Gamma-ray spectrometric measurement of radionuclide purity of radiopharmaceuticals contained in bottle samples

The radionuclide purity of a radiopharmaceutical product is usually measured by gamma-ray spectrometry with various measurement geometries. The importance of this test is that the radionuclide impurities, if present, result in an increase in the radiation dose to the patient without contributing to diagnostic information and in some cases may also interfere with the marking molecules and affect the proper conduct of diagnostic examination. In this work, gamma-ray spectrometry is used to determine the amounts of impurities by adopting as measurement geometry the same bottle containing eluted or prepared radiopharmaceuticals. In addition to high-purity germanium semiconductor detectors, the usefulness of NaI(Tl) and LaBr3(Ce) scintillators in routine operation is also examined. For the latter detectors, an evaluation of the minimum detectable activity was carried out and compared with the activity limits established by the regulation rules. The main cases considered are related to the first elution of 99Mo-99mTc generators and samples of 18F-FDG (fluoro-deoxy-glucose) to be used for positron emission tomography diagnostics

Coincidence-Summing corrections in high resolution gamma-ray spectrometry: simplified analytical expressions

Simplified expressions to determine the coincidence-summing correction factors by using a matrix representation of a decay scheme are reported. Expressions can be used directly for point sources, with the introduction of full-energy-peak and total efficiencies, while for extended sources a more complex procedure, though approximate, is suggested

Measurement of 210Pb airborne activity concentration by gamma-ray spectrometry of air particulate samplings

Lead-210 (half-life 22.3 y), is a natural radionuclide, being produced in the atmosphere through radon decay. Due to its affinity for particles, it is rapidly fixed by aerosols and, with its long half-life is the most important tracer of long range atmospheric aerosol transport and removal processes. Main measurement techniques adopted to evaluate 210Pb air activity concentration differ in analysis and sample preparation methods. Some of them involved complex chemical processes or decay product detection (for example 210Po), with a long decay time period between sampling and experimental measurement. The availability of an high-volume particulate sampler (about 900 m3 h-1) combined with a low background gamma-ray spectrometric system based on an Ortec HPGe, type GLP Series Planar Low-Energy Photon Spectrometer (LEPS) allows the evaluation of 210Pb airborne activity concentration by gamma-ray spectrometry of particulate samplings after a short time period from the end of the sampling. In this work, a measurement procedure able to distinguish the airborne 210Pb from the one product on filter by decay of 222Rn products is proposed. Indeed, during the sampling, the number of 210Pb nuclei on filter increases for both filtration of those present in air and for decay of radon products fixed on the filter. The method consists on the contemporary evaluation of an equivalent radon concentration by a series of gamma ray spectrometric measurements after a minimum decay time period from the end of sampling. A comparison with a model allows the evaluation of 210Pb activity percentage produced by decay of short-lived radon daughters on the filter matrix during and after the sampling. A gamma-ray spectrometric measurement, with reference to 46.5 keV gamma emission of 210Pb, after a few days from the sampling allows the determination of total 210Pb . The airborne 210Pb activity and derived air concentration was at last computed by a simple differentiation of the two contributions. Experimental tests have allowed obtaining a range of 2÷10 per cent for 210Pb activity percentage on a filter due to decay of short-lived radon daughters, with higher values when 210Pb air activity concentration is very low. All the measurements resulted above detection limit, even in the case of a short sampling time period

Dating of marine sediments by using unsupported 210Pb method

In the framework of a more general study on marine species in sediments, it was necessary to obtain a time calibration of the different sections of the sampled sediment columns, both to estimate the pollution of the sediments and, particularly, to study the migration of foraminifers within the column. The method of the unsupported 210Pb, i.e. whose activity is not derived from the radioactive decay of its 226Ra parent, has been used. Since the activity of the supported 210Pb can be determined from the activity of 226Ra, the unsupported 210Pb activity can be calculated as the difference between 210Pb total and 226Ra activities. The unsupported 210Pb decays with its own half-life time, equal to 22.3 years, so being very suitable to the aim of dating the sediment column we are interested in. The 226Ra activity has been determined through high performance gamma spectrometry with a low-energy detector of 214Pb gamma emission (351.9 keV), after secular equilibrium has been reached. The activity of 210Pb was determined by its 46.5 keV gamma emission. As experimental test, the age of a column taken in the Palermo bay (Sicily) has been estimated being about 50 years and the average sedimentation rate as equal to about 0.6 cm y-1. Goodness of dating has been checked measuring the 137Cs activity in the same sediment column. Using the above sedimentation rate, the maximum in cesium activity vs. year can be estimated to occur around the year 1986, obviously due the Chernobyl event

Sui metodi di misura spettrometrica gamma della purezza radionuclidica in alcuni radiofarmaci

Le recenti “Norme di buona preparazione di Radiofarmaci in Medicina Nucleare”, allegate all’approvazione e pubblicazione del I supplemento dell’edizione aggiornata della Farmacopea ufficiale (Decreto del 30 marzo 2005[1]), hanno introdotto alcune procedure di accertamento di requisiti di purezza e di garanzia della qualità di un prodotto radiofarmaceutico. Di particolare interesse è la valutazione della purezza radionuclidica di un radiofarmaco solitamente effettuata tramite misure spettrometriche gamma. In questo lavoro saranno esaminate alcune metodiche spettrometriche gamma utili alla corretta determinazione delle piccole quantità di impurezze presenti in un radiofarmaco. I campioni presi in considerazione sono derivati da una prima eluizione di generatori 99Mo-99mTc e da preparazioni di routine di 18F-FDG. La procedura di calibrazione in efficienza del sistema spettrometrico utilizzato è realizzata tramite un confronto tra misure di campioni di radiofarmaci e quelle di una soluzione tarata di 152-154EuCl. Viene anche considerata la possibilità di utilizzazione di altri rivelatori gamma, quali scintillatori NaI(Tl) e LaBr3(Ce), procedendo a valutare le quantità minime rivelabili. In tutte le misurazioni, le quantità determinate sono risultate comunque inferiori alla percentuale del prodotto primario indicata quale limite dalla normativa

Impiego di un sistema spettrometrico gamma portatile basato su uno scintillatore LaBr3(Ce)

La risoluzione energetica di uno scintillatore LaBr3(Ce) è decisamente superiore (<3% a 662 keV) rispetto a quella di un più tradizionale scintillatore NaI(Tl) anche se ancora decisamente non comparabile con quella dei rivelatori a Ge. Questa caratteristica del rivelatore, oltre il ridotto tempo di risposta, lo rende adatto per misure “in situ” specialmente quando è importante l’individuazione rapida in uno spettro gamma di manifestazioni fotoelettriche con energia molto prossime tra loro (individuazione di sorgenti o rifiuti radioattivi, misure nel campo delle salvaguardie nucleari, …). Una significativa limitazione nel suo impiego è tuttavia rappresentata dalla elevata radioattività intrinseca che, per determinati range energetici e per alcune tipologie di misura di materiali di origine naturale (es. NORM, materiali da costruzione, suoli, ..), influisce direttamente sui limiti di rivelazione del sistema di misura. Un caso tipico è quello della determinazione, in alcune matrici ambientali, della concentrazione di 40K la cui emissione gamma interferisce con quella del 138La, naturalmente presente all’interno del rivelatore. Fortunatamente questa limitazione non è rilevante nel range energetico 60-1200 keV, in cui ricadono le energie delle principali emissioni gamma di molti radioisotopi naturali e artificiali. In questo lavoro, dopo aver predisposto un sistema spettrometrico gamma portatile basato su uno scintillatore 2”×2” LaBr3(Ce) della Saint-Gobain (BrilLianCe™380) associato a una interfaccia USB- Multicanale (1024 canali) Digibase della ORTEC, con alimentazione indipendente (tramite batterie ricaricabili), sono state valutate le possibilità di impiego e la sua versatilità tramite misure spettrometriche gamma di varia tipologia: dalla identificazione e quantificazione di radioisotopi in diversi materiali, all’esame dei filtri di verifica della contaminazione in sorgenti di alta attività (smear tests), dalle misure per caratterizzare rifiuti radioattivi o prodotti attivati in pezzi provenienti dalla manutenzione di un ciclotrone per uso medicale alla identificazione di composti di torio o uranio e del relativo arricchimento, etc. Il sistema spettrometrico è risultato, in conclusione, particolarmente versatile potendosi ritenere molto promettente il suo impiego in tutte quelle applicazioni in campo ove non è possibile o risulta molto complicato impiegare un rivelatore a semiconduttore. La sensibilità dello strumento, per le dimensioni degli scintillatori che oggi si riescono a costruire, risulta molto prossima se non superiore ai sistemi di misura portatili più comuni mentre la compattezza, leggerezza e i contenuti consumi energetici ne favoriscono l’utilizzo in campo

Sulla ottimizzazione dei sistemi di sicurezza in un impianto per la produzione di radiofarmaci con ciclotrone

Il numero di impianti per la produzione di radiofarmaci con ciclotrone è in continuo aumento, grazie alla disponibilità sul mercato di macchine acceleratrici con costi accessibili e di facile installazione e impiego. Un aspetto non secondario, per un utilizzo sicuro di tali impianti, riguarda la predisposizione di sistemi di sicurezza, attiva e passiva, per la tutela dei lavoratori e della popolazione anche verso possibili incidenti. E’ interessante ed attuale lo studio di ottimizzazione dei sistemi di sicurezza sia per una più efficace logica di intervento e prevenzione, sia per tenere conto delle nuove possibilità di realizzazione consentite dai progressi tecnologici. Nel presente lavoro vengono indicate alcune possibili ottimizzazioni dei sistemi di sicurezza attiva, in qualche caso mutuandole da impianti più complessi, a seguito di un riesame critico della logica di sicurezza, in installazioni già realizzate con sistema a componenti discreti, proponendo, come eventuale possibile miglioramento, l’uso di adatti PLC

Valutazioni di efficienza di rivelatori HPGe con il codice MCNP5

Sono presentate alcune simulazioni con il codice MCNP5 di rivelatori di fotoni di tipo HPGe (High Purity Germanium) per la valutazione di efficienze per alcune geometrie usualmente impiegate in misure di tipo radioprotezionistico (Marinelli beakers, a disco, etc). Il modello del rivelatore è validato mediante confronti con determinazioni sperimentali di sorgenti puntiformi calibrate di tipo “single line”, caratterizzate dalla emissione di un solo fotone gamma per disintegrazione. L’ottimizzazione è realizzata valutando in tutto il range energetico di interesse le differenze tra i valori simulati e sperimentali di efficienza, sia fotoelettrica che totale, al variare di alcuni dei parametri caratteristici del rivelatore, tra cui in particolare lo spessore dello strato morto e la distanza del cristallo dal rivestimento esterno (end cap). Differenze confrontabili con le incertezze statistiche delle misure possono ottenersi, adottando i parametri più adatti, in range energetici abbastanza ristretti. Differenze più significative si hanno invece se gli stessi parametri, opportunamente mediati, sono utilizzati per la simulazione in range energetici più estesi, con errori qualche volta superiori al 5% e spesso con caratteristiche di sistematicità. Una volta determinato il modello di rivelatore più aderente alla realtà sperimentale, possono facilmente derivarsi i pertinenti valori di efficienza fotoelettrica e totale per varie energie e per sorgenti puntiformi. Con adatte interpolazioni e/o integrazioni possono ancora ottenersi valori di efficienze per sorgenti a disco (geometria tipica di alcuni filtri per smear tests), per la geometria “a pacchetto” tipica dei filtri impiegati per campionamenti di particolato atmosferico, per contenitori Marinelli di varie dimensioni, questi ultimi largamente impiegati per misure di attività radionuclidiche in liquidi, terreni, sabbie, etc. Una applicazione significativa della simulazione Monte Carlo con MCNP5 riguarda la valutazione dei fattori di correzione per coincidenze-somma per sorgenti volumetriche che, come è noto, possono risultare significativi in relazione allo schema di decadimento del nuclide, all’efficienza del rivelatore e alla geometria di misura adottata (distanza tra sorgente e rivelatore). Nelle sorgenti di volume l’effetto è attribuibile a fotoni emessi dallo stesso punto della sorgente e pertanto, per la valutazione dei pertinenti fattori di correzione, è necessaria la conoscenza dell’andamento dell’efficienza (fotoelettrica e totale) all’interno del campione in funzione della distanza dal rivelatore. La determinazione di tali andamenti può realizzarsi tramite numerose e difficili determinazioni sperimentali o, con una relativa maggiore facilità, tramite una simulazione Monte Carlo. I risultati ottenuti, abbastanza soddisfacenti e confrontabili con alcune determinazioni sperimentali, conducono a concludere che la simulazione di rivelatori HPGe con il codice MCNP5 rappresenta, in assenza di sorgenti standard con caratteristiche fisiche e geometriche analoghe a quelle dei campioni da misurare, una valida tecnica di determinazione delle efficienze