FLUORESCENT AND SCATTERED SPECTRA : NEAR-THRESHOLD EXCITATION OF ATOMS, MOLECULES AND SOLIDS

Notre ligne de lumière (X-24) au NSLS (Brookavhen) est conçue pour la réalisation d'expériences doublement différentielles où les spectres produits en réponse à une excitation lumineuse monochromatique peuvent être analysés avec une très haute résolution. L'étude et le diagnostic des transitions satellites, de la contribution des lacunes doubles ou multiples au profil des seuils d'absorption, et de la production de spectres sans satellites constituent autant de motivations importantes pour le mise en oeuvre de telles expériences. Alors que les phénomènes précédents sont principalement associés à la nation de seuil de création de lacunes multiples, d'autre processus intéressants se produisent au voisinage du seuil de création d'une lacune simple. Parmi ces derniers nous avons obtenu des résultats nouveaux sur les processus résonants élastiques et inélastiques (Raman). A très haute résolution, et en présence de une, deux, ou plusieurs résonances en dessous du seuil, les spectres Raman présentent une phénoménologie particulièrement riche. L'addition d'une discrimination de la polarisation simultanément dans la monochromatisation primaire et secondaire donne une nouvelle dimension à la spectroscopie des systèmes polyatomiques au voisinage des seuils d'absorption. Les remarquables phénomènes de polarisation que nous avons observés, probablement pour la première fois, dans nos travaux les plus récents, sont une conséquence des symétries moléculaires et de la très courte durée de vie des lacunes en couches profondes. Cette forme de spectroscopie de polarisation semble très prometteuse pour l'analyse de systèmes moléculaires non triviaux.Our beamline (X24-A) at the NSLS (Brookhaven) was designed for a class of doubly differential experiments in which spectra produced in response to tunable monochromatic photon excitation could be analyzed with high spectroscopic resolution. An important motivation is associated with satellite diagnostics, the contribution of double (and multiple) vacancy excitation to absorption profiles and the production of satellite-free spectra. While these phenomena are primarily associated with thresholds for double vacancy production, other interesting processes occur in the single vacancy threshold region. Among these we have obtained new results on resonant eleastic and inelastic (RAMAN) processes. At high resolution and with one, two or more sub-threshold resonances, Raman spectra display a particularly rich phenomenology. Addition of polarization discrimination in both primary and secondary monochromatization adds an important new dimension to sub-threshold excitation spectroscopy of polyatomic systems. The remarkable polarization phenomena seen (possibly for the first time) in our recent work are a consequence of molecular symmetry and the extremely short lifetimes of inner-vacancy states. This form of polarization spectroscopy appears to hold significant promise for analysis of non-trivial molecular systems

ABSOLUTE, PROMPT GAMMA-RAY SPECTROSCOPY AND THE DETERMINATION OF FUNDAMENTAL CONSTANTS

Il existe une échelle de longueur d'onde absolue précise pour les radiations électromagnétiques qui s'étendent des microondes aux rayons γ ayant des énergies inférieures à 1 MeV. Cette échelle commence avec l'horloge à jet atomique de caesium (et ainsi le mètre SI) et continue jusqu'au laser HeNe stabilisé à l'iode. Un tel laser est alors utilisé pour déterminer l'espacement du réseau d'un cristal de Si utilisant l'interférométrie optique à rayons X. Des cristaux calibrés précisément sont alors utilisés dans un diffractomètre à cristal plat pour déterminer des longueurs d'onde absolues de rayon γ. Nous proposons d'étendre cette échelle à la région 1-10 MeV. Ceci requiert l'emploi de sources intérieures à la pile pour pouvoir examiner les rayons γ rapides provenant de réactions n-γ.There currently exists a highly accurate absolute wavelength scale for electromagnetic radiation which extends from microwaves to gamma-rays having energies less than ~ 1 MeV. This scale begins with the cesium atomic beam clock (and thus the SI meter) and continues through the iodine stabilized HeNe laser. Such a laser is then used to determine the lattice spacing of a single crystal of Si using x-ray/optical interferometry. Accurately calibrated crystals are then used in a flat crystal diffractometer to determine absolute gamma-ray wavelengths. We propose to extend this scale to the region of ~ 1-10 MeV. This requires the use of in-pile sources for the examination of prompt gamma-rays from n-γ reactions

SYSTEMATICS OF X-RAY TRANSITION ENERGIES FOR HIGH-Z ATOMS

Experimental and theoretical x-ray transition energies are precisely estimated and compared for 40<Z<100. All allowed and forbidden intervals for the n=1 to n=2, 3 levels are determined. The experimental values are derived from absolute wavelength measurements of Kα and Kβ transitions and from L series x-ray measurements. The theoretical values are obtained using a multiconfiguration Dirac-Fock code with some modifications in the Lamb shift calculations. Comparison between experiment and theory for Z<85 now provides a more coherent qualitative picture : (1) for the 1s-1→2s-1, 1s-1→3s-1, and 1s-1→3p-1 transitions, experimental energies are 5-10 eV larger, consistent with the magnitude and sign of the level shifts resulting from pair correlation and configuration mixing with Coster-Kronig and Auger transitions which were not included in the theory and (2) for the 1s1→2p-1 and 1s-1→3d-1 transitions, experimental energies are ≈ 3 eV larger, of which ≈ 1.5 eV can be attributed to pair correlation leaving ≈ 1.5 eV to higher order effects not included in our theory

POLARIZATION EFFECTS IN MOLECULAR X-RAY FLUORESCENCE

Highly polarized x-ray fluorescence has been observed following K-shell excitation of several Cl-containing molecules. Monochromatic synchrotron radiation (SR) with a high degree of linear polarization was used to resonantly excite Cl 1s electrons in CH3Cl, and the three Freons, CF3Cl, CF,Cl2, and CF3Cl. The subsequent Cl Kβ fluorescence was found to be strongly linearly polarized. The direction of polarization of the Kβ fluorescence is determined in part by the symmetry of the valence-orbital electron involved in the fluorescence decay which fills the Cl 1s hole. Our results illustrate that the core-level resonance lifetimes are short enough to preclude substantial disorientation of the molecule prior to fluorescence decay. Measurements of this type may prove to be a sensitive probe of orbital symmetry in more complicated molecular systems, condensed matter, and adsorbates

Determination of the 1s lamb-shift in one-electron argon recoil ions

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