbeit wird der schwingungslose Übergang S0 ← S1 des organischen Moleküls Anthracen mittels laserinduzierter Fluoreszenz (LIF) am Überschall-Düsenstrahl untersucht. Das Spektrum des Übergangs vom elektronischen Grundzustand S0 in den ersten angeregten Zustand S1 wird erstmals rotationsaufgelöst gemessen. Ausgehend von den experimentellen Daten werden die Rotationskonstanten A,B,C der beteiligten Zustände S0 und S1 durch die Simulation des Spektrums des starren asymmetrischen Rotators mit einer Genauigkeit von 0.1% ermittelt. Weiterhin werden die Polarisierbarkeiten der Zustände S0 und S1 durch Messung der Linienverschiebungen und -verbreiterungen in elektrischen Feldern untersucht, wobei bei einer Feldstärke von 85 kV/cm Linienverschiebungen aufgrund der Polarisierbarkeitsänderung Deltaα = 123(7) a.u. von 150 MHz beobachtet werden. Die Komponenten αaa, αbb, αcc der Polarisierbarkeitstensoren der Zustände S0 und S1 werden durch die Simulation des gesamten Spektrums mittels Störungsrechnung 2. Ordnung bestimmt.In this work the vibrationless electronic transition S0 ← S1 of anthracene is studied by laser induced fluorescense (LIF) in a suprsonic jet-expansion. The rotational spectrum of the transition is measured and the rotational constants A,B,C are identified with an accuracy of 0.1%. Furthermore the polarizabilities of the electronic states S0, S1 are investigated. At an electric field of 85 kV/cm line shifts of up to 150 MHz caused by a change in the polarizability of Deltaα = 123(7) a.u. and broadenings due to the anisotropy are observed. The components of the tensor polarizabilities αaa, αbb, αcc of the electronic states S0 and S1 are determined by simulating the complete spectra using second-order perturbation theory