Application of experimental design in the preparation of Chitosan/Carrageenan nanoparticles by polyelectrolyte complexation: Study of the effect of salt addition

Chitosan (CS) and carrageenan (CRG), two marine-derived polymers, were selected as matrix materials for the preparation of nanoparticles by polyelectrolyte complexation. The effect of polymer concentration in the production of CS/CRG nanoparticles and on the characteristics of the final product (size and zeta potential) was studied. Furthermore, an experimental design was used to evaluate the effect of adding three different salts, NaCl, CaCl2 and Na2SO4, to the formulations. From the obtained results, different mathematical models were established, allowing to have a tool to predict the characteristics of the nanoparticles according to the production parameters. Overall, the results permitted drawing some conclusions, including the fact that the concentration of CRG in the formulations did not impact the size of the nanoparticles and the observation that the inclusion of Na2SO4, even at a concentration of 0.006M, which is considered low, results in the production of micro-sized carriers instead of nanoparticles. For NaCl and CaCl2 it was observed that there was an inversion in the pattern of evolution of NP size with variation of CS concentration when the salt concentration increased. Nevertheless, there was a significant lack of fit of the model regarding the size, which indicates that an improvement is necessary to better fit the data. Regarding the zeta potential, and as expected, a general increase was seen with the increase of CS concentration, although some deviations to this normal behaviour were observed that deserve further testing. The concentrations used for these salts might not have been enough to produce a noticeable effect in the particles’ characteristics. As the concentration of the salts were not liable to increase, since they were at the highest concentration possible that guaranteed polymer solubility, other salts could be tested in the future.O quitosano (CS) e a carragenina (CRG), dois polímeros marinhos, foram selecionados como materiais de matriz para a preparação de nanopartículas por complexação polieletrolítica. Foi estudado o efeito da concentração dos polímeros na produção de nanopartículas de CS/CRG e nas características do produto final (tamanho e potencial zeta). Para além disso, foi usado um desenho experimental para avaliar o efeito da adição de três sais diferentes, NaCl, CaCl2 e Na2SO4, nas formulações. A partir dos resultados obtidos, foram estabelecidos diferentes modelos matemáticos, permitindo ter uma ferramenta para prever as características das nanopartículas de acordo com os parâmetros de produção. De uma maneira geral, os resultados permitiram tirar algumas conclusões, incluindo o facto de que a concentração de CRG nas formulações não teve impacto no tamanho das nanopartículas. Também se verificou que a inclusão de Na2SO4, mesmo à concentração de 0,006M, considerada baixa, resulta na produção de transportadores na escala micrométrica em vez de nanopartículas. Para o NaCl e o CaCl2 observou-se que, com o aumento da concentração de sal, houve uma inversão no padrão de evolução do tamanho das nanopartículas em função da variação da concentração de CS. No entanto, houve uma falta de ajuste significativa do modelo em relação ao tamanho, o que indica que é necessária uma melhoria do ajuste dos dados. Em relação ao potencial zeta, e como esperado, observou-se um aumento geral com o aumento da concentração de CS, embora tenham sido observados alguns desvios a este comportamento normal que requerem mais estudo. As concentrações usadas para os sais utilizados podem não ter sido suficientes para produzir um efeito percetível nas características das partículas. Como a concentração dos sais não pode ser aumentada, visto ser a concentração máxima possível que garantia a solubilidade dos polímeros, outros sais poderiam ser testados no futur