Terahertz quantum-cascade lasers for spectroscopic applications

Terahertz (THz) quantum-cascade lasers (QCLs) are unipolar semiconductor heterostructure lasers that emit in the far-infrared spectral range. They are very attractive radiation sources for spectroscopy, since they are very compact and exhibit typical output powers of severalmWas well as linewidths in the MHz to kHz range. This thesis presents the development of methods to tailor the emission characteristics of THz QCLs and employ them for spectroscopy with highest resolution and sensitivity. In many cases, these spectroscopic applications require that the far-field distribution of the THz QCLs exhibits only a single lobe. However, multiple lobes in the far-field distribution of THz QCLs were experimentally observed, which were unambiguously attributed to the typically employed mounting geometry and to the cryogenic operation environment such as the optical window. Based on these results, a method to obtain a single-lobed far-field distribution is demonstrated. A critical requirement to employ a THz QCL for high-resolution spectroscopy of a single absorption or emission line is the precise control of its emission frequency. This long-standing problem is solved by a newly developed technique relying on the mechanical polishing of the front facet. A QCL fabricated in this manner allows for spectroscopy at a maximal resolution in the MHz to kHz range, but its accessible bandwidth is usually limited to a few GHz. In contrast, a newly developed method to utilize QCLs as sources for THz Fourier transform spectrometers enables highly sensitive spectroscopy over a significantly larger bandwidth of at least 72 GHz with a maximal resolution of typically 100 MHz. The application of QCLs as sources for THz Fourier transform spectroscopy leads to a signal-to-noise ratio and dynamic range that is substantially increased by a factor of 10 to 100 as compared to conventional sources. The results presented in this thesis pave the way to routinely employ THz QCLs for spectroscopic applications in the near future

Terahertz-Quantenkaskadenlaser für spektroskopische Anwendungen

Terahertz (THz) quantum-cascade lasers (QCLs) are unipolar semiconductor heterostructure lasers that emit in the far-infrared spectral range. They are very attractive radiation sources for spectroscopy, since they are very compact and exhibit typical output powers of severalmWas well as linewidths in the MHz to kHz range. This thesis presents the development of methods to tailor the emission characteristics of THz QCLs and employ them for spectroscopy with highest resolution and sensitivity. In many cases, these spectroscopic applications require that the far-field distribution of the THz QCLs exhibits only a single lobe. However, multiple lobes in the far-field distribution of THz QCLs were experimentally observed, which were unambiguously attributed to the typically employed mounting geometry and to the cryogenic operation environment such as the optical window. Based on these results, a method to obtain a single-lobed far-field distribution is demonstrated. A critical requirement to employ a THz QCL for high-resolution spectroscopy of a single absorption or emission line is the precise control of its emission frequency. This long-standing problem is solved by a newly developed technique relying on the mechanical polishing of the front facet. A QCL fabricated in this manner allows for spectroscopy at a maximal resolution in the MHz to kHz range, but its accessible bandwidth is usually limited to a few GHz. In contrast, a newly developed method to utilize QCLs as sources for THz Fourier transform spectrometers enables highly sensitive spectroscopy over a significantly larger bandwidth of at least 72 GHz with a maximal resolution of typically 100 MHz. The application of QCLs as sources for THz Fourier transform spectroscopy leads to a signal-to-noise ratio and dynamic range that is substantially increased by a factor of 10 to 100 as compared to conventional sources. The results presented in this thesis pave the way to routinely employ THz QCLs for spectroscopic applications in the near future.Terahertz-Quantenkaskadenlaser (THz-QCLs) sind unipolare Halbleiterheterostrukturlaser, die im ferninfraroten Spektralbereich emittieren. Sie sind sehr attraktive Strahlungsquellen für die Spektroskopie, da sie kompakt sind und typische Ausgangsleistungen von mehreren mW sowie Linienbreiten im MHz bis kHz-Bereich aufweisen. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung von Methoden, um die Emissionscharakteristika von THz-QCLs maßzuschneidern und sie für die hochauflösende und hochsensitive Spektroskopie zu verwenden. In vielen Fällen werden für diese spektroskopischen Anwendungen Fernfeldverteilungen mit einem einzelnen Maximum benötigt, jedoch wurden mehrere Maxima in den experimentell bestimmten Fernfeldverteilungen beobachtet. Es konnte eindeutig nachgewiesen werden, dass die Ursache für die Entstehung dieser Maxima in der Aufbaugeometrie des Laserchips sowie in der kryogenen Betriebsumgebung wie dem optischen Fenster zu finden ist. Ausgehend von diesen Ergebnissen wird eine Methode vorgestellt, mit der man eine Fernfeldverteilung mit nur einem Maximum erhält. Eine wesentliche Voraussetzung für die Verwendung eines THz-QCLs für die Spektroskopie einer einzelnen Absorptions- oder Emissionslinie ist die präzise Einstellung der Emissionsfrequenz. Dieses bereits lange bestehende Problem kann durch eine neu entwickelte Technik, die auf dem mechanischen Polieren der Frontfacette beruht, gelöst werden. Ein auf dieseWeise hergestellter QCL ermöglicht Spektroskopie mit einer maximalen Auflösung im Bereich von MHz bis kHz, aber die zugängliche Bandbreite ist normalerweise auf einige GHz beschränkt. Im Gegensatz dazu erlaubt es eine neu entwickelte Technik, einen QCL als Quelle für ein THz-Fourier-Transform-Spektrometer zu verwenden, wodurch höchst empfindliche Spektroskopie mit einer deutlich größeren Bandbreite von mindestens 72 GHz und einer maximalen Auflösung von typischerweise 100 MHz möglich wird. Die Verwendung von QCLs als Quelle für THz Fourier-Transform-Spektroskopie erlaubt die Erhöhung sowohl des Signal-Rausch-Verhältnisses als auch des dynamischen Bereichs um den Faktor 10 bis 100 im Vergleich zur Verwendung von konventionellen Quellen. Die in dieser Arbeit vorgestellten Ergebnisse ebnen denWeg, um THz-QCLs in der nahen Zukunft routinemäßig für spektroskopische Anwendungen einzusetzen